核电站用纤维保温材料辐照考验及微观分析研究

白 冰，林 虎，龚代涛，鱼滨涛，佟振峰，杨 文

（1.中国原子能科学研究院 反应堆工程研究设计所，北京 102413；2.中核核电运行管理有限公司，浙江 嘉兴 314300）

由于核电站反应堆内的强放射性、高温等因素的影响，材料的老化速度较一般环境更快。因此，对于核电站，材料的抗老化性能十分重要。核电站为了保证运行安全，必须长期监测堆内材料的性能，并对材料的使用寿命进行评估。长期以来，核电站一直将受到大量辐照的承压部件作为监督的重点，近年来随着核电的不断发展，人们开始意识到其他堆内材料的使用寿命问题。Candu型反应堆是我国引进的先进堆型，它在堆内大量使用耐高温的复合硅酸盐纤维材料作为保温层。同其他材料一样，耐高温的复合硅酸盐纤维由于受到高温和高能射线的长时间作用，材料本身会发生不可逆转的变化，从而导致性能的劣化。根据核电站的实际经验，在纤维保温层使用一定年限后，其最表面的纤维布会发生破损［1］。这将直接造成内部纤维的外泄，并污染堆内环境，因此，对核电站用纤维保温材料进行完整性评估十分必要。本工作对秦山提供的国产纤维布材料进行不同剂量水平的加速辐照，研究温度对未辐照保温纤维布的拉伸性能的影响，并通过扫描电镜等微观分析手段，分析辐照剂量和温度对该纤维布结构和成分的影响。

1 试验材料及试验方法

1.1 试验材料

本次试验用材料为秦山第三核电有限公司提供的国产纤维布材料。试验用纤维布试样根据标准《玻璃纤维拉伸断裂强力和断裂伸长的测定》（GB／T 7689.5—1995）规定的Ⅱ型试样制备［2］。其具体尺寸形状如图1所示。

图2为纤维布试样宏观照片（图2a为纬向试样，图2b为经向试样）。其中试样中间部分为有效段，两端为测试时夹持段。夹持段涂有粘结剂，以防止试验时试样脱丝或滑动等现象造成试验数据无效。

图1 纤维布试样尺寸Fig.1 Size of fiber cloth sample

图2 纤维布试样宏观照片Fig.2 Photo macrograph of fiber cloth sample

1.2 试验方法

1）辐照试验

根据中子和γ辐射剂量的要求［3-4］，选择了49-2游泳池式反应堆内反射层的垂直孔道进行辐照试验。由于该反应堆现有的辐照孔道均为湿孔道，无法满足本次试验的温度和中子注量要求，因此，设计加工一根φ125mm×4mm 的干孔道，以满足试验要求。为了能准确模拟保温块样品的堆内服役工况，设计加工一套带控温系统的辐照装置，保证辐照期间样品的温度为设定温度（260℃）。辐照孔道的相关参数列于表1。

孔道编号 类型 直径／mm 允许装载直径／mm γ照射量率／（Gy·s-1）热中子注量率／（cm-2·s-1）中子照射量率／（Gy·s-1）γ本底照射量率／（Gy·s-1）5＃垂直孔道 干孔道 125 110 6.35×1012 242.87 0.772 243.06

根据工作环境中屏蔽保温块的γ辐射吸收剂量率（300 mGy／h）与中子辐射吸收剂量率（120mGy／h）的比例关系，6a的辐照剂量，中子累积吸收剂量为6 307.2Gy，γ累积吸收剂量为15 768Gy；8a的辐照剂量，中子累积吸收剂量为8 409.6Gy，γ累积吸收剂量为21 024Gy。辐照温度为260 ℃。

由于49-2反应堆不能满足上述γ照射量与中子照射量比值，因此采用两种射线分别累加的方式进行辐照。辐照样品置入孔道中后，开堆先进行中子辐照，满足中子累积吸收剂量后停堆进行γ辐照，待γ辐射累积吸收剂量满足要求后从堆内取出。

2）辐照温度控制

为能准确模拟保温块样品的堆内服役工况，设计加工一套带控温系统的辐照装置（图3），并在辐照装置中大量使用金属隔板辅助导热，保证辐照期间样品的温度为设定温度（260℃）。

图3 入堆加速辐照考验试验辐照装置剖视图Fig.3 Sectional view of irradiation device for accelerated irradiation test in reactor

辐照试验前，将所有样品放入辐照装置的电加热容器内，加热到260 ℃，待温度完全稳定后将装置放入堆芯，然后启动反应堆到需求功率开始辐照试验。由固定在样品中心的热电偶测量并控制样品的温度。根据试验记录，在整个辐照试验过程中，样品中心最大温度波动为-4 ℃。

1.3 性能测试及显微结构表征

所有试样辐照前后力学性能试验是在CMT6104微机控制万能电子试验机上进行的。试验机精度等级0.5 级，拉伸速率范围0.001～500 mm／min，最大试验力10kN。自主研发接触式高温炉最高温试验温度500 ℃，控温精度±5 ℃。

选取不同条件下的试样分别进行扫描电镜（SEM），能量色散X 射线光谱（EDS）及X 射线衍射分析（XRD）的表征。

2 试验结果及分析

2.1 断裂强力试验结果与分析

对非放的经向纤维布（室温）、非放的纬向纤维布（室温、80、140、200、260、320℃）均进行断裂强力试验［5］。经向纤维布的断裂强力略低于纬向纤维布的试验结果（表2）。根据多温度下的试验结果（图4），纤维布断裂强力随温度升高呈先升高，后降低的趋势。从室温到100 ℃随温度升高断裂强力也不断上升；当试验温度超过100 ℃后断裂强力开始下降；试验温度达260 ℃时断裂强力下降趋势开始趋于缓和。可知该保温纤维布在高温环境下，力学性能会有一定程度的下降。

试验样品 辐照剂量水平 试验温度 断裂强力／N经向纤维布 未辐照 室温 2 455±267纬向纤维布 未辐照 室温2 746±464

图4 未辐照纤维布断裂强力随温度的变化Fig.4 Fracture force of un-irradiated fiber cloth under different temperatures

2.2 显微结构表征及分析

在SEM 显微观察中，对未进行拉伸试验的纤维布进行纤维表面的形貌观察（图5），对拉断的试验样品进行断口形貌的显微观察，结果示于图6～7。

从图5可看出，辐照对保温棉材料的表面形貌影响不明显。辐照前后，纤维表面均比较平整光滑，有少量的突起和凹坑，应为试样加工后留下的损伤。

图6为辐照前后试样在室温下拉伸后的断口形貌图。可看出，纤维在室温下拉伸后均表现为明显的脆性断口，8a累积剂量水平的试样断面上出现了明显的放射状花样。辐照后的试样断面上能观察到少量的孔洞，但不排除是试样本身加工后形成的缺陷。

图7为辐照前后试样在260 ℃下拉伸后的断口形貌图。可看出，纤维在260℃下拉伸后均表现为明显的脆性断口。断口干净较平整，无明显孔洞。辐照前后，试样的断口均有少量的放射状花样。目测高温下断口较室温下的平整，脆性更明显。这与前面所述高温环境下，保温纤维布的力学性能有一定程度下降的趋势相符。

为分析辐照对材料成分的影响，本文对纤维表面进行EDS 成分分析，分析结果列于表3。

由表3可看出，辐照前后，纤维布表面主要元素含量变化均不明显，辐照后仅O 含量略微增加，Si含量略微下降。因此，辐照对纤维的成分几乎无影响。

为观察纤维布结构是否受辐照影响而发生非晶向晶化的转变，分别对辐照前后未拉伸的样品进行XRD 表征（图8）。可看出，纤维布为典型的非晶结构，辐照后，结构上无明显变化。但可发现，相对于未辐照的试样，辐照后试样的峰位均发生了左移，且峰宽变窄。可推测，辐照后该纤维布材料有少量非晶晶化的产生。

3 结论

1）在49-2游泳池式反应堆中完成所有纤维布试样辐照试验，达到材料服役6a累积剂量，试样辐照剂量测量值为：中子累积照射量6 307.2Gy，γ累积照射量15 768Gy；达到材料服役8a累积剂量，试样辐照剂量测量值为：中子 累 积 照 射 量8 409.6Gy，γ 累 积 照 射 量21 024Gy。

w／%辐照水平O Na Mg Al Si Ca未辐照 54.94 6.75 1.74 2.21 19.87 7.1 6a累积剂量 61.01 6.94 1.5 1.85 16.57 6.53 8a累积剂量57.59 8.03 1.61 1.87 15.67 7.16

图8 不同辐照剂量水平的纤维布基体XRD 试验结果Fig.8 XRD result of fiber cloth with different doses

2）经辐照后，纤维布在室温和260 ℃温度下的力学性能有不同程度的下降；根据多温度下的试验结果，纬向纤维布断裂强力随温度升高呈先升高，后降低的趋势。

3）通过SEM 显微观察可知，辐照对于保温材料的表面形貌影响不明显。

4）EDS成分分析结果显示，辐照未明显改变纤维的成分；XRD 试验结果显示纤维布为典型的非晶结构，辐照前后材料有少量非晶晶化的趋势。

［1］ 林虎，宁广胜，佟振峰，等.核电站用玻璃纤维保温材料耐辐照试验［C］∥2013 年核电厂老化与寿命管理研讨会会议论文集.［出版地不详］：［出版者不详］，2013：99-104.

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