2007和2008年夏季北京奥运馆大气PM10与PM2.5质量浓度变化特征

李雪，刘子锐，任希岩，李昕，王跃思

(1.中国科学研究院大气物理研究所，北京100029;2.北京市环境保护局，北京100037)

0 引言

大气颗粒物(气溶胶)通常是指悬浮在大气中直径小于10 μm的液态或固态的微小粒子(延昊等，2006;邓学良等，2010)，大气颗粒物可以通过直接气候效应和间接气候效应影响气候(刘文菁等，2002;王体健等，2010)。作为北京市空气污染的首要污染物，可吸入颗粒物(PM10)一直是人们关注的重点，相关研究表明，可吸入颗粒物尤其是细粒子(PM2.5)是造成北京及周边地区低能见度的重要原因(费建芳等，2009)。近年来随着研究的深入，细粒子对人体健康的影响效应越来越受到人们的重视。除了本身对人体呼吸系统有刺激和致敏作用外，细粒子还可以作为携带细菌、病毒和致癌物的载体侵入人体肺部，严重危害人体健康。很多学者对北京地区大气颗粒物的组成(谢骅等，2001;He et al.，2001;Okuda et al.，2004)、来源(王明星等，1983)、粒度谱分布(Lun et al.，2003;王庚辰等，2004)及存在形式(Lun et al.，2003)等进行了大量的研究。Sun et al.(2004)在北京地区的监测结果显示PM2.5是PM10的主要组成部分，细粒子所占PM10的比重冬季为0.52～0.73，而夏季为0.45～0.48。张凯等(2007)对北京大气PM2.5的化学组分进行了研究，识别夏季细粒子中主要水溶性离子为硫酸盐、硝酸盐和氨盐。对北京地区颗粒物来源的研究发现，北京城区细颗粒物主要来自机动车和燃煤排放，这两种人为排放源占细粒子总排放量的60%～80%，各类扬尘所占比例小于20%(张晶等，1998;王玮等，2001)。与城区相比，城郊地区土壤源和二次源所占比例较大，其中土壤源的贡献接近50%，远高于城区(He et al.，2001)。其他相关研究也显示北京地区大气细粒子主要来自机动车和燃煤排放，工业排放和生物质燃烧源的贡献较小(张仁健等，2000;宋宇等，2002;杨复沫等，2003)。

2008年是北京第29届夏季奥运会的主办年，奥运会赛会期间北京地区的空气质量一直是中外媒体关注的焦点。为了了解北京及周边地区的大气平均污染状况，北京市环保局联合北京市其他单位共同编制了2005年北京及周边地区的大气污染物排放源清单，并对区域内PM2.5的污染及区域传输特征进行了研究，结果表明北京及周边地区PM2.5呈现明显的区域污染特征(《第29届奥运会北京空气质量保障措施研究报告》编写组，2007)。为了保障奥运会赛会期间的空气质量，奥运前后北京及周边6省(市)地区实施了协同减排措施。为了评价奥运污染源减排措施的效果，我国众多学者对北京及周边地区颗粒物的变化特征进行了研究，相关结果表明奥运会期间PM10比上年同期下降53.7%(北京市环境保护监测中心，2009)，同时Xin et al.(2009)研究指出，奥运会期间京津冀地区大气污染物的浓度呈现了整体下降。此外，杨婷等(2010)通过NAQPMS模式模拟的结果指出，奥运会期间PM10的输送量在奥运会期间相比奥运会前下降了37%。由于上述研究结果仅仅关注PM10，对PM2.5的研究较少，从而不能充分评价奥运会期间北京及周边地区的污染控制措施对北京地区粗、细粒子质量浓度变化的影响。本研究对奥运前后(2007和2008年)奥运主场馆附近的大气颗粒物(PM10和PM2.5)分别进行了连续2个月(8月和9月)的同步观测，通过比较奥运前后同时段污染过程中大气粗、细粒子累积速率的差异来评价污染源减排措施对大气粗、细粒子的影响，为今后相关污染调控政策的实施提供必要的科学依据。

1 试验方法

1.1 观测地点与时间

观测地点位于中国科学院遥感应用研究所(116.38°E，40°N)办公楼楼顶(距地面高度约15 m)，与奥运村仅一街之隔，东面50 m处是奥林匹克公园，东南面与奥运会主场馆“鸟巢”的直线距离约400 m。由于该监测点位于奥运会运动场的核心区，对监测和预警奥运体育馆周边污染物浓度变化有较强的代表性(汪伟峰等，2010)。本文的观测时间段为2007和2008年的8月和9月。

1.2 观测仪器介绍

大气颗粒物质量浓度PM2.5-10和PM2.5使用美国Rupprecht＆Patashnik公司生产的双通道rp1405DF进行同步测量，该仪器最低检测线为0.06 μg·m－3·h－1，质量分辨率为0.10 μg·m－3，精度为±1.50 μg·m－3·h－1。PM10由PM2.5-10和PM2.5的加和得到。同时利用芬兰Vaisala公司生产的Milos520自动气象站对研究时段的气象参数(风向、风速、温度、湿度和降水)进行了同步观测。

2 结果与讨论

2.1 2007与2008年奥运时段颗粒物质量浓度日均值比较

图1 奥运村站2007年(a)和2008年(b)8—9月颗粒物质量浓度的逐日变化Fig.1 Variation of daily PM average mass concentration during August—September of(a)2007 and(b)2008 at Olympic village station

表1 奥运与非奥运年同时段颗粒物质量浓度日均值比较及t检验结果Table 1 PM daily average mass concentration during the Olympic and non-Olympic periods，t-Test results，and the reduction in the PM mass concentration

为了研究北京2008年夏季奥运会期间北京及周边6省(市)地区实施的协同减排措施对北京地区大气颗粒物的影响，本文对2008年奥运时段(8月和9月)与未实施减排措施的奥运前一年(2007年)同时段的大气颗粒物质量浓度进行了比较。图1显示了2007和2008年奥运时段北京地区大气颗粒物质量浓度日均值变化特征。为了区分颗粒物的不同来源，本文按照颗粒物粒径大小分为粗粒子(PM2.5-10)和细粒子(PM2.5)分别进行讨论。由图1b可以看出，2008年奥运时段大气细粒子质量浓度变化幅度较大，日均最大值和最小值分别为144.8 μg·m－3和9.7 μg·m－3(表1)，最大值是最小值的近15倍，表明奥运会期间北京地区出现了细颗粒物的污染累积过程;奥运会期间大气粗粒子质量浓度的变化幅度较小，日均最大和最小值分别为44.8 μg·m－3和9.8 μg·m－3，而残奥会期间粗粒子质量浓度变化幅度相对大一些。与奥运时期相比，2007年同时段的大气细粒子浓度变化幅度同样较大，观测期间细粒子日均最大值是最小值的10倍以上，表明北京地区每年的8月和9月易出现细粒子的污染累积过程(图1a)。值得注意的是，奥运前一年同时期大气粗粒子质量浓度的变化幅度明显大于奥运时段，2007年粗粒子日均质量浓度的最大和最小值分别为140.8 μg·m－3和22.8 μg·m－3，两者相差近7倍(表1)。对颗粒物质量浓度的平均值进行统计后发现，2007和2008年奥运会时段(8月)PM10质量浓度分别为143.7±8.5 μg·m－3和83.1±9.0 μg·m－3，奥运会时段比奥运前一年同时期降低42.2%;2007和2008年残奥会时段(9月)PM10质量浓度分别为164.0±11.7 μg·m－3和87.2±8.3 μg·m－3，残奥会时段比奥运前一年同时期降低46.8%;2007和2008年奥运会时段大气细粒子质量浓度分别为66.9±5.5 μg·m－3和58.8±7.3 μg·m－3，奥运会时段比奥运前一年同时期降低12.1%;而残奥会时段大气细粒子质量浓度分别为75.4±7.2 μg·m－3和46.7±4.9 μg·m－3，残奥会时段比奥运前一年同时期降低38.1%。2007和2008年奥运会时段大气粗粒子质量浓度分别为77.3±4.4 μg·m－3和22.9±1.8 μg·m－3，奥运会时段比奥运前一年同时期降低70.4%;而残奥会时段大气粗粒子质量浓度分别为89.1±5.1 μg·m－3和40.9±3.3 μg·m－3，残奥会时段比奥运前一年同时期降低54.1%。

与奥运前一年同时期相比，奥运会及残奥会时段PM10降低的平均幅度分别为42.2%和46.8%，其中细粒子质量浓度降低的幅度较小(12.1%～38.1%)，而粗粒子质量浓度降低的幅度较大(54.1%～70.4%)，并且降低程度达到显著性水平(p＜0.001)，表明减排措施对北京地区大气粗粒子质量浓度的控制效果要好于大气细粒子。进一步比较PM2.5与PM10的比值发现，奥运时段，PM2.5/PM10为0.67，而奥运前一年为0.46，显著低于奥运年(p＜0.05)。Chan and Yao(2008)研究表明，当PM2.5/PM10＞0.60时，城市大气颗粒物的主要成分一般为NO3－、SO42－和NH4+以及二次有机物，而当PM2.5/PM10＜0.60时，道路扬尘和建筑扬尘是城市大气颗粒物的主要来源。这表明奥运期间减排措施的实施使得北京地区大气颗粒物的来源发生变化，来自局地污染源的道路扬尘和建筑扬尘的贡献显著降低，而二次粒子的贡献增强。二次粒子的生成与其气态前体物(SO2和NOX)的浓度密切相关(Edneya et al.，2005)，同时二次粒子不仅来自于本地生成，区域输送的贡献也较大(Ying and Kleeman，2006)，因此奥运时段二次粒子对北京地区颗粒物质量浓度贡献的增强可能与北京及周边地区SO2和NOX的浓度并未得到有效控制有关。

2.2 典型污染过程分析

由图1a可以看出，2007年8月和9月，北京地区出现了3次比较明显的大气颗粒物污染过程，分别是8月1—11日，9月3—14日和9月18—27日。而2008年8月和9月，北京地区同样出现了3次比较明显的颗粒物污染过程，分别是8月1—11日，8月21—31日和9月25—30日(图1b)。为了比较2007和2008年大气污染过程中颗粒物浓度变化的差异，选取2007和2008年相同月份(8月)的污染过程进行对比分析，同时为了更好地评估奥运时段污染源减排措施对大气颗粒物浓度消减的影响，2008年8月选取的是奥运会赛会期间出现的大气污染过程，即2008年8月21—31日。

图2显示了2007和2008年8月的2次大气污染过程中颗粒物质量浓度和相关气象因子的逐日变化。由图2a可以看出，2007年8月的污染过程可以分别两个阶段，分别为累积阶段(8月1—6日)和清除阶段(8月7—11日)。在累积阶段开始前的8月1和2日，北京地区出现了2次明显的降雨过程，其中，8月2日的日平均降雨量达到了412 mm，在强降雨的清除作用下，8月2日观测点附近大气PM10和PM2.5的日均质量浓度分别降低至58.4 μg·m－3和32.8 μg·m－3，此后在偏南风及东南风的影响下，观测点附近大气PM10和PM2.5的质量浓度逐日上升，并在8月6日达到此次污染过程的最高值，PM10和PM2.5的日均质量浓度分别达到241.9 μg·m－3和137.2 μg·m－3。由图2a可以看出，在颗粒物质量浓度累积的过程中，伴随着空气相对湿度的不断升高，空气相对湿度的增加不仅有利于小粒子的吸湿增长从而导致细粒子质量浓度的增长(John et al.，1990)，同时，相对湿度的增加还会提高颗粒物的含水量，增强颗粒物吸收半挥发性物质如硫酸盐和挥发性有机物的能力(Jacob and Winner，2009)，从而也会导致颗粒物质量浓度的增加。同时，在大气颗粒物的累积过程中，北京地区平均风速较小(＜2 m·s－1)，且风向以偏南风为主。以往的研究表明，受北京地区地形的影响，在不利的大气扩散条件以及偏南气流输送的共同影响下，北京地区容易出现大气颗粒物的污染累积过程(孙扬等，2006;吉东升等，2009)。8月7日，北京地区出现了一次明显的降雨过程，受降雨湿清除作用的影响，颗粒物质量浓度迅速降低(魏玉香等，2009)，同时8月9—10日地面风速增大(＜2 m·s－1)，大气扩散能力增强，这也是导致颗粒物质量浓度进一步降低的另一个重要原因。8月11日颗粒物质量浓度达到最低值，污染过程结束。2008年8月的颗粒物污染过程与2007年同时期的污染过程基本类似，同样分为累积(8月21—28日)和清除(8月29—31日)2个阶段。由图2b可以看出，在累积阶段开始前的8月21日，北京地区出现了一次降雨过程，大气湿清除的影响使得颗粒物的质量浓度分别降低至61.1 μg·m－3(PM10)和37.4 μg·m－3(PM2.5)，随后的8月22—29日，空气相对湿度不断增大，在偏南风的影响下，PM10和PM2.5的日均质量浓度在8月29日达到此次污染过程的最大值，分别为167.2 μg·m－3和130.3 μg·m－3。8月29和30日，北京地区出现了2次降雨过程，同时8月31日北京地面的主导风向由西南风转为偏北风(图2b)，降雨的湿清除加上偏北清洁气流稀释作用的共同影响，8月31日PM10和PM2.5分别降至21.5 μg·m－3和10.6 μg·m－3，此次污染过程结束。

图2 非奥运(a)与奥运(b)同时段典型污染过程大气颗粒物及气象因素(风速、风向、降雨、相对湿度和温度)的逐日变化Fig.2 Daily variation of particle matter and meteorological variables(wind speed，wind direction，precipitation，relative humidity and temperature)in accumulation-diffusion process during(a)the non-Olympic and(b)the Olympic periods

由上述分析可以得知，2007年和2008年8月的颗粒物污染过程中，气象因素间的差异较小，这与胡婧等(2009)分析的奥运前后奥运时段北京地区气象因素差异较小的研究结果基本一致。因此，通过比较颗粒物累积过程中质量浓度增长速率的差异可以判断颗粒物排放源的变化。本文对2次污染过程中颗粒物的累积速率分别进行了计算(图3)。由图3b可以看出，2次污染累积过程中，细粒子质量浓度均呈现显著线性增长趋势(p＜0.001)，细粒子的日均增长速率分别为25.1 μg·m－3·d－1(2007年)和13.9 μg·m－3·d－1(2008年)。相比较而言，奥运期间PM2.5的累积速率相对较缓，明显小于奥运前同时期的污染累积过程。奥运前的污染累积过程中，粗粒子质量浓度同样呈现显著线性增长趋势(p＜0.05)，粗粒子的日均增长速率达到20.8 μg·m－3·d－1，接近同时期细粒子的增长速率。而奥运期间的污染过程中，粗粒子并没有呈现明显的线性增长趋势，其日均增长速率仅为2.2 μg·m－3·d－1，不仅远低于同时期细粒子的增长速率，同时也远低于奥运前同时期污染过程中粗粒子的增长速率。从污染过程中粗、细粒子增长速率的差异来看，奥运期间污染源的减排措施有效控制了北京地区大气粗粒子的主要排放源，如建筑扬尘和道路扬尘等;而污染源减排措施对大气细粒子排放源的控制体现出一定的效果，但是其控制效果不如粗粒子明显。主要原因在于，与大气粗粒子主要受局地排放源的影响不同，北京地区大气细粒子质量浓度的变化不仅受局地排放源的影响，同时还显著地受到北京偏南地区，特别是河北石家庄、保定以及山东等地严重污染源的影响(徐祥德等，2003，2004)，因此，对北京地区大气细粒子的控制不仅需要消减本地的排放源，同时还需要控制北京周边地区污染源的排放。

图3 奥运与非奥运同时段典型污染过程大气颗粒物日均增长速率的比较a.PM10;b.PM2.5;C.PM2.5-10Fig.3 Particle mass accumulation rate in accumulation-diffusion process during the O-lympic and non-Olympic periodsa.PM10;b.PM2.5;C.PM2.5-10

3 结论

1)200 8年奥运期间(8月和9月)北京奥运主场馆附近大气PM10相比奥运前(2007年)同时段降低44.5%，其中细粒子(PM2.5)质量浓度降低的幅度较小，降低的百分比为25.1%，而粗粒子(PM2.5-10)质量浓度降低的幅度较大，与奥运前相比下降了62.3%。

2)观测期间北京地区出现了6次明显的大气污染过程，不断增长的相对湿度和偏南气流的持续输送易造成大气颗粒物的累积，而降雨的湿清除作用以及偏北清洁气流的输送则使大气颗粒物质量浓度迅速降低。

3)典型污染过程中，奥运会期间细粒子和粗粒子的日均增长速率分别为13.9 μg·m－3·d－1和2.2 μg·m－3·d－1，细粒子和粗粒子的日均增长速率分别略低于和显著低于奥运前同时段的污染过程中颗粒物的增长速率;奥运污染源减排措施对大气粗粒子的控制明显好于细粒子，考虑到细粒子污染的区域性，对北京地区大气细粒子的控制不仅需要消减本地的排放源，同时还需要控制北京周边地区污染源的排放。

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