高钚含量样品中α能谱法分析237Np的可行性研究

倪建忠，余功硕，代义华

(西北核技术研究所，陕西 西安 710024)

高钚含量样品中α能谱法分析237Np的可行性研究

倪建忠，余功硕，代义华

(西北核技术研究所，陕西 西安 710024)

通过对244Cm的α实验谱进行拟合得到单能峰的峰形参数，采用随机抽样技术表征谱计数的统计涨落，建立了一种模拟半导体α能谱的方法。利用该方法模拟238Pu和243Am的α能谱，与实验谱基本吻合，证明了方法的可靠性。在此基础上，研究了239Pu对237Np的α能峰的影响，结果表明，当239Pu与237Np的活度比A(239Pu)/A(237Np)≤10时，通过解谱得到的A(239Pu)/A(237Np)与设定值的相对偏差≤2.0%。对于A(239Pu)/A(237Np)约为3 000的样品，如果对钚的去污系数达到300以上，则可由α能谱法测量样品中的237Np。

半导体α能谱；能谱模拟；239Pu；237Np

237Np是核素迁移研究中重点关注的研究对象之一，分析其在样品中的含量是研究237Np迁移行为的重要工作。采用半导体α能谱法分析237Np具有简便易行的优点，但该方法对干扰核素的去污有较高的要求，以本实验室需要分析的样品为例，其中含有大量的239Pu，其活度约为237Np活度的3 000倍，由于239Pu的α射线能量高于237Np，其α射线能谱会对237Np产生干扰。为满足半导体α能谱法分析237Np的要求，应确定对239Pu的去污系数。本文通过模拟不同239Pu与237Np活度比(A(239Pu)/A(237Np))下的α能谱，分析239Pu的α能峰低能拖尾对237Np的α峰计数的贡献，研究239Pu对237Np的影响程度，以便为利用放射化学的方法对Pu的去污提供指导。

1 α能谱的模拟方法

1.1 测量系统

CANBERRA APX-Alpha 7200半导体α谱仪，探测器为PIPS型，面积为300 mm2。放射源采用电沉积法制备，源的底衬为半径1.2 cm的不锈钢，活性区半径为0.9 cm。源和探测器之间的距离为3 cm。

1.2 单能峰的峰形函数

文献[1]提出了一种半导体α能谱的拟合方法，利用该方法可分析单个核素的α能谱，得到射线的发射概率。

在使用该文献的峰形函数对α能谱进行拟合时，发现存在以下问题：低能拖尾函数只能在较窄的能量范围内表征能谱的形状，当能量向更低范围拓展时，会出现畸变。图1为按照文献[1]中的峰形函数对实测的244Cm α能谱进行拟合的结果。

图1 根据文献模型拟合的结果Fig.1 Fitting result by model in literature

由图1可看出，在距峰顶较近的区域，低能拖尾与实验谱吻合，但能量进一步降低时，拖尾函数发生畸变。

本文的目的是分析239Pu α能峰低能拖尾对237Np α能峰的干扰，能量范围跨度较大，显然文献[1]中的低能拖尾函数不能满足要求。

针对以上问题，对单能峰函数进行修正，高能部分仍采用文献[1]的形式：

(1)

低能拖尾则采用一种新的函数形式：

(2)

采用修正后的峰形函数重新对244Cm实验谱进行拟合，结果如图2所示。

由图2可见，低能部分保持单调递减，与实验谱基本吻合，能较好地反映能谱低能拖尾的变化趋势。

图2 本文模型拟合的结果Fig.2 Fitting result by model in this paper

1.3 峰形参数的获取

要获得式(1)和式(2)中的各参数值，最理想的方法是对单能α峰进行拟合。但只有210Po发射单能α射线，且其半衰期只有138 d，难以长期保存。244Cm是半衰期较长的α放射性核素(半衰期18.1 a)，其主要发射能量分别为5 804.8 keV(发射概率76.4%)和5 762.6 keV(发射概率23.6%)的两条α射线，本文通过分析244Cm的α能谱获取峰形参数。

以式(1)和式(2)为基础，构造双能峰的函数表达式：

(3)

其中：h1、h2分别为两个峰的峰高；X01、X02分别为两个峰的峰位。双能峰的谱形示于图3。

图3 双能峰的谱形Fig.3 Shape of two-peak α spectrum

需要指出的是，244Cm除两条主要的α射线外，还发射5 664.0 keV(发射概率0.022 6%)的射线，会造成能谱低能拖尾的叠加，影响能谱分析的结果。因此，首先采用双峰的拟合模型对实验能谱进行分析，获得峰形参数的初步结果，然后再以三峰的拟合模型对能谱进行分析，得到更精确的峰形参数。

能谱分析采用的工具是Origin8.0[2]，通过编写自定义的拟合函数，对实测的244Cm能谱进行非线性拟合，得到的α单能峰的峰形参数列于表1。

表1 α单能峰的峰形参数Table 1 Peak shape parameterof single-peak α spectrum

2 能谱的模拟方法及检验

图4 238Pu模拟能谱与实验能谱的比较Fig.4 Comparison between simulation spectrum and experiment spectrum of 238Pu

图5 243Am模拟能谱与实验能谱的比较Fig.5 Comparison between simulation spectrum and experiment spectrum of 243Am

由图4可见，238Pu的模拟谱与实验谱基本吻合。由图5可见，243Am的3个主要能峰，模拟谱与实验谱基本吻合，高能的5 321.0 keV和5 349.4 keV两个峰稍有差异，原因在于：1) 该两能峰的发射概率不确定度较大(分别为19%和44%)；2) 发射概率最大的5 275.3 keV α粒子伴随发射内转换电子，当α粒子与内转换电子同时到达探测器时，造成能量叠加，使5 321.0 keV和5 349.4 keV 的两个峰抬高。由于两个高能峰的总发射概率仅0.32%，该处的差异对整个243Am全谱的影响可忽略。

综上所述，通过模拟238Pu和243Am的能谱，与实验谱进行比较，证明能谱模拟的方法是可靠的。

3 239Pu对237Np的α能峰的干扰

采用本文建立的方法，利用文献[4]中239Pu和237Np的主要α射线能量和发射概率，模拟分析239Pu对237Np的α能峰的影响。模拟时设定237Np的α峰总计数约为10 000，239Pu与237Np的活度比(A(239Pu)/A(237Np)设定为不同的值，分别模拟不同A(239Pu)/A(237Np)下的能谱，然后，用Origin8.0对模拟能谱进行分析，扣除239Pu拖尾对237Np峰区计数的贡献，从而得到A(239Pu)/A(237Np)的分析结果，通过与设定值比较，分析解谱的准确性，结果列于表2。其中A(239Pu)/A(237Np)分别为1、10、100和1 000时的模拟能谱示于图6，从中可直观地观察到239Pu拖尾对237Np能峰的影响情况。

表2 A(239Pu)/A(237Np)解谱结果与设定值的比较Table 2 Comparison between analysis results and preassigned values of A(239Pu)/A(237Np)

由表2可见，239Pu的低能拖尾对237Np峰区计数的贡献随A(239Pu)/A(237Np)增大而逐渐增大，当A(239Pu)/A(237Np)≤10时，通过解谱得到的A(239Pu)/A(237Np)与设定值的相对偏差≤2.0%，当A(239Pu)/A(237Np)≤30时，通过解谱得到的A(239Pu)/A(237Np)与设定值的相对偏差≤5.0%。本实验室需要分析的样品的A(239Pu)/A(237Np)约为3 000，因此，为保证分析结果的不确定度≤2.0%，对239Pu的去污系数应达到300以上。

4 结论

对描述半导体α能峰低能拖尾的函数进行了修正，通过拟合244Cm的α实验谱获得了单能峰的峰形参数，采用随机抽样的方法表征谱计数的统计涨落，建立了模拟α能谱的方法。利用该方法模拟238Pu和243Am的α能谱，与实验谱基本吻合，验证了方法的可行性。采用模拟α能谱的方法模拟了不同A(239Pu)/A(237Np)下的能谱，分析了239Pu低能拖尾对237Np α能峰的影响，结果表明，当A(239Pu)/A(237Np)≤10时，通过解谱得到的A(239Pu)/A(237Np)与设定值的相对偏差≤2.0%。本文的结论对高钚含量样品中237Np的分析具有指导意义，对于A(239Pu)/A(237Np)为3 000的样品，需要去污系数达到300以上，才能较准确地校正239Pu对237Np的α能峰的干扰，从而得到样品中237Np的含量。

图6 不同A(239Pu)/A(237Np)下的模拟能谱Fig.6 Simulation spectra for different A(239Pu)/A(237Np)

[1] YANG Jichun. Analysis technique of multiplet alpha spectra[J]. Nuclear Instruments & Methods in Physics Research A, 1994, 338: 498-505.

[2] 肖信. Origin8.0实用教程:科技作图与数据分析[M]. 北京:中国电力出版社,2009.

[3] 许淑艳. 蒙特卡罗方法在实验核物理中的应用[M]. 北京:原子能出版社,2006.

[4] CHADWICK M B, OBLOZINSKY P, HERMAN M, et al. ENDF/B-Ⅶ: Next generation evaluated nuclear data library for nuclear science and technology[J]. Nuclear Data Sheets, 2006, 107(12): 2 931-3 060.

Feasibility Study on α Spectrometry Analysis of237Np in Sample with High239Pu Content

NI Jian-zhong, YU Gong-shuo, DAI Yi-hua

(NorthwestInstituteofNuclearTechnology,Xi’an710024,China)

The peak shape parameters were obtained by fitting244Cm α experiment spectra. The fluctuation of counts was characterized by random sampling, and a simulation method of α spectra was established. The method was verified by comparing the simulation spectra and the experiment spectra of238Pu and243Am. The effects of239Pu on237Np were analyzed. The results indicate that the relative deviation between the activity ratio of239Pu and237Np (A(239Pu)/A(237Np)) obtained by spectra analysis and the preassigned value is ≤2.0% if theA(239Pu)/A(237Np) is ≤10. For the sample withA(239Pu)/A(237Np) of about 3 000,237Np can be measured with α spectrometry if the decontamination factor of239Pu reaches to 300.

semi-conductor α spectrum; spectrum simulation;239Pu;237Np

2014-06-11;

2014-12-11

倪建忠(1968—)，男，山西榆次人，研究员，博士，核测试分析专业

TL817.2

A

1000-6931(2015)10-1888-05

10.7538/yzk.2015.49.10.1888