水蒸汽对煤流化床富氧燃烧及SO2析出和脱除的影响

田路泞,陈振辉,杨 伟,王贤华,张世红,陈汉平

(1.华中科技大学煤燃烧国家重点实验室,湖北武汉 430074;2.武汉光谷环保科技股份有限公司,湖北武汉 430074)

水蒸汽对煤流化床富氧燃烧及SO2析出和脱除的影响

田路泞1,2,陈振辉1,杨 伟1,王贤华1,张世红1,陈汉平1

(1.华中科技大学煤燃烧国家重点实验室,湖北武汉 430074;2.武汉光谷环保科技股份有限公司,湖北武汉 430074)

为研究水蒸汽对煤燃烧的影响,以黄陵烟煤和晋城无烟煤为研究对象,在流化床多功能试验台上对比了水蒸汽加入前后煤的富氧燃烧性能,获得了水蒸汽对燃烧特性及SO2析出和石灰石脱硫特性的影响。结果表明:通过对流化床空气燃烧试验台架的简单改造即可实现煤在21%～40%富氧气氛下安全、稳定的燃烧。O2/CO2气氛下,随着O2体积分数的增加,炉膛温度上升,燃烧效率提高,SO2的析出量逐渐增加;石灰石脱硫由直接硫化转变为间接硫化,脱硫效率明显增大。水蒸汽对燃烧的影响更多的体现在水煤气反应等化学作用方面;水蒸汽加入后燃烧温度稍有降低,燃烧效率增加;SO2的析出量减小。此外,水蒸汽的加入明显促进了石灰石颗粒内部固态离子的扩散,石灰石的脱硫能力增强,尤其是在间接硫化时。

流化床富氧燃烧;煤;水蒸汽;SO2析出;石灰石

富氧燃烧技术作为一种可以同时控制CO2温室气体,及SO2和NOx等污染物排放的新型清洁煤燃烧技术,受到了广泛关注,特别是其在煤粉炉上的应用[1-3];而关于循环流化床富氧燃烧技术的研究起步相对较晚[4-5]。富氧燃烧过程中,由于使用较高体积分数的O2进行燃烧,烟气量减少,再由烟气循环的影响,炉膛内的水蒸汽体积分数明显升高,尤其是在循环流化床富氧燃烧时。循环流化床锅炉本身的燃料适应性广,可以燃用高水分的劣质燃料;且燃烧过程中还可以通过飞灰循环来控制燃烧温度,因而可以进一步提高燃烧介质中的O2体积分数,降低烟气量,所以水蒸汽含量相比煤粉炉富氧燃烧时更高,在湿循环过程中水蒸汽体积分数可高达25%～35%[2,4]。由于水蒸汽的物理化学性质与N2和CO2存在很大的差异,高体积分数水蒸汽的存在必然会对煤的燃烧及污染物的析出和脱除产生重要影响。Gil等[6]在热重分析仪上的研究发现,水蒸汽促进了煤的燃烧,降低了燃烧温度;Riaza和Alvarez等[7-8]在气流床上的研究结果表明,水蒸汽致使煤的着火和燃烬困难,NO的析出量降低。而目前针对水蒸汽对煤流化床富氧燃烧的影响的研究还鲜有报道。

本文采用黄陵烟煤和晋城无烟煤,在流化床多功能试验台上研究水蒸汽对煤流化床富氧燃烧的特性、SO2的析出及石灰石脱硫特性的影响,为循环流化床富氧燃烧的工业应用提供理论参考。

1 试验装置和样品

黄陵烟煤和晋城无烟煤经过破碎及筛分后选取粒径为0.3～1.0 mm的煤样作为试验样品。试验前首先对煤样进行干燥预处理,在55℃的烘箱中去除外水。黄陵烟煤和晋城无烟煤的元素分析和工业分析见表1。试验采用富鑫石灰石作为脱硫剂,石灰石经破碎筛分至粒径为0.30～0.45 mm。石灰石的化学成分见表2。

表1 煤样的元素分析和工业分析Table 1 Proximate and ultimate analysis of coal sample%

表2 石灰石的化学成分Table 2 Chemical composition of limestone%

流化床富氧燃烧试验在流化床多功能系统台上进行,流化床反应器的主要参数见表3,试验系统如图1所示。该系统由配气及气体预热系统、流化床反应器本体、给料系统、气固分离系统、冷却系统、水蒸汽发生系统、电加热炉和监测控制系统等组成。配气及预热系统用以提供试验所需的反应气氛并为其预热;试验所需气体(O2/N2/CO2)均由钢瓶气提供,流量由质量流量计控制。气体首先进入混气罐和空气预热器进行充分混合和预热后进入风管,一次风进入炉膛底部的风室,然后经布风板进入炉膛,二次风由二次风口进入炉膛。流化床反应器本体高H= 2.58 m,内径D=60 mm,材料为耐高温不锈钢管;电加热炉为三级加热;反应器下部设置有布风板,一、二次风口,螺旋给料口以及返料口,布风板下设有排渣口。反应器烟气出口设置有旋风分离器和U型返料器。尾部烟道上还设置有高温滤筒以收集飞灰。给料系统由料斗和螺旋给料机组成,用于将煤与石灰石供入炉内;给料量通过异步电机的频率控制。水蒸汽由蒸汽发生器产生并随一次风进入炉内。测量系统主要用于测量燃烧温度、炉内压力和烟气成分,系统总共布置有9个测点用于监控炉内温度和压力,一个位于风室,其他位于炉膛内部。烟气成分主要由英国Kane公司的KM950与芬兰Temet公司的GASMET DX4000型便携红外气体分析仪进行在线测量。

表3 流化床反应器本体的主要参数Table 3 Main dimension of FB bed reactor

选用河沙作为床料,河沙堆积密度1 420 kg/m3,粒径为0.30～0.45 mm,床料堆积高度为400 mm。水蒸汽体积分数选取5%,10%和20%,加入前后保持O2体积分数不变,即仅使用水蒸汽替代N2或CO2。烟气成分测量时为了消除烟气中高体积分数CO2和H2O对测量仪器的干扰,首先采用高纯N2对烟气进行稀释测量,再根据稀释比例将O2,CO,CO2和SO2等组分体积分数折算为实际烟气中的体积分数。

图1 流化床多功能试验台架系统示意Fig.1 Schematic diagram of FB multifunctional test bench

2 试验结果与分析

2.1 水蒸汽对煤燃烧特性的影响

在给煤量为6.8 g/min,过量氧气系数为1.2,一、二次风配比为60/40(保持出口O2体积分数约5%)的条件下考察煤在体积分数O2/N2=21/79,O2/ CO2=21/79,30/70和40/60(记为气氛1～4)4种不同气氛下燃烧时水蒸汽对燃烧温度的影响,试验结果如图2所示。

煤在水蒸汽加入前后的4种气氛下均表现出良好的燃烧状况,燃烧比较稳定,炉膛温度沿高度方向的增加基本均呈先升高后降低的趋势。在密相区,由于一次风温度低于炉膛温度,致使炉膛底部燃烧温度较低;而随着气流的上升,煤中挥发分和固定碳开始燃烧放热,炉内温度升高至最大值;而后随着二次风的加入,在其冷却作用下温度又开始降低,同时煤的燃烬及炉膛壁面散热的影响也促进了燃烧温度沿高度方向下降。空气气氛下的炉内燃烧温度介于气氛2和气氛3之间。即由于CO2的比热容要高于N2,燃烧介质从周围环境吸收的热量更多;而且O2及火焰在CO2气氛下的传播速度要慢于在N2气氛下,进而燃烧速率减慢,炉内温度降低[2-3]。O2/CO2气氛下,随着O2体积分数的升高,烟气量减小,其从周围环境吸收的热量减少;同时高体积分数O2加速了煤的燃烧,最终导致炉膛温度上升。当O2体积分数由21%增加到40%时,黄陵烟煤和晋城无烟煤的平均燃烧温度分别增加了60.3和54.4℃。而在相同的燃烧气氛下,黄陵烟煤的挥发分含量较高,大量挥发分析出后会进入稀相区燃烧;而且黄陵烟煤的灰分含量较高,燃烧过程中煤粒容易破碎,更多的细颗粒被带入稀相区燃烧,所以黄陵烟煤燃烧时密相区的整体温度要比晋城无烟煤燃烧时低,而稀相区的温度恰好相反。

水蒸汽加入后,4种气氛下炉内的整体温度均略有降低,黄陵烟煤在气氛2～4下的平均燃烧温度分别降低了4.9,4.5和4.3℃,而晋城无烟煤的平均燃烧温度相应的降低了5.4,4.7和4.4℃;且密相区温度的降低幅度相比稀相区稍大。如图3所示,随着水蒸汽体积分数的增加,燃烧温度均逐渐降低。由于水蒸汽的比热容低于CO2,所以水蒸汽的加入可以改善燃烧环境,有利于燃烧温度的升高;但是水蒸汽加入后,其还会与煤焦发生强吸热的水煤气反应,反应方程式为

图2 水蒸汽对煤不同气氛下燃烧温度的影响Fig.2 Effect of steam addition on coal combustion temperature in different atmospheres

相比于CO2-Char气化反应,由于水蒸汽的分子量较小,分子扩散更加迅速,因而水蒸汽气化反应的速率更快[9]。因此,综合试验结果表明,水蒸汽加入后的水煤气反应对燃烧的影响占主导作用,尤其是在水煤气反应主要发生的密相区,温度降低明显;而反应生成的水煤气进入稀相区后的燃烧会释放出大量热,所以稀相区温度仅稍有降低。而且由于晋城无烟煤的固定碳含量较高,密相区的水煤气反应更加激烈,所以其温度降低程度较黄陵烟煤稍大。

图3 水蒸汽体积分数对煤燃烧温度的影响Fig.3 Effect of steam concentration on coal combustion temperature

燃烧效率是评估燃烧特性的主要参数。试验中通过分析各工况下飞灰和底渣的可燃碳含量,计算出煤的燃烧效率(图4,5)。相同O2体积分数(21%)时,煤在O2/CO2气氛下的燃烧效率明显低于在O2/ N2气氛下,即单纯使用CO2取代N2会导致煤的燃烧特性变差。O2/CO2气氛下,随着O2体积分数的升高,煤的燃烧更加充分,气体和固体不完全燃烧热损失降低,燃烧效率提高,尤其是当O2体积分数由21%增加至30%时。O2体积分数的提高一方面促进了煤中挥发分和固定碳的燃烧,另一方面致使烟气生成量减少,烟气中CO等可燃组分体积分数降低,热损失减小,同时炉内气流速度降低,挥发分和固定碳在炉内的停留时间延长,燃烧效率提高。而在相同燃烧气氛下,由于挥发分含量较高的黄陵烟煤更容易着火,燃烧稳定,所以其燃烧效率要大于晋城无烟煤。

由图4,5还可以看出,4种气氛下,水蒸汽的加入均提高了煤的燃烧效率;黄陵烟煤在气氛2～4下的燃烧效率分别提高了0.15%,0.26%和0.25%,而晋城无烟煤的燃烧效率相应提高了0.25%,0.36%和0.42%;且随着水蒸汽体积分数的增加,燃烧效率逐渐增大。水蒸汽对燃烧效率的贡献主要还是水蒸汽加入后的水煤气反应。水煤气反应致使燃烧由颗粒表面的气-固两相反应转变为气体均相反应,反应速率增加,反应方程式为

水蒸汽加入后煤焦气化反应加剧,灰渣不宜熔融结块,燃烬性能增强[9]。除此之外,Griffiths等[10]还指出炉内煤中的碱金属会促进水蒸汽发生离解反应而生成大量的OH-,并与CO发生一系列的连锁反应,进而促进CO向CO2的转化,加快挥发分的析出,致使煤的燃烧更加充分。因此,煤在O2和水蒸汽混合气氛下的燃烧致使煤的燃烧速度显著提高,整体燃烧效率增加,尤其是固定碳含量较高的晋城无烟煤。

图4 水蒸汽对煤不同气氛下燃烧效率的影响Fig.4 Effect of steam addition on coal combustion efficiency in different atmospheres

图5 水蒸汽体积分数对煤燃烧效率的影响Fig.5 Effect of steam concentration on coal combustion efficiency

2.2 水蒸汽对SO2析出特性的影响

SO2是煤燃烧过程中析出的主要气体污染物之一。煤在4种气氛下燃烧时SO2的析出曲线如图6所示。

可以看出,煤在气氛2燃烧时SO2的析出量要低于空气气氛。O2/CO2气氛下,随着O2体积分数的提高,SO2的析出量明显增加,当O2体积分数由21%升高到40%时,黄陵烟煤和晋城无烟煤的SO2析出量分别增加了2.79和0.63 mg/g。O2体积分数的升高致使炉内氧化性气氛增强,进而促进了煤中硫向SO2的转化;而且O2体积分数升高,烟气量减少,燃煤颗粒在炉内的停留时间延长,有利于煤中硫的完全析出。此外,相比于黄陵烟煤,晋城无烟煤本身的硫含量较低,所以析出量较小。

4种气氛下水蒸汽的加入均致使SO2的析出量降低;特别是在空气和气氛4下,相比于未加入水蒸汽时黄陵烟煤和晋城无烟煤的SO2析出量分别降低了1.68,1.74 mg/g和0.21,0.23 mg/g。

由图7可以发现,随着水蒸汽体积分数的增加,SO2的析出量降低,但降低幅度逐渐减小。结合水蒸汽对燃烧特性的影响分析,水蒸汽对SO2析出的影响主要包括:①煤中硫主要在密相区析出,水蒸汽的加入致使密相区燃烧温度降低,不利于硫的析出;②水蒸汽加入后,水煤气反应生成大量CO和H2,促进了煤中硫向COS和H2S等其他含硫气体的转化。此外,水蒸汽的出现可能还会改善煤灰的自固硫能力。

图6 水蒸汽对不同气氛下SO2析出特性的影响Fig.6 Effect of steam addition on SO2emission in different atmospheres

2.3 水蒸汽对石灰石脱硫特性的影响

煤在不同气氛下燃烧时石灰石(Ca/S=2)的脱硫效率如图8所示。气氛对于石灰石的脱硫能力具有显著影响,煤在空气气氛下燃烧时的脱硫效率明显高于在相同O2体积分数的O2/CO2气氛。而在O2/ CO2气氛下,当O2体积分数由21%增加到40%时,黄陵烟煤和晋城无烟煤的脱硫效率依次增加了3.74%,10.24%和2.32%,8.38%,即当O2体积分数由30%增加到40%时,脱硫效率明显增加。由4种气氛下的燃烧温度及富鑫石灰石的煅烧特性[11]可知:空气气氛下石灰石发生的为间接硫化反应,而在气氛2下发生的为直接硫化反应,由于间接硫化反应在较短的运行时间内更有利于获得较高的脱硫效率,而且空气燃烧时的温度恰好在850℃左右,此时的脱硫效率约为空气燃烧时的最佳脱硫效率[12],所以空气气氛下的脱硫效率明显高于气氛2;而随着O2体积分数的增加,总风量的减小和燃烧温度的升高有利于脱硫反应的进行,所以气氛3下石灰石的直接硫化效率有所增加;而气氛4时,石灰石由直接硫化反应转变为间接硫化反应,硫化速率明显增加,而且相比于空气气氛,高体积分数CO2的出现还可以减缓石灰石的煅烧,进而避免了煅烧产物因快速生成而造成的高温烧结,因此其脱硫效率稍大于空气气氛。

图7 水蒸汽体积分数对SO2析出特性的影响Fig.7 Effect of steam concentration on SO2emission

图8 水蒸汽对不同气氛下石灰石脱硫特性的影响Fig.8 Effect of steam on limestone desulfurization efficiency in different atmospheres

4种气氛下水蒸汽的加入均增强了石灰石的脱硫能力,尤其是在空气和气氛4下,黄陵烟煤和晋城无烟煤的脱硫效率分别增加了6.34%,7.22%和4.05%,4.89%,大于气氛2,3下的2.90%,3.36%和2.09%,2.95%。而在相同气氛下,脱硫效率随着水蒸汽体积分数的增加而增大,但是增长幅度逐渐减缓,如图9所示。这与Wang等[13]的试验结果一致,他们通过研究空气气氛下水蒸汽对石灰石脱硫特性的影响推测:CaO与水蒸汽反应生成的瞬间产物Ca (OH)2可能是导致水蒸汽加入后石灰石脱硫能力提高的主要原因。然而本试验中除了发现间接硫化时水蒸汽明显促进了石灰石的脱硫反应,O2/CO2气氛下直接硫化时水蒸汽同样促进了石灰石的脱硫反应;由于直接硫化时石灰石不会煅烧生成CaO,进而很难将水蒸汽的影响完全归因于瞬间产物Ca(OH)2的生成。Stewart等[14]同样通过研究空气气氛下水蒸汽对石灰石硫化的影响认为水蒸汽不会参与任何反应。

图9 水蒸汽体积分数对石灰石脱硫特性的影响Fig.9 Effect of steam concentration on limestone desulfurization efficiency

硫化过程中,随着硫化反应的进行,CaSO4产物层将严重阻碍SO2向石灰石颗粒内部的扩散,降低了石灰石的活性,抑制了石灰石硫化反应的进一步进行,因而推测水蒸汽的加入对脱硫特性的改善极有可能是因为水蒸汽促进了石灰石颗粒内部固态离子的扩散。晶体内存在很多缺陷,固态离子的扩散正是通过这些缺陷进行,缺陷对于扩散起决定性作用。在硫化过程中,和(间接硫化)/(直接硫化)离子可以通过CaSO4产物层扩散至CaSO4和气相接触的表面与SO2和O2进行反应生成CaSO4;而与此同时,离子将会反方向通过产物层向内扩散,在颗粒内部与CaO(CaCO3)发生固硫反应[15-17]。水蒸汽的加入会加速固态离子的扩散,进而促进石灰石的脱硫反应;同时颗粒内部更多的空位消失,颗粒变得更加致密,所以水蒸汽加入后所得硫化产物的真密度明显大于未加入水蒸汽时的[14]。尤其是在间接硫化反应中,石灰石在煅烧生成CaO的过程中容易形成更多的晶体缺陷,而且由于O2-离子小于离子,离子的迁移性更好,受水蒸汽的影响更加明显。

3 结 论

(1)通过对流化床常规空气燃烧试验台架的简单改造,实现了煤在21%～40%富氧气氛下安全稳定的燃烧,燃烧效果良好,充分体现了循环流化床在富氧燃烧技术应用中的优势。

(2)燃烧温度沿炉膛高度方向先增加后降低;相比于空气气氛,煤在21%O2/79%CO2气氛下燃烧时炉内温度降低,燃烧效率下降,SO2的析出量和石灰石脱硫效率均减小;而O2/CO2气氛下,随着O2体积分数的增加,炉膛温度上升,燃烧效率提高,SO2的析出量逐渐增加,石灰石由直接硫化反应转变为间接硫化反应,脱硫效率明显增加。

(3)水蒸汽对煤燃烧的影响更多的体现在水煤气反应等化学作用方面;水蒸汽的加入致使燃烧温度降低,燃烧效率增加,SO2的析出量减小。

(4)水蒸汽的加入明显促进了石灰石颗粒内部固态离子的扩散,石灰石的脱硫能力增强,尤其是在间接硫化反应时。

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Effect of steam on coal combustion and SO2emission and removal during oxy-fuel fluidized bed combustion

TIAN Lu-ning1,2,CHEN Zhen-hui1,YANG Wei1,WANG Xian-hua1,ZHANG Shi-hong1,CHEN Han-ping1

(1.State Key Laboratory of Coal Combustion,Huazhong University of Science and Technology,Wuhan 430074,China;2.Wuhan Optics Valley Environmental Protection Technology Co.,Ltd.,Wuhan 430074,China)

In order to understand the effect of steam addition on coal combustion,SO2emission and removal,a series of experiments of before and after steam addition were conducted under oxy-fuel combustion conditions in fluidized bed (FB)using both Huangling bituminous and Jincheng anthracite as samples respectively.The results indicate that the safe and stable oxy-fuel combustion of coal under 21%-40%O2atmosphere is achieved by simple modification of the conventional air FB combustion test rig.With the increase of furnace height,the combustion temperature first increases and then decreases.Compared with air combustion,the combustion temperature and efficiency decline,the SO2emission and limestone desulfurization efficiency are reduced during the coal combustion in 21%O2/79%CO2atmosphere.In O2/CO2atmosphere,with the O2concentration increase,the combustion temperature and efficiency,and the SO2emission all increase,the desulfurization efficiency increases obviously along with the transformation of sulfation reaction from direct sulfation to indirect sulfation.The effects of steam addition on coal combustion mostly represent chemical action by the water-gas shift reaction.With the steam addition,the combustion temperature deceases,the combustion efficiency increases,and the SO2emission is reduced.Furthermore,the steam addition promotes the solid-state diffusion,the limestone desulfurization capacity enhances,especially in indirect sulfation.

oxy-fuel FB combustion;coal;steam;SO2emission;limestone

TQ534

A

0253-9993(2014)12-2537-07

2013-12-26 责任编辑:张晓宁

国家自然科学基金资助项目(51376075);国家重点基础研究发展计划(973)资助项目(2013CB228102)

田路泞(1983—),男,山东德州人,博士。Tel:027-87542417,E-mail:tianluning@126.com。通讯作者:王贤华(1978—),男,副教授。Tel:027-87542417,E-mail:wangxianhua@hust.edu.cn

田路泞,陈振辉,杨 伟,等.水蒸汽对煤流化床富氧燃烧及SO2析出和脱除的影响[J].煤炭学报,2014,39(12):2537-2543.

10.13225/j.cnki.jccs.2013.1913

Tian Luning,Chen Zhenhui,Yang Wei,et al.Effect of steam on coal combustion and SO2emission and removal during oxy-fuel fluidized bed combustion[J].Journal of China Coal Society,2014,39(12):2537-2543.doi:10.13225/j.cnki.jccs.2013.1913