居室墙体中天然γ核素就地测量技术研究

宋卫杰，陈 凌，殷经鹏，郭金森

(1.中国原子能科学研究院，北京 102413；2.西北核技术研究所，陕西 西安 710024)

居室墙体中天然γ核素就地测量技术研究

宋卫杰1，陈 凌1，殷经鹏2，郭金森1

(1.中国原子能科学研究院，北京 102413；2.西北核技术研究所，陕西 西安 710024)

本文通过理论计算和实验测量的方法，研究墙体中天然γ核素比活度就地测量问题。理论分析了不平衡状态下226Ra、232Th、40K的测量方法，由实验室测量238U的第1代子体234Th及通过235U和238U的天然同位素丰度比值关系，获得典型居室墙体中235U对226Ra就地测量的干扰系数；利用ISOCS无源效率模拟研究了测量时墙体之间的干扰；并研究了砖块形状和墙材原料配比等因素对无源效率刻度的影响。结果表明，235U对226Ra就地测量的干扰系数约为0.46；Falcon 5000在居室几何条件下测量单面墙体时，经8 mm钨屏蔽后，40K的干扰扣除系数为0.33；最后分析获得居室墙体中226Ra、232Th和40K就地测量时总不确定度分别为26%、17%和15%，可用于室内环境调查。

居室墙体；天然γ核素；比活度；就地测量

已建居室，尤其年代久远的居室，墙体材料难以追溯来源，存在取样不便或无法取样的难题。墙体中所含天然γ核素的比活度不适合通过现场采样、实验室测量的方法获得。采用现场非破坏的就地γ能谱测量方法，对墙体中γ核素进行分析，可解决采样不便的难题，且可节省样品采集和制作时间[1]，能快速确定墙体中γ核素种类和比活度，更好地反映实际居室条件下墙体中核素的分布特征。

目前，就地HPGe γ能谱测量方法已在美国、欧洲、俄罗斯、日本等一些发达地区广泛应用于环境天然核素及人工核素鉴别和定量分析[2-3]。国内有关研究相对较少，实际应用不多。随着我国某大面积放射性污染场源项调查工作的推进，就地HPGe γ谱仪测量技术在国内得到应用[1]。但目前未见针对居室墙体中天然γ核素比活度就地测量方法的系统研究。

本文针对居室墙体中铀系、钍系核素处于非平衡状态的特点，建立226Ra就地测量估算方法，研究ISOCS无源效率刻度时墙材不同形态对效率刻度的影响，并利用γ射线在钨屏蔽体中的衰减规律和体源等效面源的方法，研究就地测量单面墙体中226Ra、232Th和40K时其他墙体的干扰。

1 仪器与测量

1.1 仪器

便携式电制冷就地HPGe γ谱仪Falcon 5000，探头型号为BE2830，晶体端面积28 cm2、厚度3 cm、探测效率20%(探测器距60Co点源25 cm处的相对探测效率)，能量分辨率分别为0.45@59 keV、0.75@112 keV和2.0@1 332 keV。

1.2 测量

就地γ能谱测量是环境放射性测量的重要手段，其基本原理是γ射线与探测器相互作用产生电脉冲信号，经电子学线路处理得到脉冲幅度谱，由γ谱分析软件进行解谱分析。完成样品的谱分析后，得到特征γ射线的全能峰净计数，计算该γ核素的比活度：

(1)

式中：A为待测核素的比活度，Bq·kg-1；N为待测核素特征峰的净计数；t为测量时间，s；ε为待测核素特征γ射线的探测效率，Bq-1·kg·s-1，其意义为1 Bq·kg-1的放射性物质在某特定条件(由ISOSC定义)下在探测器中产生的净计数；Pγ为待测核素发射特征能量γ射线的几率。

式(1)中ε由Falcon 5000自带ISOCS无源效率刻度软件通过用户输入源的信息及源与探测器的几何关系后，将探测器特征、几何样板和实际样品参数结合在一起，通过蒙特卡罗模拟获得，实现复杂几何条件下样品的无源效率刻度。

1) 核素及能量选择

γ能谱测量时，选择待测核素发射几率较高的γ射线，但天然γ射线能谱复杂，应尽量避免其他γ射线的干扰。表1为墙体中产生γ辐射的主要核素226Ra及其子体、232Th子体、235U和40K的主要能量E和发射几率Pγ。

表1 天然γ核素主要能量及发射几率Table 1 Main energy and emission probability of natural γ nuclides

居室条件下，铀系很难达到放射性平衡，且通常不能直接监测到238U特征γ射线，就地测量时可选择其长寿命子体226Ra作为监测对象。Th系中的主要γ辐射体是228Ac和208Tl，根据232Th的衰变常量远小于228Ac的可知，二者短时间便达到放射性平衡。232Th子体220Rn的存在使208Tl与232Th在居室条件下不易达到放射性平衡，可通过测量228Ac间接得到232Th的比活度。40K可直接测量1 460.75 keV的γ射线。

2)226Ra的测量

226Ra经α衰变后形成的第1代子体222Rn，常态下以气体存在，易从墙体中溢出。因此，226Ra与其子体通常不平衡，就地测量226Ra时，需建立一种直接测量的方法。选择226Ra发射的185.99 keV的能量峰，易受235U发射的185.72 keV能量峰的干扰，需对结果进行修正[4-6]。235U发射的其他能量γ射线发射几率小，不易被测量，可通过间接的方法扣除[6]。

天然状态下，由于238U和235U均是母体同位素，其化学性质和活泼程度相似，可视为不分离的同位素，即不同样品的同位素丰度比相同。因此，获得238U的比活度便可换算出235U的比活度。根据238U与235U的天然丰度和半衰期可计算得出：

A5=0.046A8

(2)

式中，A8、A5分别为238U、235U的比活度。

另一方面，234Th是238U经α衰变产生的第1代子体，因其半衰期短(T1/2=24.1 d)，在墙体中与238U处于放射性平衡状态。可通过测量234Th发射的63.29 keV γ射线峰获得238U比活度[6]。

设N为226Ra发射的185.99 keV与235U发射的185.72 keV γ射线全能峰总面积；N1、N5分别为185.99 keV、185.72 keV能量峰的净面积，则有：

(3)

又A5=0.046A8、A8=A3，则：

N=A1ε1Pγ1t+0.046A8ε1Pγ5t

(4)

得：

(5)

式中：Pγ1、Pγ5分别为185.99 keV和185.72 keV射线的发射几率；A1、A3分别为226Ra和234Th的比活度，Bq·kg-1；ε1为185.99 keV γ射线的探测效率，Bq-1·kg·s-1；t为测量时间，s。

由式(5)可见，只需测量获得234Th的比活度，便可修正226Ra的测量结果。

3)228Ac和40K的测量

228Ac的特征γ射线中，发射几率较高的为338.4 keV(发射几率为11.3%)和911.07 keV(发射几率为29%)的γ射线。其中，911.07 keV γ射线穿透屏蔽体的份额较大，338.4 keV γ射线无其他干扰[6]，因此选择338.4 keV γ射线作为测量对象。

40K的比活度可直接通过其1 460.75 keV的能量峰求得，但会受228Ac发射的1 459.2 keV能量峰的干扰，因此测量时需扣除[4-6]，根据式(3)同理推导出相应的扣除关系式。

(6)

式中：Pγ4、Pγ2分别为1 460.75 keV和1 459.2 keV射线的发射几率；A为由二者重叠峰计算所得总比活度，Bq·kg-1；A4、A2分别为40K和228Ac的比活度，Bq·kg-1。

4) 墙材类型对探测效率的影响

用来砌筑、拼装或用其他方法建成墙体的材料种类繁多，主要使用砖和砌块。已建成居室的墙体抹浆后很难了解墙材详情，造成ISOCS无源刻度中墙材信息模糊，主要体现在墙材形状大小及物质成分的差异，因此需检验这两方面因素对探测效率的影响。

常见的砖块形状列于表2，假设表中4种砖块基质成分相同，密度相同，物质混合均匀。由于ISOCS刻度软件不能直接模拟多层中空墙体，因此采用MCNP软件模拟其相对探测效率，以分析不同类型墙材对效率刻度的影响。

另一方面，市面上出售的墙材种类繁多，原料掺合比例很难获知，因此采用ISOCS软件模拟研究仅含有粘土和渣两种材料的典型掺渣墙材，选取掺渣比例分别为25%、35%和45%，得到不同掺渣比例对探测效率的影响。

5) 居室墙壁间的影响

就地测量单面墙体时，须考虑其他5面墙体的影响。由γ射线在铅和钨中的衰减规律已知，300 keV的γ射线衰减至原来的1/20所需的铅层厚7.3 mm、钨层厚小于7.3 mm[7]。其他墙体发射的185.99 keV和338.4 keV的γ光子经探测器自带的8 mm厚的钨屏蔽体后，对单面墙体测量的影响可忽略。对于1 460.75 keV γ射线，钨的半价层厚度为1.18 cm，根据式(7)可知，相邻墙体发射的该能量γ射线经过8 mm厚钨后，减弱倍数为1.6，需扣除其干扰。

表2 常见的砖块信息Table 2 Information of common brick

(7)

式中：dK为减弱K倍所需钨的厚度，cm；d1/2为半价层厚度，cm。

对于其他墙体的干扰扣除，采用解析方法较复杂，且受探测器本身影响的因素较多，可利用与仪器配套的ISOCS无源效率刻度软件对其进行计算。假设居室六面体的源项分布均匀，基质和各核素比活度相同。将居室看作平行六面体，其他墙体相对探测器为平行和垂直角度(图1)。

图1 探测器和墙体的几何位置示意图Fig.1 Schematic diagram of geometric position for detector and wall

ISOCS刻度软件中无居室体源模型，但体活度为AV的体源可等效为面活度为AS的面源[1]，通过模拟6面墙体和1面墙体分别作为源项时的面探测效率，可扣除其他5面墙体对待测墙体测量的干扰。

2 结果与分析

2.1 结果

1)226Ra就地测量的扣除系数

就地γ能谱测量时低能段本底较高，63.29 keV射线不易测到。采集全国8个不同省、市的35个典型墙材进行实验室γ能谱分析，统计得出不同产地、不同类型墙材中235U对226Ra的活度贡献份额为46%，标准偏差为5%。另一方面，238U和226Ra存在平衡、偏铀和偏镭3种状态，文献及实验结果表明，建材中238U和226Ra活度之比约在0.8～1.3之间，利用式(5)计算得出235U对226Ra测量的干扰扣除系数为37.8%～49.6%，故统计所得结果46%可信。将此结果应用到226Ra的就地测量中，可对居室墙体中的226Ra进行合理估算。

2) 不同墙材探测效率的蒙特卡罗模拟结果

根据表2中墙材参数，将探测器置于宽、高、厚分别为100、100、40 cm的墙体侧面中心位置，相距1 cm。采用MCNP和ISOCS软件分别模拟Falcon 5000探测不同形状和不同掺渣比例砖块建成的墙体发射185.99、911.07、1 460.75 keV γ射线的探测效率，结果列于表3、4。表3、4中选择911.07 keV是为比较不同能量段的模拟结果，表3中的探测效率为绝对探测效率，表4中探测效率为ISOCS模拟结果。

表3中，仪器对不同类型砖块所建墙体的探测效率，经孔隙度修正后，相对Ⅰ类型砖块结果的偏差小于18%，满足就地测量的要求。表4中，ISOCS模拟结果显示，相同能量的γ射线探测效率，也可忽略掺渣比例的影响，说明原材料基质成分相似，对测量带来的不确定度可忽略。

3) 居室墙壁间的影响模拟结果

经分析，在居室墙体就地测量时，需对40K发射的1 460.75 keV γ射线进行干扰扣除。设Falcon 5000使用钨屏蔽体后对其6面墙体和单面墙体的总面探测效率分别为ε6和ε1(面探测效率为1 Bq·m-2的物质在某特定条件下(由ISOSC定义)在探测器中产生的净计数)，并参考辐射防护112号报告推荐的房间尺寸5 m×4 m×2.8 m，ISOCS软件模拟得到ε1/ε6≈0.67，即就地测量单面墙体中40K时，其他5面墙体的干扰贡献占总比活度的33%，应予扣除。

表3 Falcon 5000探测不同形状墙材所建墙体的效率的MCNP模拟结果Table 3 MCNP simulation results of Falcon 5000 detection efficiency for different types of wall

注：1) 未修正效率×(1-孔隙度)

表4 Falcon 5000探测不同掺渣比墙材所建墙体的效率的ISOCS模拟结果Table 4 ISOCS simulation results of Falcon 5000 detection efficiency for different residue blending ratios

4) 就地测量与实验室分析结果

选择两间尺寸接近5 m×4 m×2.8 m的新建居室，进行就地测量实验，并采集与墙体相同的砖块进行实验室γ能谱分析，表明就地测量与实验室采样测量结果偏差在15%以内(表5)。

2.2 测量不确定分析

由于各物理量间彼此独立，不考虑协方差，根据式(5)、(6)可得到待测墙体中226Ra和40K比活度测量不确定度为：

(8)

σN为统计涨落引起的峰面积不确定度，受测量时间、仪器性能及温湿度等因素影响，是主要不确定度来源，由Genie 2000能谱处理软件计算给出。调整测量时间，使185.99 keV峰面积不确定度约10%，此时338.4 keV和1 460.75 keV峰面积不确定度分别约为5%和1%。

表5 两种测量方法所得核素比活度Table 5 Radionuclides specific activity by two different measurement methods

注：括号内为相对偏差

σε为无源效率刻度引起的不确定度，包括ISOCS软件计算时给出的185.99、338.4和1 460.75 keV能峰的不确定度8%、7%和4%。此外，还包括探测器与墙体距离及墙体长宽厚等几何尺寸引起的不确定度，取决于测量工具示值和误差，可忽略[8]。实测居室墙体厚度变化在5%以内，3种能量对应效率的变化均为5%；墙体密度变化15%时，3种能量对应效率的变化为14%、14%和12%。基质成分变化较大，但对模拟效率影响较小，根据表4模拟结果，当原料比例相对变化30%时，3种能量对应的基质成分引起的不确定度分别为0.1%、0.2%和0.1%。综上得出185.99、338.4和1 460.75 keV效率刻度的总不确定度分别为17%、16%和14%。

σPγ为基础核素数据手册给出的不确定度，可忽略。

σt为仪器测量时间引起的不确定度。由于Falcon 5000 γ谱仪自带有自动死时间扣除电路及精确的软件定时，可忽略。

σr为干扰扣除因子引起的不确定度。就地测量时，选择235U对226Ra的比活度贡献份额为46%，前面得出235U对226Ra测量的干扰扣除系数为37.8%～49.6%，则得到扣除因子引起的偏差范围为8%～17%。40K就地测量的不确定度主要取决于338.4 keV以及1 460.75 keV的全能峰面积的不确定度，其合成不确定度约5%。

综上，测量的总不确定度主要来源于峰面积的不确定度、刻度软件模拟的不确定度以及干扰因子扣除所带来的不确定度，其他因素可忽略。居室墙体中226Ra、232Th和40K就地测量时总不确定度分别为26%、17%和15%。

3 结论

对墙体中天然γ核素比活度就地测量问题进行了理论分析和实验验证。研究了非平衡状态下墙体中226Ra、232Th、40K的测量方法，获得了235U对226Ra就地测量时的干扰系数为0.46。利用MCNP和ISOCS模拟研究了砖块形状和墙材原料配比对效率的影响，表明其影响可忽略；解决了ISOCS无源效率刻度模型不能直接模拟多层空心材料的不足。利用ISOCS模拟获得了Falcon 5000在居室几何条件测量单面墙体时，经8 mm钨屏蔽后，40K测量的扣除系数为0.33。就地γ能谱测量与实验室取样测量结果偏差在15%以内；且居室墙体中226Ra、232Th和40K就地测量时总不确定度分别为26%、17%和15%，可用于室内环境放射性调查。

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Study on In-situ Measurement Technique of Natural γ Nuclide in Indoor Wall

SONG Wei-jie1, CHEN Ling1, YIN Jing-peng2, GUO Jin-sen1

(1.ChinaInstituteofAtomicEnergy,Beijing102413,China;2.NorthwestInstituteofNuclearTechnology,Xi’an710024,China)

The in-situ measurement of natural γ nuclide specific activity in walls was studied through theoretical calculation and experimental measurement. The method for measuring226Ra,232Th and40K in non-equilibrium state was analyzed theoretically, and the interference coefficient from235U when measuring226Ra in-situ was estimated by laboratory measuring234Th which is the first generation daughter of238U and according to the natural isotope abundance ratio between235U and238U. The interference in measurement between the walls in the same room was studied using ISOCS passive efficiency simulation. And the effects on the passive efficiency calibration from the brick shape and raw material ratio were also studied. The results show that the interference coefficient from235U when measuring226Ra in-situ is about 0.46, and the deduction coefficient of40K when measuring the single wall by Falcon 5000 is about 0.33 under the indoor geometrical condition with 8 mm tungsten shield. The total uncertainties of in-situ measurement were analyzed, which are respectively 26%, 17% and 15% for226Ra,232Th and40K in indoor walls. As a conclusion, the in-situ measurement can be used for indoor environment survey.

indoor wall; natural γ nuclide; specific activity; in-situ measurement

2015-04-01;

2015-07-01

环境保护部核与辐射监管资助项目

宋卫杰(1983—)，女，河南周口人，助理研究员，博士，辐射防护及环境保护专业

TL75

A

1000-6931(2015)10-1893-06

10.7538/yzk.2015.49.10.1893