招远市区土壤及常见绿化植物汞污染特征

张 磊， 张 磊

青岛农业大学资源与环境学院， 青岛 266109

招远市区土壤及常见绿化植物汞污染特征

张 磊， 张 磊*

青岛农业大学资源与环境学院， 青岛 266109

为查明长期黄金开采冶炼对城市汞污染的影响，以“金都”招远为研究对象，于2011年4月，采集了招远市区常见绿化植物柏树、落叶松、冬青的茎叶样品30份，并同步采集相应表层土壤样品34份。采用冷原子吸收法测定样品总汞含量，分析了土壤的理化性质。结果表明，招远市区表层土壤中汞含量范围为0.002～0.815 mg·kg-1，平均值为0.149 mg·kg-1。土壤汞含量与有机质呈极显著正相关，与pH、粗颗粒比例呈显著正相关关系，而与阳离子交换量、黏粒比例呈显著负相关。不同城市区域相比，处于金矿区污染源下风向、且与矿区距离较近的梦芝区土壤汞含量要显著高于其它区域。常见绿化植物茎叶汞含量范围为0.021～0.782 mg·kg-1，不同植物中的汞含量没有显著差异，但同种植物中茎、叶中汞含量存在极显著正相关。植物中的汞在各城市区域没有显著差异，与土壤汞含量也不存在显著相关性。研究结果显示，招远市区土壤和植物受周边金矿开采和黄金冶炼的影响，存在一定程度汞污染。

黄金冶炼；汞；城市表层土壤；绿化植物

汞及其化合物做为极具生理毒性的全球性污染物，近十几年备受关注。在汞的众多贡献源中，混汞法炼金过程排放的汞是重要的人为源之一，约占人为排放汞源10%[1]。据估算，在炼金过程中，每年有800～1 000吨的汞被排放到环境中，其中中国大约排放200～250 t[2]。这些排放的汞，以Hg0和Hg2+的形式进入到大气、土壤、水体等环境介质中。另一方面，汞的挥发性使已经沉积的汞也很容易重新释放到大气中，沉积的汞，每年再释放量约为2 000 t[3-4]，即使是背景值的土壤也与大气间有着汞交换[5]。中国的金矿数量众多，开采历史悠久，我国虽于1996年取消了混汞法炼金，但土法炼金在某些偏远地区仍然存在。不少学者针对土法炼金导致的矿区周边环境介质汞污染状况进行了研究，发现混汞法炼金地区周边农田土壤、沉积、水体均存在较严重的汞污染，且存在着明显的矿区地表向大气汞的释放[6-9]。

城市是人口密集、人类活动集中的地区，城市土壤汞的污染状况势必会影响到区域环境质量和人群健康风险[10-11]。很多学者对燃煤汞排放、工业、交通等人为活动影响的城市土壤汞污染状况进行了研究，但是对长期黄金冶炼开采对城市土壤及植物影响的研究还少见报道。

山东招远是我国著名的“金都”，黄金开采冶炼已经有千年的历史。本文主要研究受长期黄金冶炼影响的招远市区土壤和常见绿化植物中的汞污染状况，分析汞含量及分布与土壤理化性质的关系，明确长期黄金开采冶炼及其它人类活动对城市汞污染的影响，以期为城市汞污染防治和居民汞暴露研究提供基础和依据。

1 材料和方法(Materials and methods)

1.1 区域概况

招远市地处山东半岛西北部，位于东经120°08′～120°38′，北纬37°05′～37°33′之间。招远市土壤主要分为棕壤土、褐土、潮土、水稻土四大类，其中棕壤土分布遍及全市各地，可利用面积146.7万亩，占全市可利用面积的88.9%，褐土类占全市可利用面积的0.69%。潮土类占10.37%，水稻土类是由各种类型的土壤经水耕熟化后形成的一种特殊类型的耕作土。植被组成主要有乔灌草和农作物，森林及灌木513.37 km2，经济林26.63 km2，全市草地面积64.33 km2，全市森林覆盖率为32.7%。山东招远市有“金都”的美称，其黄金的开采在宋代已经很盛，据宋史记载，公元1078年，招远及周围一带的黄金产量占全国总量的89%，历经明、清朝招远一直在黄金生产中占有重要地位，黄金生产连续26年雄踞全国县级市之首。

1.2 样品的采集

2011年4月，于招远市区按梦芝、罗峰、泉山和温泉四个行政区域(街道)进行采样，分别在交通干道、居民区、工厂及公园附近采集招远市表层土壤(0～20 cm)及相应的城市常见绿化植物，包括冬青(Ilex)、柏树(Cyparissus)、落叶松(Pinus)，共采集表层土壤样品34份，植物样品3种30份(对)，每份植物样品都由茎(枝)、叶组成，与30份土壤样品呈对应关系，4份土壤样品无对应的植物样品。采样点分布图如图1所示。

图1 采样点分布图(╊采样点)Fig. 1 The sampling position map (╊sampling point)

土壤经自然晾干后，去掉土壤侵入物，研磨过筛18目(测pH)、65目(测有机质、CEC)、100目(测总汞)，未经研磨的过18目土壤样品用于测定土壤粒径分布。土壤样品存于聚乙烯塑料袋中。植株先用自来水冲洗，再用去离子水洗净，室内自然晾干，将植株茎和叶分开用粉碎机粉碎后装袋，留待分析测定。

1.3 指标测定方法

1.3.1 总汞测定

植物叶片、茎和土壤样品中总汞均采用V2O5-H2SO4-HNO3消化法消解，用F732-V智能型冷原子吸收测汞仪(上海华光仪器仪表厂)测定。20%的SnCl2溶液作为还原剂，1:1的H2SO4溶液作为空白。

1.3.2 土壤基本性质的测定

土壤pH采用玻璃电极法测定(土/水=1/2.5)，土壤有机质采用重铬酸钾氧化-外加热法(油浴法)测定；阳离子交换量(CEC)利用CH3COONH4交换法进行分析，土壤粒径的分析采用比重计法。

1.3.3 质量保证

使用的F732-V型测汞仪的测量范围为0～10.0 μg·L-1，灵敏度不小于0.05 μg·L-1，仪器的检出限为0.01 μg·L-1。所使用药剂均为国药集团生产的优级纯药品，使用的玻璃器皿均在1:3的稀硝酸中浸泡过夜以消除背景汞离子的干扰；每组数据至少做3个空白试验，空白实验平均吸光度值小于0.006，测定每批样品时随机抽取两个样品做双平行测定，误差范围小于5%。土壤和植物测定的准确度用环境标准参考样品(GBW07401，GBW07604)进行质量控制。

1.4 数据处理

本实验所得的数据采用EXCEL 2003进行处理和作图，采用SPSS 17.0软件进行数理统计分析。

2 结果与讨论(Results and Discussion)

2.1 土壤汞污染特征

2.1.1 土壤理化性质

从表1中可以看出，所采集招远市表层土壤pH的范围为5.64～8.74，平均值为7.45，虽然招远市区表层土壤在酸性到碱性之间变化，但只有个别点位土壤呈弱酸性，大部分点位的土壤都呈碱性。招远地区的地带性土壤主要为棕壤，呈酸性，而研究区域的表层土壤呈碱性，这与城市人群活动频繁、人为扰动强度大，并且城市覆盖土多为回填土或建筑用土有关，其中的Ca长期缓慢地向土壤中释放[12]，导致城市土壤呈现碱性，表现出与一般农田土壤性质的明显差异。土壤有机质的分布范围为0.63%～9.17%，平均值为3.08%，表层土壤有机质含量较低，只有个别点位的有机质含量可以达到8%以上，这些点位多是花坛中的土壤，这与人为培肥土壤导致有机质含量升高有关。CEC的含量范围为3.72～22.44 cmol·kg-1，平均值分别为14.05 cmol·kg-1，CEC含量较低的点均出现在路边裸地较贫瘠的表层土壤中。粒径在0.02～1 mm范围内的颗粒为粒径小于0.002 mm颗粒的5倍，是粒径在0.002和0.02 mm之间颗粒的13倍，招远市区表土质地较粗，这也导致上述的有机质和CEC含量在土壤中分布较少。

表1 招远城市土壤基本理化性质Table 1 The basic physicochemical properties of the topsoil samples in Zhaoyuan

2.1.2 招远市区表层土壤中汞含量

从表2中可以看出，招远市表层土壤中汞含量范围为0.002～0.815 mg·kg-1，平均值为0.149 mg·kg-1，是山东省土壤汞元素背景值的7.86倍，有部分样点超过了我国土壤汞含量质量标准二级标准(≤0.5 mg·kg-1)(GB15618-1995)，这说明招远市区表土汞含量处于相对较高的水平。有资料表明，在混汞法炼金过程中，每生产1 g黄金就有1.2～1.5 g汞被排入环境中[13]，尾矿中的汞又通过淋溶、渗滤、挥发和沉降等过程积累在地表，其存在周期可长达几千年，造成金矿区土壤、沉积物和水体严重的汞污染。招远市区周围分布着各大金矿区，炼金过程中产生的废气、废水和废渣排到环境中会污染各环境介质，进而随着大气的干湿沉降和径流污染市区土壤，导致市区表层土壤具有较高的汞含量。表2的数据表明，招远市区表层土壤汞含量虽然高于太原、长春、新余、青岛等城市[14-17]，但其汞含量还是远低于工业复合型城市葫芦岛，也低于北京、徐州、广州等城市[18-22]。这说明，虽然受周围矿区黄金冶炼的影响，但黄金冶炼开采对城市市区表层土壤汞污染的影响没有预想的严重，这可能是因为城市土壤大多是回填土，受人为因素干扰较多，不能长期累积黄金冶炼开采导致的汞沉降；另一原因可能是招远市在80年代初就取消了混汞法炼金(我国于1996年取消混汞法炼金)，从而减少了对城市市区土壤的汞污染，而小规模的私人土法炼金对城市土壤环境汞污染影响较小。

表2 中国部分城市土壤汞的含量Table 2 Mercury contents in the soil from other cities (mg·kg-1)

2.1.3 不同城市区域表层土壤中的汞含量

表3中列出了温泉、泉山、梦芝、罗峰四个区(街道)表层土壤汞含量的范围分布及均值。土壤总汞含量最大值出现在梦芝，并且该区也具有最高的土壤汞含量均值0.324 mg·kg-1，极显著高于温泉区(p<0.01)、显著高于泉山和罗峰土壤中汞含量(p<0.05)，土壤中汞含量分别是另外三区均值的5.89倍、3.05倍和3.42倍。在梦芝区内，工业较为密集，种类齐全，包括黄金采选业、机械电子工业(如钢材变型、建筑建材、电子电器等)、轻工业(装饰材料、彩印、灯具等)、化学工业(硅胶、粘合剂、清洗剂、硫酸类化工品)等。从梦芝区周边来看，西北部主要分布有金岭镇的金翅岭金矿、金岭金矿，蚕庄镇的河西金矿、蚕庄金矿和灵山金矿。这几个矿区与梦芝区的平均距离为9.5 km，其中位于梦芝北部的金翅岭金矿，距离最近约1.5 km，其次为西北部的金岭金矿，距离为6.2 km。由于处于该地区常年主导风向的下风向，且与周边金矿距离较近，周围金矿的开采、冶炼导致其排放的废气等随着主导西北风沉降在该区域，使该区的表层土壤中总汞含量显著高于其它区域。

表3 各行政区表层土壤汞含量分布Table 3 The distribution of mercury content in topsoil from the different districts

2.1.4 土壤汞含量与土壤理化性质的相关分析

表4给出了土壤汞含量与土壤理化性质的相关分析结果。招远市区土壤汞含量与pH值有显著的正相关(p<0.05)。其可能原因是，随着土壤pH值的升高，土壤中形成大量Hg-OH化合物固化在土壤中，累积性增加而迁移性降低，导致总汞含量随pH值的升高而增加[23]。土壤样品中的总汞含量与有机质含量呈极显著的正相关关系(p<0.01)，这与以前的研究结果相一致[24]，土壤中的有机质极易与汞结合，在一定条件下，土壤中有机质的含量增加1%，汞的固定率可提高30%[25]。从表4可以看出，招远市区表层土壤的总汞含量与土壤中CEC含量和﹤0.002 mm 的粒径比例呈显著负相关(p<0.05)，而与0.02～1 mm的粒径含量呈显著正相关(p<0.05)。一般来说，土壤中粘粒含量高会导致土壤表面积增加，进而促进土壤对汞的物理化学吸附[26]，而与土壤粘粒含量呈显著正相关的重金属元素，主要来源于母质[12]，本研究结果正说明招远市区表层土壤中汞主要来源于人为输入，因此富集规律不同于自然土壤。

表4 土壤汞含量与土壤理化性质的相关分析Table 4 The correlation between total mercury content and physicochemical properties in topsoil

2.2 植物中总汞的污染特征

从表5中可以看出，柏树茎、叶的平均汞含量为0.150 mg·kg-1和0.189 mg·kg-1，略高于冬青和松树中的茎、叶汞含量。但T检验的结果显示，不同种类植物中的总汞含量不存在显著差异(p>0.05)，这可能与三种树木相似的种植区域和生长习性有关。柏树、冬青和松树都是常用的常绿乔木，分布范围较广，大多栽种在市区道路两侧或居民区周围。国内外研究表明植物汞含量范围集中在0.010～0.096 mg·kg-1 [15,27]，本次实验招远市区不同种类常绿植物茎叶中的汞含量均要超出这个范围，并高于北方典型燃煤城市长春的乔木茎叶汞含量的平均值(0.021 mg·kg-1～0.074 mg·kg-1)[15]，与工业复合型城市葫芦岛植物叶中汞含量的平均值(0.097 mg·kg-1～0.204 mg·kg-1)相当[20]，由此可以看出，招远市植物中汞的含量较高，受到一定程度的污染。已有的研究表明，植物中的汞多来自于叶片对大气中汞的吸收[28]。本研究虽未直接测定大气中的汞含量，但可初步推测，与一般城市相比，招远市区可能具有较高的大气汞含量。

表5 植物总汞含量Table 5 mercury concentrations in the common landscape plants

从表5中可以看出，汞在冬青、柏树、松树不同器官中的分布特征为叶>茎，这与Ferrara[28]、张磊等[17]的研究一致，但这种差异不具有显著性。从表6中可以看出，采集的冬青、柏树和松树这三种常绿植物叶中的汞含量与茎中的汞含量呈极显著正相关，这是由植物中的汞多来自于叶片气孔的吸收，通过叶片吸收的重金属元素能在植物体内循环迁移[15]。此外，T检验的结果还显示，分布在梦芝、罗峰、温泉和泉山四个行政区的植物茎叶中总汞含量不存显著差异(p>0.05)。这一结果和不同行政区土壤总汞含量之间的差异性不一致，可能是由于土壤中外源汞的长期累积效应导致不同行政区土壤中总汞含量存在明显的差异，而冬青、柏树等常绿乔木叶片的更换周期是2～3年，植物叶片中汞的短期存贮则不能反映地域差异。

表6 不同植物叶茎中汞含量的Pearson相关系数Table 6 The relationship of mercury content in stems and leave from the plants

注：**为p<0.01，*为p<0.05。

Note: ** denotes p<0.01, * is p<0.05

2.3 土壤与植物中汞含量的相关关系

相关分析表明，柏树，冬青，松树中汞含量与土壤中汞含量没有显著的相关性(p>0.05)。这说明常绿植物体内蓄积的汞从土壤中吸收是有限的，主要是叶片通过气孔从大气中吸收。以往的研究表明，当空气中汞浓度达20 ng·m-3，植物会从空气中吸收汞；当空气中汞的浓度为2 ng·m-3时，植物释放汞，这两个浓度水平分别接近于污染区和背景区空气中汞含量水平[15]。此外，植物根系庞大，可以伸向土壤的不同层次，所采集的表层土壤样品不能真正代表植物所处的土壤环境。这种观点也被很多的研究所证实[19，24]。

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PollutionPatternofMercuryinTopsoilandCommonLandscapePlantsintheDowntownZhaoyuan

Zhang Lei, Zhang Lei*

College of Resources and Environment, Qingdao Agricultural University, Qingdao, 266109, China

14 May 2014accepted18 July 2014

To determine the pollution pattern of mercury (Hg) in topsoil and plants in Zhaoyuan, which is well known as capital of gold in China, a total of 30 samples of plant, such as Ilex, Cyparissus, Pinus, and 34 samples of the corresponding topsoil from Zhaoyuan were collected in April 2011. The total Hg content in the gathered samples was measured by the method of Cold Vapor Atomic Absorption Spectrometry (CVAAS) using F-732V mercury vapour analyzer. Results indicated that the total Hg content in topsoil ranged from 0.002 to 0.815 mg·kg-1, with the average value of 0.149 mg·kg-1. Hg contents in topsoil were remarkably positively correlated to the content of organic matter, pH values, and 0.02～1 mm particle size. It is also negatively correlated to the content of CEC and<0.002 mm particle size. Mengzhi district, which was downstream of the dominant wind direction and close to the gold-mining pollution sources, presented a significant higher Hg content than other districts in Zhaoyuan. The range of Hg contents in samples of common landscape plants was from 0.021 mg·kg-1to 0.782 mg·kg-1. Hg contents in stem samples are significantly correlated to that in leaf samples. Contrary to the distribution of Hg in topsoil, Hg content in plants showed no significant difference among the different administrative regions. Moreover, there was no apparent relationship between mercury content in plant samples and topsoil samples. This study indicated that Hg contents and distribution in urban soil and landscape plants in Zhaoyuan were affected by the surrounding gold mining and smelting. The common landscape plant and topsoil samples from Zhaoyuan showed a certain degree of mercury pollution.

gold-mining; mercury; urban topsoil; landscape plant

国家自然科学基金项目(41101094)；山东省自然科学基金项目(2009ZRB019E5)

张磊(1978-)，男，博士，副教授，主要从事土壤污染过程及控制、环境地球化学与健康研究。E-mail: zhanglei_lw@163.com；

*通讯作者(Corresponding author)，E-mail: zhanglei200402@sina.com

10.7524/AJE.1673-5897-20140514009

2014-05-14录用日期：2014-07-18

1673-5897(2014)5-933-07

： X171.5

： A

张磊(1976—)，女，环境科学博士，副教授，主要从事污染物的环境行为及控制、健康风险评价研究，发表学术论文30余篇。

张 磊, 张 磊. 招远市区土壤及常见绿化植物汞污染特征[J]. 生态毒理学报，2014, 9(5): 933-939

Zhang L, Zhang L. Pollution pattern of mercury in topsoil and common landscape plants in the downtown Zhaoyuan [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2014, 9(5): 933-939 (in Chinese)