铀尾矿粒度对氡析出影响的蒙特卡罗模拟

李咏梅，谭凯旋,*，周泉宇，刘泽华，李春光，周新尧

(1.南华大学 核资源工程学院，湖南 衡阳 421001；2.南华大学 城市建设学院，湖南 衡阳 421001)

氡及其子体是危害人类健康的主要天然放射源，而铀尾矿是氡的一个重要来源，铀尾矿产生的氡可通过迁移进入大气。如果空气中氡浓度过高，将会造成人的上呼吸道和肺损害，甚至引发肺癌[1]。因此，氡的辐射防护得到了各国政府的高度重视，联合国成立了原子辐射效应科学委员会并定期提交研究报告[2]。由于氡析出机理的研究是开展氡辐射防护的基础，国内外很多科研机构开展了环境氡的调查[3-4]和氡析出机理的研究[5-7]。目前普遍认为氡从含铀、镭固体物质释放至大气主要经过氡射气和迁移两个过程，且颗粒大小、镭的分布和含水饱和度是影响氡射气的主要因素，而影响氡迁移的主要因素是颗粒结构(孔隙度、孔隙连通性)和含水饱和度。近年来一些学者应用蒙特卡罗方法对土壤氡射气进行研究[8]，模拟了颗粒大小和含水饱和度对氡射气系数的影响。但将氡的射气和迁移综合起来开展铀尾矿氡析出的模拟研究还较少。本工作基于核反冲理论[9]，将氡的射气和氡在孔隙中的迁移结合起来建立铀尾矿氡析出的数学模型和蒙特卡罗模拟方法，模拟铀尾矿颗粒大小对氡析出的影响，并讨论模拟方法的可行性。

1 模拟

1.1 氡产生原理

矿物颗粒中的222Rn由226Ra经α衰变产生。226Ra衰变为222Rn时释放1个α粒子，由于受α粒子的反冲，222Rn可脱离原矿物中的结晶格架或离开原来的位置[9]。受α粒子反冲的氡原子将获得86.0 keV的能量，由于反冲能量有限，氡原子在固体中的反冲距离仅几十nm，因此，只有在距矿物颗粒表面一定范围内的部分氡原子能逃离颗粒而进入孔隙空间。

1.2 氡析出模型的建立

本文采用多颗粒面心立方体结构(孔隙度为26%)作为铀尾矿模型，模型的孔隙度与尾矿样品的孔隙度(29%)接近。

基于Barillon等[10]的研究成果，建立铀尾矿氡析出模型时可作如下假设。

1) 所有的颗粒均由SiO2组成，且均为直径相同的球形。

2) 铀尾矿中镭原子均匀分布在距颗粒表面的确定深度以内。

3) 所有的氡原子仅是镭α衰变反冲产生的，氡原子可在4π方向的范围内反冲。

4) 氡原子在介质中以直线形式运动，且其反冲范围与通过TRIM计算的范围一致。本文利用TRIM计算的86.0 keV初始反冲能量的氡在石英、空气、水中的反冲距离分别为34 nm、63 μm、100 nm。

5) 若反冲氡原子与相邻颗粒发生碰撞，则认为其将嵌入邻近颗粒中而不会析出。

6) 孔隙中水的厚度Dm及空气厚度Da与孔隙间距D和含水饱和度m有如下关系[11]：

Dm=Dm

(1)

Da=D(1-m)

(2)

7) 氡在铀尾矿孔隙空间的迁移主要是分子扩散。一般采用稳态氡扩散模型来研究氡在孔隙空间的迁移，对于半无限延伸的均质多孔介质，氡析出率表达式[2]为：

JD=CRaλRnfρL

(3)

式中：CRa为岩土中226Ra的比活度；λRn为222Rn的衰变常量(2.1×10-6s-1)；f为氡在岩土中的射气系数；ρ为多孔介质密度；L为扩散长度，L=(De/λRn)1/2，De为222Rn的有效扩散系数，与介质的孔隙度和含水饱和度有关[11]：

De=φD0exp(-6mφ-6m14φ)

(4)

式中：φ为岩土的孔隙度；D0为氡在空气中的扩散系数，D0=1.1×10-5m2/s。

将式(4)代入式(3)可得：

(5)

JD=CRaρK

(6)

本工作重点对K进行模拟，研究颗粒大小对氡析出的影响。

1.3 氡析出的蒙特卡罗模拟方法

根据已建立的模型，利用Matlab编写相关程序，对铀尾矿氡析出进行蒙特卡罗模拟，模拟步骤为：1) 设置颗粒尺寸、含水饱和度、镭分布为输入变量；2) 设定氡原子在含镭颗粒中的初始位置是任意的；3)设定氡原子的反冲方向是任意的，即具有4π的方向角；4) 计算氡原子离矿物颗粒表面的距离，然后判断氡是释放至孔隙，还是停留在颗粒中，若计算的距离大于34 nm，则认为氡原子未逃离颗粒(第n次逃离颗粒的氡原子数Cn=0)，再进入步骤2)，否则进入下一个步骤；5) 计算氡原子逃出颗粒后在水中或空气中所能运行的距离，从而推算出式(1)中的D，若D小于实际孔隙间距，则认为氡原子进入孔隙(Cn=1)，反之，则认为氡原子嵌入邻近颗粒(Cn=0)；6)∑Cn与模拟的总次数之比即氡的射气系数；7) 计算K。

将上述过程重复105次，所产生的相对误差小于3%。

2 实验

实验在通风良好的室内进行，实验过程中温度、大气压力、湿度等基本保持恒定，气象条件对氡析出的影响可忽略不计。

实验样品取自广东某铀矿尾矿库。该矿为花岗岩型铀矿，近十多年采用酸法地表堆浸提取铀。矿石及尾矿化学成分以SiO2为主，实验测得矿石和尾矿的SiO2含量分别为80.56%和81.16%。将风干的尾矿样品筛分成10个粒级，将筛分好的不同粒度尾矿分别装入内径150 mm、高1 500 mm的PVC管制成的实验柱中，装样高度在1 250～1 300 mm之间，记录各装样质量和高度。

采用放射性化学分析方法(EJ/T 1117—2000)对样品进行镭含量测定，样品的粒度分布及镭含量列于表1。

3 模拟结果与分析

对不同含水饱和度条件下镭分布于颗粒表面、距颗粒表面34 nm及68 nm的3种情况下的K进行蒙特卡罗模拟，模拟结果如图1所示。由图1可看出，K随颗粒尺寸的变化依赖于含水饱和度和镭的分布。含水饱和度为5%时，K先随颗粒尺寸的增大而增大然后趋于稳定。含水饱和度为20%时，K随颗粒尺寸的增大而增大，在颗粒粒径为0.001 mm左右达到稳定值。含水饱和度为50%或75%时，若镭原子分布在颗粒表面，则K先增大然后逐渐稳定；若镭分布在距颗粒表面34 nm或68 nm时，则K先随颗粒尺寸的增大稍有下降，然后在颗粒粒径为0.001 mm左右稳定。

表1 样品的粒度分布及镭含量

含水饱和度和孔隙间距影响孔隙中自由氡的产生及其迁移，而颗粒间平均孔隙间距与颗粒粒径呈正比[8]。因此，含水饱和度一定时，随颗粒尺寸增大，孔隙中自由氡含量增加，从而使K呈增加的趋势。当孔隙中水和空气足以吸收反冲氡原子的能量时，K逐渐稳定。含水饱和度增大到一定程度时(大于50%)，孔隙中的水将阻碍氡的扩散迁移，导致K稍有下降。

◆——含水饱和度5%；■——含水饱和度20%；▲——含水饱和度50%；○——含水饱和度75% a——颗粒表面；b——距颗粒表面34 nm；c——距颗粒表面68 nm

4 模拟与实验结果比较

采用局部静态法测量铀尾矿氡析出率，测量仪器由ST-203闪烁室、FH-463定标器和FD-125型氡钍分析仪组成。10种粒度铀尾矿氡析出率的实验结果列于表2。

表2 不同粒度铀尾矿样品的氡析出率

利用蒙特卡罗方法计算铀尾矿样品的氡析出率，根据镭距颗粒表面68 nm模拟的K计算的氡析出率与实测铀尾矿氡析出率符合较好(图2)，相对误差为3%～9%，从而验证了模拟方法的可行性。

图2 氡析出率随粒度变化的实验与计算结果对比

5 结论

本文建立了铀尾矿氡析出的数学模型，运用蒙特卡罗方法模拟了不同含水饱和度条件下颗粒粒度对氡析出的影响。模拟结果表明：1) 镭分布于颗粒表面时，4种含水饱和度(5%、20%、50%、75%)条件下的K均随颗粒尺寸增大而增大最终趋于稳定；2) 当镭分布在距颗粒表面34 nm和68 nm时，含水饱和度为5%或20%的情况下，K随颗粒尺寸的增大先增大然后趋于稳定，而含水饱和度为50%或75%的情况下，K随颗粒尺寸的增大先稍有下降然后逐渐稳定；3) 利用蒙特卡罗方法计算了各铀尾矿样品的氡析出率，计算的氡析出率与实测尾矿氡析出率符合较好，相对误差为3%～9%。

参考文献：

[1]KREWSKI D, LUBIN J, ZIELINSKI J, et al. Residential radon and risk of lung cancer: A combined analysis of 7 North American case-control studies[J]. Epidemiology, 2005, 16(2): 137-145.

[2]Sources, effects and risks of ionizing radiation[R]. New York: UNSCEAR, 2000.

[3]IAEA. Measurement and calculation of radon releases from uranium mill tailings[R]. Viena: IAEA, 1992.

[4]王喜元，朱立，吕磊，等. 中国土壤氡概况[M]. 北京：科学出版社，2006.

[5]张哲，朱民安，张永祥. 地下工程与人居环境氡防护技术[M]. 北京：原子能出版社，2010.

[6]ROGERS V C, NIELS K K. Multiphase radon generation and transport in porous materials[J]. Health Physics, 1991, 60(6): 807-815.

[7]LANDA E R. Radium-226 contents and Rn emanation coefficients of particle-size fractions of alkaline, acid and mixed U mill tailings[J]. Health Physics, 1987, 52(3): 303-310.

[8]SAKODA A, ISHIMORI Y, HANAMOTO K, et al. Experimental and modeling studies of grain size and moisture content effects on radon emanation[J]. Radiation Measurements, 2010, 45(2): 204-210.

[9]FLEISCHER R L. Theory of alpha recoil effects on radon release and isotopic disequilibrium[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta, 1983, 47(4): 779-784.

[10] BARILLON R, OZGUMUS A, CHAMBAUDET A. Direct recoil radon emanation from crystalline phases: Influence of moisture content[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta, 2005, 69(11): 2 735-2 744.

[11] ROGERS V C, NIELSON K K. Correlations for predicting air permeabilities and222Rn diffusion coefficients of soils[J]. Health Physics, 1991, 61(2): 225-230.