宿州市农村地下水重金属含量与健康风险评价

林曼利,彭位华

(1.宿州学院资源与土木工程学院,安徽 宿州 234000; 2.北京航空航天大学化学与环境学院,北京 100191)

具有难降解性、生物累积性和食物链放大等生态环境效应的重金属,经各种途径进入地表或地下水体后,可通过饮水、食物链等途径进入人体,从而对人体产生直接或间接的健康风险。从研究现状看,对水体重金属风险评价的研究主要集中在城市饮用水源地,如高继军等[1]和韩芹芹等[2]分别对北京市和乌鲁木齐市饮用水源(地表水和地下水)开展了重金属健康风险评价研究;李祥平等[3]、杜维等[4]、曾彩明等[5]和程柳等[6]分别对广州市主要饮用水源地、长江武汉段、南方某河流型水源地和小浪底水库开展了地表水体的重金属健康风险评价研究;而李兰芳等[7]和杨阳等[8]则直接对广州市和保定市城区生活饮用水开展了重金属污染物的检测及健康风险评价。总体看,目前针对地下水,特别是农村地下水中重金属健康风险评价的研究相对较少[9-10],而农村地下水与广大农民生活紧密关联,因此开展农村地区地下水重金属监测和健康风险评价分析,对保障广大农村供水安全有重要意义。

目前,对宿州市地下水已有少量关于水质评价及健康风险评价的研究,研究多关注水资源可持续利用、城区地下水和矿区深层地下水,如张生等[11]讨论了宿州市水资源可持续利用问题,并对地表水和地下水开展了水质评价;Sun等[12]和昌熙[13]则对宿州市城区地下水重金属和硬度开展了水质评价和空间分布研究;林曼利等[14-15]主要对宿州市矿区深层地下水开展了重金属水质污染和健康风险评价研究;Sun等[16]针对宿州市农村地下水中重金属进行了数理统计分析,但是目前针对宿州市农村地下水重金属健康风险评价的研究尚未见报道。笔者在对5种重金属(Cd、Cr、Cu、Pb和Ni)进行质量浓度特征分析的基础上,运用美国环保署(United States Environment Protection Agency, USEPA)推荐的健康风险评价模型对宿州市农村地下水开展了重金属健康风险评价研究,以期为研究区地下水污染与防治工作提供参考。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

宿州市位于安徽省北部,坐标为东经116°09′～118°10′,北纬33°18′～34°38′。地处皖苏鲁豫4省交汇地带,现辖4县1区(砀山、萧县、灵璧、泗县、埇桥区),面积9 787 km2,人口651.66万。宿州市属暖温带半湿润季风气候,年均气温14～14.5℃,年降雨量只有774～895 mm,主要集中在5～9月,生活、农业和工业几乎所有的水资源均来自于地下水[16]。宿州市水资源总量为34.8亿m3,占全省水资源总量的26%,人均水资源量602m3,属于严重缺水地区[11],由于地表水资源匮乏及污染严重,地下水成为城镇和广大农村居民的主要供水水源,开采层位为浅层和深层孔隙水[11,17]。浅层水开采量为3.39万m3/d,深层水开采量为10.83万m3/d,受开采的影响,城区中深层地下水水位以0.6～1 mm/a的速度下降,市区浅层和深层水已形成了3个统一的降落漏斗,漏斗中心最大水位埋深分别为19.19 m和24 m,漏斗区面积达150 km2,地面累计沉降44 mm[11, 17]。宿州市是一个缺水的城市,同时也是一个农业大市[11],且煤炭资源丰富,化肥、农药和畜禽养殖等面源污染,以及煤炭开采等工业活动是区内地下水中重金属最可能的污染来源。

1.2 样品采集与指标检测

1.2.1 样品采集

本次共采集70个地下水样品,均直接采集于村民家中的自用水井,采样时间为2013年9～10月。每次采样时先用水样涮洗聚乙烯瓶(已用去离子水清洗),采样量为1L,并于24 h内带回实验室进行预处理。70个样品中,有58个采样点深度范围在7～38 m之间,有1个采样点深度约100 m,11个采样点深度不详,具体采样点分布见图1。

图1 采样点分布

1.2.2 指标检测

水温、pH值和总溶解性固体在采样现场测试,测试结果分别为10.5～19.0℃,7.3～8.0和211～131 1 mg/L。水样带回实验室后,经0.45 μm微孔滤膜过滤,加入优级纯HNO3调pH≤2。用原子吸收分光光度计(TAS-990)石墨炉法分析Cd、Cr、Cu、Pb和Ni 5种重金属元素。定量方法均采用外标法,各校准曲线的相关系数均高于0.998。分析测试工作在安徽省煤矿勘探工程技术研究中心完成。

1.3 健康风险评价方法

1.3.1 评价模型

健康风险评价(health risk assessment, HRA),是一种把污染物和人体健康联系起来,定量描述污染物对人体健康产生风险的一种方法[18]。与传统的水质等级评价体系相比,其能更直观地表征水体中各污染物对人体健康的潜在危害[19]。本文采用应用较广泛的USEPA推荐的健康风险评价模型[20],仅估算经饮水暴露途径下地下水中重金属污染物的健康风险,因为饮水途径是受体(人)摄取水中污染物的最直接、最重要的方式[4, 21]。

1.3.2 健康风险计算

污染物通过饮水途径进入人体后所引起的健康风险的评价模型包括致癌物所致健康危害的风险模型和非致癌物所致健康危害的风险模型,二者经饮水途径产生的个人健康风险按公式(1)～(2)计算[1,5,8,9,14,22-25]:

(1)

(2)

式中:Rci和Rnj分别为化学致癌物i和化学非致癌物j经饮水途径产生的年平均致癌风险值,a-1;Di和Dj分别为污染物i和化学非致癌物j经饮水途径的单位体重日均暴露剂量,mg/(kg·d);qi为化学致癌污染物i经饮水途径的致癌强度系数,mg/(kg·d);RfDj为化学非致癌物j经饮水途径的参考剂量,mg/(kg·d);L为人类平均寿命,取值为70 a。Di或Dj按公式(3)计算:

(3)

式中:w为日均饮水量,成人一般取值2.2 L/d;ρi/j为污染物i或j饮水途径的质量浓度,mg/L;A为人均体质量,成人取70 kg。

假定各污染物对人体健康危害的毒性作用不存在拮抗或协同的关系,则地下水中重金属通过饮水途径产生的总的健康危害风险值(R总)即为经饮水途径化学致癌物所致的总致癌风险值(Rc)与非致癌污染物所致的总致癌风险值(Rn)之和,公式为

R总=Rc+Rn

(4)

(5)

(6)

1.3.3 模型参数

根据国际癌症研究协会(International Agency for Research on Cancer, IARC)和世界卫生组织(World Health Organization, WHO)通过全面评价化学物质致癌性可靠程度而编制的分类系统,Cd和Cr为化学致癌物,Cu、Pb和Ni为非化学致癌物,其Rc和Rn计算过程中的相关参数列于表1～2[26-28]。

表1 饮水暴露途径下模型参数qi值

表2 饮水暴露途径下模型参数RfDj值

2 结果与讨论

2.1 重金属质量浓度特征

研究区70个地下水样品中5种重金属元素测试结果及与GB5479—2006《生活饮用水卫生标准》[29]、GB/T14848—93《地下水环境质量标准》[30]的3类标准对比情况见表3。

注:a和b分别为《生活饮用水卫生标准》和《地下水环境质量标准》的3类标准。

由表3可知,按均值大小依次为:Ni>Pb>Cu>Cr>Cd,均值大小次序与前期对研究区城区地下水5种重金属测试结果相一致[12],除Cd和Cr外,其他3种金属的均值大小次序也与皖北深层地下水重金属测试结果一致[14]。前期研究表明,皖北深层地下水Cd、Cr、Cu、Pb和Ni均值分别为4.9、4.0、12.0、16.4和68.2 μg/L[14-15],与之相比,本次针对农村浅层地下水中5种重金属的质量浓度测试结果均较低,特别是Cd和Cr相差了1个数量级,而与研究区城区地下水中5种重金属的测试结果相比(Cd、Cr、Cu、Pb和Ni均值分别为0.4、0.6、3.9、4.4和7.2 μg/L)则十分相近[12]。本次所采集的70个农村地下水样品,Cd、Cr、Cu、Pb和Ni的检测结果均符合《地下水环境质量标准》中的3类标准[16],说明研究区地下水可适用于集中式生活饮用水水源及工农业用水,但与《生活饮用水卫生标准》相比,分别有1个采样点中的Pb和5个采样点中Ni超过相应标准限值,超标率分别为1.43%和7.14%,其中Ni的最大超标倍数约2.3倍,说明宿州市部分农村地区的地下水已不宜被农民直接饮用。同时,Cd、Cr、Cu、Pb和Ni质量浓度的变异系数为100%、93%、321%、40%、129%,除Pb外,其他5种重金属的标准差和变异系数均较大。

Pb和Ni的质量浓度空间分布见图2。Pb(图2(a))和Ni(图2(b))质量浓度空间分布较相似,高值区呈点状分布,二者都有4个高值区,其对应位置基本一致,且均分布在离市区较近位置,其中高值区1和2分别对应城东乡和桃园镇北部附近。前期对宿州市城区地下水重金属分析结果也表明,Pb和Ni质量浓度高值区空间分布比较相似,而且均靠近老城区[12]。

图2 宿州市农村地下水Pb和Ni质量浓度空间分布

2.2 健康风险评价

根据所选定的健康风险评价模型及相关参数,计算出化学致癌物和化学非致癌物的饮水途径健康危害的平均个人年风险值和总风险值(R总)(表4)。

表4 各重金属Rc、Rn和R总特征值 a-1

由表4可知,宿州市农村地下水化学致癌物Cd和Cr经饮水途径的健康危害风险值为2.57×10-8～6.45×10-6a-1和4.05×10-7～6.47×10-5a-1,均值分别为1.07×10-6和1.15×10-5a-1,风险等级为Cr>Cd。Cd和Cr的均值均未超过ICRP推荐的最大可接受风险(5×10-5a-1)[31]和USEPA推荐的最大可接受风险(1×10-4a-1)[32],但均值都高于瑞典环境保护局、荷兰建设环保局及英国皇家协会推荐的最大可接受风险(1×10-6a-1)[33]。具体来说,在70个采样点中Cr和Cd的健康危险风险值分别有69个(约99%)和25个(约36%)超过1×10-6a-1。化学非致癌物Cu,Pb和Ni的通过饮水途径引起的健康危害风险数量级在10-13～ 10-9a-1,平均值分别为3.5×10-10、1.4×10-9和1.61×10-10a-1,风险等级由高到低依次为Pb>Cu>Ni。化学非致癌物所致健康风险均低于荷兰建设环保局(1×10-8a-1)、英国皇家协会(1×10-7a-1)和国际原子能机构(5×10-7a-1)所推荐的可忽略水平[33]。总体看,宿州市农村地区地下水中5种重金属的总健康风险为7.94×10-7～6.58×10-5a-1,均值为1.25×10-5a-1,都低于USEPA推荐的最大可接受风险,但有2个采样点(约占3%)高于ICRP推荐的标准,有69个采样点(约99%)高于瑞典环境保护局、荷兰建设环保局及英国皇家协会推荐的最大可接受风险。5种重金属中,Cr对总健康风险贡献最大,贡献率为41.43%～99.35%,平均为89.52%,为研究区首要污染物,其次是Cd,其贡献率为0.65%～58.51%,平均为10.45%,因此Cr和Cd应作为研究区主要的环境健康风险管理控制指标。从空间分布看,Cr的质量浓度2个健康风险高值区主要位于桃园镇北部附近(图3(a)),而Cd的质量浓度高值区主要位于城东乡附近(图3(b)),这些高值区均离市区较近。

图3 宿州市农村地下水Cr和Cd健康风险空间分布

前期对研究区深层地下水开展的重金属健康风险评价结果表明,化学非致癌物Cu、Pb和Ni经饮水途径所致健康危害风险值也较小,数量级在10-11～ 10-8a-1,且大多处于可忽略水平;而化学致癌物Cd和Cr所致健康危害风险值数量级在10-6～ 10-4a-1,经饮水途径所致健康危害风险值较大[14],同时,研究结果还表明,Cr的健康风险值最大,应作为优先污染物进行监测与控制,与本次研究结果一致。温海威等[22],郭杏妹等[23]和郭占景等[24-25]利用USEPA推荐的健康风险评价模型分别对沈阳,佛山和石家庄农村地下水进行重金属健康风险评价,都得出化学致癌物引起的个人年致癌风险均远高于化学非致癌物,且化学致癌物中Cr的健康风险均大于Cd,其中Cr经饮水途径所致健康风险值分别为9.08×10-6～24.3×10-5a-1,7.34×10-5a-1和3.69×10-5～42.8×10-5a-1(均值7.38×10-5a-1),占总风险的比例分别为52.64%～100%,99.32%和84.53%,研究结果均表明Cr是农村饮用水中产生健康危害风险的首要污染物,应优先控制。这些研究所得到的Cr健康风险值和主要结论都与本次研究结论一致。张时珍等[10],黄艳红等[34]和何健飞等[35]对华东某农村,武汉市农村和清远市某工业区农村也开展了经饮水途径的重金属健康风险评价研究,在未测定Cr的情况下,均得出As在区域地下水中也具有一定的致癌风险。而胡春华等[9]对环鄱阳湖区农村饮用水也开展了重金属健康风险评价研究,在未测定Cr和As情况下,则得出Cd是产生风险的主要污染物。可见,Cr、As和Cd 3种重金属是农村地下水中最为常见的优先污染物。

3 结 论

a. 宿州市农村地下水5种重金属按质量浓度均值排列依次为:Ni>Pb>Cu>Cr>Cd,各采样点5种重金属检测结果均符合《地下水环境质量标准》三类标准,但部分采样点中Pb和Ni超过《生活饮用水卫生标准》标准限值,超标率分别为1.43%和7.14%,且二者高值区在空间分布上均围绕在城市周边,说明部分农村地下水已不宜被农民直接饮用,特别是近郊的农村地区。

b. 健康风险评价结果表明,尽管Cr和Cd质量浓度较低,但具有较高的健康危害风险,二者均值分别为1.24×10-6和1.34×10-5a-1,虽然均未超过ICRP和USEPA推荐的最大可接受风险,但均超过瑞典环境保护局、荷兰建设环保局及英国皇家协会推荐的最大可接受风险,说明Cr和Cd均具有一定的致癌风险;而化学非致癌物质Cu、Pb和Ni通过饮用水途径产生的健康风险均处于可忽略水平。Cr和Cd占总健康风险值的比例平均分别为89.52%和10.45%,应作为优先污染物而予以重视和加强管理。

本研究只考虑了通过饮水途径摄入,未考察其他暴露途径,如皮肤接触和吸入等,因此,所得风险值实际上是低估了重金属的暴露风险。再者,通过饮水暴露途径的健康风险还与人们的生活方式、生活习惯以及职业类型密切相关[1]。本次研究中,重金属总的健康风险值的测度仅为致癌与非致癌风险的简单相加,并没有考虑各重金属间的拮抗或协同等相互作用[36]。此外,本次健康风险评价所选用的参数是借鉴已有成果,而并没有通过调查研究获得针对研究区范围内的基本参数,如体重、寿命,也没有针对不同暴露人群(成人、儿童、男人和女人)开展具体评价,因此所得结论较为宽泛。

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