聚变裂变混合乏燃料焚烧堆FDS-SFB燃料循环方案设计与分析

陈 艳，王明煌，蒋洁琼，FDS团队

（1．中国科学院核能安全技术研究所，安徽 合肥230031；

2．中国科学技术大学核科学技术学院，安徽 合肥230027）

核能是目前最有可能解决能源问题的途径之一，聚变驱动次临界堆不仅可解决裂变核燃料的有限性和产生的乏燃料问题，还有望使聚变能得到提前应用。国际上对聚变驱动次临界堆的研究一直非常关注。FDS团队近期提出了聚变裂变混合乏燃料焚烧堆（FDS-SFB，以下简称 SFB）［1］概念，主要用来焚烧裂变电站卸出的乏燃料，是集能量输出、核燃料增殖和废料嬗变三种功能为一体的先进核能系统［2－10］。

燃料循环设计是反应堆概念设计的重要组成部分。核燃料的循环过程主要包括三个部分［11］：前端燃料循环阶段、燃料辐照阶段和后端燃料循环阶段（图1）。在SFB的燃料循环设计中，其使用经过后处理的压水堆乏燃料，因此，后处理技术为其燃料循环的核心技术。在目前的压水堆乏燃料后处理工艺中，主要分为湿法和干法两种技术途径。湿法后处理是目前唯一达到工业应用的后处理技术［12］，其 主 导 工 艺 为 普 雷 克 斯 （PUREX，Plutonium Uranium Reduction EXtraction）流程；干法后处理是正处于研究、试验阶段的一类方法，由于其适用范围广、安全等优点，已成为研究的热点［13，14］。

图1 燃料循环模型Fig．1 Model of nuclear fuel cycle

本文基于FDS-SFB的典型中子学方案［1］，针对其进行燃料循环流程设计，采用湿法和干法两种后处理技术完成了两套燃料循环设计方案，并进行了初步的质量流分析和可行性初步评估。通过分析结果，燃料循环设计方案是现实可行的，同时基于质量流分析结果可以认为我国乏燃料能够满足FDSSFB需求，但碳化物燃料制备与后处理技术还需要进一步发展。

1 燃料循环流程设计

在FDS-SFB的概念设计中，其采用碳化物燃料形式，包层燃料区分为增殖区与嬗变区，其中增殖区装载乏燃料铀，起增殖核燃料的作用；嬗变区装载乏燃料超铀（TRU），TRU中钚（Pu）与次锕系（MA）的比例参考大亚湾压水堆的乏燃料卸料比例［15］，换料周期为十年，一批换料（表1）。

表1 FDS-SFB燃料循环相关参数［1］Table 1 Parameters of FDS-SFB fuel cycle

本文根据湿法和干法后处理的不同特点，针对FDS-SFB设计了湿法和干法两套燃料循环流程。

1．1 设计目标

本文在考虑FDS-SFB自身燃料特点（碳化物燃料形式、所用Pu与MA比例按照压水堆卸料比例）的基础上，提出FDS-SFB燃料循环方案的设计目标：

1）后处理过程中，能够获得较高的U和TRU的提取率，较低的损失率；

2）所选流程在技术上现实可行，并具有良好的发展前景；

3）流程设计尽量简单，具有一定的经济性；

4）满足防止核扩散要求。

1．2 设计方案

1．2．1 湿法燃料循环流程

湿法后处理（Wet Reprocessing）是目前最成熟的裂变乏燃料后处理技术。在方案1中，主要考虑技术可行性与成熟度，采用湿法后处理技术完成了FDS-SFB燃料循环流程的设计，如图2所示，主要特点见表2所示。

图2 FDS-SFB湿法系统Fig．2 FDS-SFB wet processing

表2 湿法流程和干法流程特点Table 2 Features between wet-processing and dry－processing

PUREX流程是目前唯一实现工业化应用的湿法后处理流程，但存在核扩散问题。UREX（URanium Extraction）［16－17］流程是 PUREX 的改进，主要用于提取压水堆乏燃料中铀。该流程已处于实验室规模可行性论证示范的后期阶段［18］。TRUEX（TRansUranic Extraction）［19－20］流 程 主 要用于TRU的分离，针对UREX的废液，将其中包含的 TRU 提 取 出 来［20］。DP（Direct Pressing Method）流程［21－22］通过碳热解还原反应，将氧化物燃料制备碳化物燃料的制备。其制备的碳化物燃料已经在法国Phenix快堆中进行了多次测试，结果非常理想。印度碳化物燃料后处理中间试验厂CORAL（Compact Reprocessing of Advanced Fuels in Lead Shielded Cells）［23－25］采用改进了的PUREX流程，将碳化物乏燃料中的铀、钚分离出来。目前已成功处理其快中子实验堆产生的碳化物乏燃料［25］。

1．2．2 干法燃料循环流程

干法后处理（Dry Reprocessing）是专门针对第四代先进堆型提出的乏燃料后处理方法，具有更好经济性与防核扩散特点，但目前尚停留在实验室验证阶段。在方案2中，采用基于干法后处理技术进行FDS-SFB燃料循环流程的设计，具体流程如图3所示，主要特点如表2所示。

图3 FDS-SFB干法系统Fig．3 FDS-SFB dry processing

相对于方案1，本方案使用了带电还原的熔盐电精制流程对压水堆氧化物乏燃料进行后处理。熔盐电精制［14，26］流程主要用于分离金属快堆乏燃料中的铀与TRU。该流程利用不同阴极对离子的吸附能力不同的原理，分别在固体阴极析出铀，液体阴极析出铀与TRU混合物。至2007年底，已成功处理了3．4 t EBR-II（Experimental Breeder Reactor-II）的乏燃料，液体阴极中混合TRU产物基本满足快堆嬗变的需要［14］。

为使熔盐电精制流程也可用于处理压水堆氧化物乏燃料，美国提出了电还原流程进行氧化物乏燃料的首端处理［27］。电还原的主要过程是通过电解方式将氧化物乏燃料还原为金属形式，以便进行下一步电精制。

2 燃料循环流程分析

2．1 质量流分析

图4 FDS-SFB质量流图Fig．4 Mass flow of FDS-SFB

本节主要对FDS-SFB进行质量流分析，评估其嬗变性能和燃料增殖性能。在FDS-SFB燃料循环设计中，湿法和干法流程中核素损失率数据主要来源于小规模的实验室结果（表3），其差别不大。故在进行质量流分析时，两种流程均使用IAEA提供的损失率数据（后处理损失率2%、燃料制备损失率1%［32］），FDSSFB质量流图如图4所示。

从图中可以看出，FDS-SFB运行十年后，消耗 MA（ΔmMA）约0．3 t，相当于8．65个压水堆一年产生的 MA 量（式（1））。净增殖钚15．7 t，但考虑到在进行压水堆乏燃料分离时，将TRU作为整体进行分离，加入0．5 t MA需

表3 中国氧化铀燃料制备、后处理能力Table 3 Capacity of oxide fuel fabrication and spent fuel reprocessing in China

按比例加入4．24 t Pu。故还要将这部分Pu也分离出来用于压水堆。分离用于压水堆的Pu（Δm Pu）质量为18．67 t，与贫铀混合制备成MOX燃料，则这些Pu相当于207 t富集度为4．5%的浓缩铀（Δm U）燃料［34］（式（2）），可供1 GW压水堆运行8个燃料周期。

通过质量流分析，验证了SFB具有较好的增殖核燃料、嬗变核废料的性能，并以此为基础对FDS-SFB可行性进行分析。

2．2 可行性分析

初装资源量大、燃料制备和后处理能力要求高是FDS-SFB燃料循环典型特点之一，也是技术的难点。本节主要针对质量流分析中FDS-SFB所需的初装资源量、燃料制备、以及后处理能力进行评估。

根据我国核电发展预测［28－29］，到2020年，我国乏燃料累积量将达6 000 t［30］，其中Pu的累积量将达到72 t左右，MA的累积量约为11 t。在FDS-SFB概念设计中，乏燃料初装量为1 050 t左右，其中Pu约45．5 t，MA 约5．5 t［1］，我国乏燃料累积量足以满足FDS-SFB的初装需求。

针对FDS-SFB的典型中子学设计，如果假设FDS-SFB建堆时有足够的碳化物裂变燃料初装料，则要求我国每年包含TRU的碳化物燃料制备能力和后处理能力达到百吨量级。而对于碳化物乏燃料的制备与后处理技术，处理能力国际上处于实验室水平（千克量级），还未实现工业化规模。因此，该技术还需要进一步发展，达到目前国际上氧化物燃料的处理水平，以满足未来先进堆型（FDS-SFB、气冷快堆等）的燃料需求。目前中国氧化铀燃料制备、后处理能力见表3所示。

3 结论

本文针对FDS-SFB燃料循环，设计了基于湿法和干法流程的两套方案，并对设计方案进行了质量流计算分析、可行性评估，其结论如下：

1）湿法和干法两套燃料循环方案都可满足FDS-SFB需求。

2）质量流分析验证了FDS-SFB具有较好的中子学性能。

3）我国累积到2020年的乏燃料可满足FDS-SFB需求。但目前国际上碳化物燃料的制备和后处理能力尚不能满足FDS-SFB需求，还有待进一步发展。

4）初步分析结果表明，FDS-SFB的燃料循环是现实可行。

致谢

本文工作是在FDS团队的帮助下开展的，工作中得到倪木一博士生和其他FDS成员的帮助，特此感谢。

［1］ Wu Y，Jiang J， Wang M，et al．A fusion-driven subcritical system concept based on viable technologies［J］．Nuclear Fusion，51 （2011）doi：10．1088／0029-5515／51／10／103036．

［2］ 郑善良，吴宜灿，高纯静，等．聚变驱动次临界堆双冷嬗变包层中子学设计与分析［J］．核科学与工程，2004，24（2）：164-170．

［3］ Wu Y，Jiang J，Wang M，et al．Re-Evaluation of Fusion-Fission Hybrid Reactors for Energy Production，Fuel Breeding and Waste Transmutation［R］．Presented at the 3rd IAEA Technical Meeting on“First Generation of Fusion Power Plants Design and Technology”，13-15 July 2009，IAEA HQ，Vienna，Austria．Also invited presented at 9th International Symposium on Fusion NuCLEAR-III Technology，October 11-16，2009，Dalian，China．

［4］ Wang W，et al．Structure Design and Analysis for Lead-Bismuth Cooled Accelerator Driven Subcritical Reactor（LEBCAR）［R］．

［5］ Wu Y，Zeng Q，FDS Team．Development and Application of CAD-based 4D Radiation Transport Simulation Software［R］．American NuCLEAR-III Society Radiation Protection and Shielding Division 2010 Topical Meeting，April 18-23，2010，LAS VEGAS，USA．

［6］ Wu Y，Xie Z．Ulrich Fischer．A Discrete Ordinates Nodal Method for One-Dimensional Neutron Transport Numerical Calculation in Curvilin ear Geometries［J］．Nuclear Science and Engineering，1999，133：350-357．

［7］ Hu H，Wu Y，Chen M，et al．Benchmarking of SNAM with the ITER 3D model［J］．Fusion Engineering and Design，2007，82：2867-2871．

［8］ Wu Y，FDS Team．CAD-based Interface Programs for Fusion Neutron Transport Simulation［J］．Fusion Engineering and Design，2009，84：1987-1992．

［9］ Wu Y，FDS Team．Conceptual Design Activities of FDS Series Fusion Power Plants in China［J］．Fusion Engeering and Design，2006，81：2713-2718．

［10］ 吴宜灿，李静京，李莹，等．大型集成多功能中子学计算与分析系统VisualBUS的研究与发展［J］．核科学与工程，2007，27：365-373．

［11］ 谢仲生．压水堆核电厂堆芯燃料管理计算及优化［M］．北京：原子能出版社，2001．

［12］ 韦悦周．国外核燃料后处理化学分离技术的研究进展及考察［J］．化学进展，2011，23（7）：1272-1288．

［13］ 欧阳应根．干法后处理技术典型流程综述［J］．放化分离：367-381．

［14］ 刘学刚．乏燃料干法后处理技术研究进展［J］．Journal of Nuclear and Radiochemistry，2009，31：35-44．

［15］ 邱小平，谭健．我国核电站长寿命裂变产物及超铀核素累积量预测［J］．核电子学与探测技术，2005，25（1）：84-87．

［16］ Laidler James J． Development of Separations Technologies in the US Partitioning and Transmutation Program［R］：321-327．

［17］ Vandegrift George F，Regalbuto Monica C，Aase Scott B，et al．Lab-Scale Demonstration of the UREX＋Process［R］．WM'04 Conference，2004．

［18］ 马成辉．美国先进核燃料循环计划概述及对我国的启发［J］．核安全，2008，1：45-55．

［19］ Kazuhiro ARAI，Masatada YAMASHITA，Masahisa HATTA．Modified TRUEX Process for the Treatment of High-Level Liquid Waste［J］．Journal of Nuclear Science and Technology，1997，34（5）：521-526．

［20］ Herbst R S，Brewer K N，Tranter T J，et al．TRUEX Partitioning from Radioactive ICPP Sodium Bearing Waste［J］．INEL-95／0224，1995．

［21］ Fernandez A，McGinley J，Somers J，et al．Overview of past and current activities on fuels for fast reactors at the Institute for Transuranium Elements［J］．Journal of Nuclear Materials，2009，392：133-138．

［22］ Kamath H S．Recycle Fuel Fabrication for Closed Fuel Cycle in India［J］．Energy Procedia，2010．

［23］ Rajamani NATARAJAN，Baldev RAJ．Fast Reactor Fuel Reprocessing Technology in India［J］．Journal of Nuclear Science and Technology，2007，44（3）：393-397．

［24］ Baldev Raj．A Perspective on Fast Reactor Fuel Cycle in India［R］．Indira Gandhi Centre for Atomic Research Kalpapkkam 603 102，India．

［25］ P RODRIGUEZ．Mixed plutonium-uranium carbide fuel in fast breeder test reactor［J］．India Acaemy of Sciences，22（3）：215-220．

［26］ Li Shelly X，Johnson Thomas A，Westphal Brian R，et al．Electrorefining Experience For Pyrochemical Processing Of Spent EBR-II Driver Fuel［J］．INL／CON-05-00305，2005．

［27］ Herrmann Steven D，Li Shelly X，Simpson Michael F．Electrolytic Reduction of Spent Oxide Fuel Bench-Scale Test Results［J］．INL／CON-05-00304，2005．

［28］ Yun Zhou．China's Spent Nclear Fuel Management：Current Practices and Future Strategies［R］．

［29］ Yun Zhou．China's current spent fuel management and future management scenarios［R］．

［30］ 刘学刚，徐景明，朱永 ．2020年前我国核燃料循环情景初步研究［J］．核科学与工程，2005，25（2）：124-130．

［31］ 林懋贞，杨鑫荣．动力堆元件后处理中间试验厂的特点与当前设计工作［J］．核工程研究与设计，6（1990）：10-12．

［32］ Report of Nuclear Energy Agency．The Economics of the Nuclear Fuel Cycle［R］，1994．

［33］ MOX燃料［J］．伍浩松，译．国外核新闻，2007（1）：25-27．