对高崎台站放射性核素Xe监测异常的溯源分析

徐雪峰，田东风，伍　钧，李凯波

(1.中国工程物理研究院战略研究中心，北京　100088;　2.中国工程物理研究院，绵阳　621000)



对高崎台站放射性核素Xe监测异常的溯源分析

徐雪峰1，田东风2，伍钧1，李凯波1

(1.中国工程物理研究院战略研究中心，北京100088;2.中国工程物理研究院，绵阳621000)

摘要：利用美国国家海洋大气局开发的大气污染扩散模型HYSPLIT的轨迹溯源功能与自主研发的放射性核素大气输运软件RATRANS的正向扩散模拟功能，对2013年高崎台站监测到的放射性核素Xe异常事件中Xe在大气中的输运进行模拟分析，结合监测的Xe同位素活度浓度比值，对未知核泄漏事件源项进行研判，得到该事件可能的3个泄漏源项：文殊快中子反应堆附近的轻水堆、福岛核电站和朝鲜地下核试验场。

关键词：氙；大气输运模拟；未知核泄漏事件；放射性核素

放射性Xe的监测是全面禁止核试验条约(CTBT)核查技术中的一种重要手段，放射性Xe同位素也是全面禁核试条约组织(CTBTO)所监测的重要放射性核素。对放射性Xe监测结果的解释十分重要，因为这不仅涉及是否有CTBT违约者的存在，而且关系到居民生活的辐射安全。因此，有必要对放射性Xe监测结果进行模拟分析，找到可能的泄漏源，进而评估核泄漏事件产生的影响。

放射性监测台站监测到放射性Xe的活度浓度高于本底的异常事件发生过很多次，从泄漏源来看，事件分为2种：一种是由已知核泄漏引起，例如福岛核电站泄漏引起国际监测系统(IMS)多个台站监测异常；另一种由未知核泄漏引起，例如2010年和2013年高崎台站监测到放射性Xe异常。对于第1种情况，国内外有很多组织和研究机构对事件进行模拟分析[1-4],有的使用自主研发的大气输运模拟软件，研究从福岛核电站泄漏的放射性核素对居民日常生活的影响，有的使用监测数据对自主研发的软件进行评估。对于第2种情况，国内外鲜有公开文献发表，目前，只有瑞典防护研究所的De Geer对2010年东亚3个监测站监测到的放射性核素异常事件进行了分析[5]。该文通过假设条件，建立了正向输运模型，并通过对模拟结果的分析，提出了该异常事件是由朝鲜地下核试验泄漏引起的观点。对此事件，本研究小组也曾做过分析，认为可能有几个泄漏源，不能得出只有朝鲜核试验泄漏的单一结论。

2013年4月高崎台站又一次监测到了高于本底的放射性核素133Xe和131mXe，CTBTO认为这是由于朝鲜第3次核试验泄漏所致。本文利用轨迹溯源、正向输运模拟及放射性Xe同位素活度浓度比值综合分析的方法对此次事件进行分析，得到了3个可能的放射性核素泄漏源。

1分析方法概述

放射性Xe同位素的监测可用于鉴别核事件的性质，但该监测方法的实用性和有效性依赖大气输运计算。例如，2006年朝鲜进行地下核试验后，借助放射性核素输运模拟提供的飞行高度与时间参数，美国飞机在第2次飞行取样时才得到放射性核素的样品，这说明放射性核素输运模拟对核素监测起着决定性作用。核素在大气中的输运过程十分复杂，它和泄漏源的性质、输运区域的地形和地貌特征、不同高度及不断变化的大气风场、不同地区的气候湿度和降水等因素有密切关系。为真实地模拟该输运过程，必须实时、实地考虑上述因素，并进行三维数值模拟。本课题组自主研发的RATRANS软件[6]能够完成上述任务，用于以CTBT核查、监测为目的的应用研究。RATRANS软件使用美国环境预报中心(NCEP)提供的GRIB2型气象数据，从中提取所需参数，计算或内插出软件所需的大气稳定度、大气边界层高度和不同高度风场等气象参数，通过粒子在大气中的扩散模块计算出放射性核素在大气中的输运结果。其中，扩散模块使用了任意位移法对三维不可压缩的欧拉大气对流扩散方程进行近似求解。但目前RATRANS软件只能正向模拟，不能进行逆向溯源模拟，因此，难以独立解决未知泄漏地点放射性核素泄漏的溯源问题。

轨迹溯源是从监测到高于本底放射性核素的地点向回逆推，其计算出的轨迹只代表一个孤点的上风向路径。一个地点核素的监测值是由核素在大气中不同时间和不同空间上输运形成的成百上千条轨迹导致的，因此，轨迹溯源会得到很多可能结果。例如，HYSPLIT 程序[7](hybrid single-particle Lagrangian integrated trajectory model) 的轨迹溯源功能就是简单地根据风速进行回溯。扩散溯源方法，是在轨迹溯源模拟计算的过程中加入湍流产生的影响，轨迹方程可以被整合到任意方向，而平流层的对流过程也是完全可逆的，因此，整个方程有近似解，但由于扩散本身是不可逆过程，因此，解释使用任何软件得到的扩散溯源输出结果都有些复杂和困难。为了研究Xe监测高于本底的异常现象，并分析导致异常的可能原因，本文综合考虑上述溯源模拟的优缺点，首先使用轨迹溯源结果易于解释的HYSPLIT程序[7]进行轨迹溯源，初步确定可能的泄漏点和泄漏时间区间；然后使用正向模拟功能强大的RATRANS软件对轨迹溯源得到的可能泄漏情形进行正方向模拟计算，排除掉与Xe监测结果差异大的组合，再分析差异小的模拟结果；最后，根据监测到的多种放射性Xe同位素活度浓度，进行同位素衰变分析，最终确定泄漏源。

2Xe同位素监测结果与分析

日本高崎台站在2013年4月7日至9日监测到的Xe同位素活度浓度比值如表1所示。

由于131mXe与133Xe的本底活度浓度分别为0.1 mBq·m-3和0.2 mBq·m-3，由表1可知，在2013年4月7日18时54分至4月9日6时54分131mXe已经到达高崎台站。

表1　日本高崎台站的监测结果

3反向模拟结果分析

由于起始点高度对HYSPLIT软件的模拟结果有一定的影响[8]，因此，使用HYSPLIT程序进行溯源模拟时，首先需要根据实际监测情况确定溯源起始高度。文献[9]研究表明：初始高度采用2，250，500 m都可以追踪到可能泄漏源，因此，结合高崎台站监测点的实际高度，将初始高度定为10 m。由于计算使用的气象数据为3 h平均风场，因此每3 h进行1次轨迹溯源运算，将高崎台站监测到131mXe的时间区间划分为16个时间段，进行16次溯源模拟，模拟结果如图1—图3所示。

图1　4月7日19时至4月8日7时131mXe轨迹Fig.1　The backward trajectories of 131mXe from 7 pm, Apr.7 to 7 am, Apr.8

图1是4月7日19时至4月8日7时时间段模拟得到的131mXe溯源轨迹图，其中，4条溯源轨迹全部指示朝鲜核试验场在4月7日0时至12时泄漏131mXe，可能导致高崎台站此时间段内监测到高于本底的131mXe。

图2　4月8日7时至4月9日7时131mXe轨迹Fig.2　The backward trajectories of 131mXe from 7 am, Apr.8 to 7 am, Apr. 9

图3　4月9日7时至4月9日19时131mXe轨迹Fig.3　The backward trajectories of 131mXe from 7 am, Apr.9 to 7 pm, Apr.9

图2是4月8日7时至4月9日7时时间段模拟得到的131mXe溯源轨迹图，其中，有4条溯源轨迹线经过朝鲜丰溪里地下核试验场(41.28°N,129.09°E)，经过时间在4月6日0时至12时之间；有2条溯源轨迹线离韩国蔚珍核电站 (37.10°N,129.37°E)比较近，经过时间在4月8日0时左右。图3是4月9日7时至4月9日19时时间段模拟得到的131mXe溯源轨迹图，其中，全部4条轨迹线离韩国蔚珍核电站 (37.10°N,129.37°E)最近，经过时间在4月8日0时左右。同时，图3中全部4条轨迹线最终指向朝鲜核试验场，泄漏时间在4月6日0时至8日0时之间。此外，图1至图3中所有轨迹线都经过日本核电站(福岛第一、第二核电站(37.37°N, 141.03°E)、滨冈核电站(34.63°N, 138.16°E)、柏崎·刈羽核电站(37.43°N, 138.62°E)，美滨核电站(35.70°N, 135.96°E)、大饭核电站、高滨核电站(35.54°N,135.65°E)、东海第二核电站(36.47°N，140.61°E)、敦贺核电站(35.70°N,135.36°E)和文殊快堆(35.73°N, 135.98°E))附近，经过时间在4月8日0时至9日12时之间。总之，从上述溯源结果可以看出：对高崎台站4月9日6时54分至18时54分监测到131mXe的溯源结果指向日本部分核电站、韩国蔚珍核电站和朝鲜地下核试验场；对高崎台站4月8日6时54分至4月9日6时54分监测到131mXe的溯源结果指向日本部分核电站和朝鲜核试验场；对高崎台站4月7日18时54分至4月8日6时54分监测到131mXe的溯源结果也指向朝鲜核试验场。

4正向模拟结果分析

通过溯源模拟，得到可能导致高崎台站131mXe监测异常的泄漏源分别是朝鲜地下核试验场、韩国蔚珍核电站、日本的核电站及文殊快堆。下面使用正向模拟软件RATRANS对放射性核素在大气中输运的活度浓度进行更细致地扩散模拟分析，模拟过程中为得到尽可能精确的结果，在扩散过程中使用随机粒子200万个，三维网格 171×171×81。

4.1假设朝鲜地下核试验场泄漏

从轨迹溯源得到，在4月6日0时至4月8日0时之间某时刻朝鲜地下核试验场131mXe泄漏可能导致高崎台站监测异常。使用RATRANS软件及NCEP的3 h平均风场，将4月6日0时至4月8日0时分成16个时间段，假设每个时间段的开始时刻为泄漏时刻，采用连续泄漏模型，使用归一化的源项，即假设131mXe按1 Bq·s-1泄漏，同时考虑131mXe半衰期因素的影响进行正向模拟，可得到16组模拟结果，其中，泄漏时刻为4月7日3时的模拟结果与高崎台站的监测结果完全相符，如图4至图7所示。

图4　4月7日21时131mXe活度浓度分布(131mXe未到达高崎台站)Fig.4　The activity concentration distributionof 131mXe at 9 pm, Apr.7(131mXe didn’t arrive at Takasaki)

图5　4月8日6时131mXe活度浓度分布(131mXe到达高崎台站)Fig.5　The activity concentration distributionof 131mXe at 6 am, Apr.8(131mXe arrived at Takasaki)

图4为4月7日21时131mXe的活度浓度分布图，可以看到131mXe并未达到高崎台站，因此，在此时刻前高崎台站监测不到高于本底的131mXe，这与高崎台站7日19时之前没有监测到131mXe的实际情况一致。图5和图6显示在4月8日6时与4月9日0时131mXe已经到达高崎台站，活度约为1×10-13Bq·m-3，在此期间高崎台站实际监测到了131mXe。图7显示4月9日12时131mXe已经离开高崎台站，此后高崎台站将监测不到131mXe。这些模拟结果与高崎台站实际监测131mXe的情形完全符合，因此，朝鲜的核试验泄漏可能导致高崎台站监测到异常的131mXe。

图6　4月9日0时131mXe活度浓度分布(131mXe到达高崎台站)Fig.6　The activity concentration distributionof 131mXe at 0 am, Apr.9(131mXe arrived at Takasaki)

图7　4月9日12时131mXe活度浓度分布(131mXe离开高崎台站)Fig.7　The activity concentration distributionof 131mXe at 12 am, Apr.9(131mXe left Takasaki)

4.2假设韩国蔚珍核电站泄漏

根据轨迹溯源结果，4月8日0时韩国蔚珍核电站泄漏可能会引起高崎台站131mXe监测异常。假设4月8日0时为泄漏时刻，连续泄漏3 h。保持其他模拟参数不变，使用RATRANS软件模拟131mXe的活度浓度分布，结果如图8和图9所示。图8和图9表示韩国蔚珍核电站131mXe泄漏不能导致高崎台站监测到如表1所示的结果，因此，排除了韩国蔚珍核电站泄漏这一可能泄漏源，这也说明轨迹溯源具有更大的误差范围。

图8　4月8日15时131mXe的活度浓度分布Fig.8　The activity concentration distributionof 131mXe at 3 pm, Apr.8

图9　4月9日9时131mXe的活度浓度分布Fig.9　The activity concentration distributionof 131mXe at 9 am, Apr.9

4.3假设日本福岛核电站及文殊快堆泄漏

日本核电站在2011年发生福岛核事故后一年内都已关闭，但据日本共同通讯社2013年4月9日报道，4月5日福岛第一核电站内2号蓄水池污水转移到1号蓄水池时发生了放射性泄漏；此外，文殊快堆也发生过两次故障，因此，对这两处可能的核泄漏进行了正向模拟。由于这两处位置在模拟范围内比较接近，故模拟结果基本一致，如图10和图11所示。结果表明，在4月8日0时和4月9日15时131mXe已经覆盖了高崎台站，这与表1中此段时间监测到131mXe的结果是一致的，因此，这两处131mXe的泄漏会导致高崎台站131mXe监测异常。

图10　4月8日0时131mXe的活度浓度分布(131mXe到达高崎台站)Fig.10 The activity concentration distributionof 131mXe at 0 am, Apr.8(131mXe arrived at Takasaki)

图11　4月9日15时131mXe的活度浓度分布(131mXe到达高崎台站)Fig.11 The activity concentration distributionof 131mXe at 3 pm, Apr.9(131mXe arrived at Takasaki)

5Xe同位素比值分析

利用ORIGENS软件[10]分别计算了U、Pu裂变产生的131mXe与133Xe放射性活度浓度比值CXe-131m/CXe-133随衰变时间td的变化关系，如图12所示。

图12　核爆后CXe-131m/CXe-133随衰变时间的变化 Fig.12　CXe-131m/CXe-133 vs. the decay timeafter nuclear detonation

从图12可以看出，两条曲线非常接近，变化趋势相同。尽管在环境监测中不太可能通过该比值区分放射性来自于U或Pu裂变，但由图12可以得到当监测到的CXe-131m/CXe-133为0.2时，衰变时间约为55 d，与朝鲜核核试验的时间符合很好，表明表1的监测数据指向朝鲜核试验泄漏。

考虑到日本商业运行的核电站都是轻水堆，只有文殊快堆是一座快中子原型反应堆，虽然它们在2013年4月都已经停堆，但不能保证在此期间没有发生泄漏，因此，使用ORIGENS软件[10]对这两种堆型产生的131mXe与133Xe放射性活度浓度比值随装料燃烧时间td的变化关系进行模拟计算。假设快中子原型反应堆的热功率为300 MW，装料量为20 t，U富集度为20%；轻水堆的热功率为5 GW，装料量为40 t，U富集度为2.07%。计算结果分别如图13和图14所示。

图13　快中子反应堆产生的CXe-131m/CXe-133Fig.13　CXe-131m/CXe-133 produced in fast neutron reactor

图14　轻水堆中产生的CXe-131m/CXe-133Fig.14　CXe-131m/CXe-133 produced from LWR

图13显示131mXe与133Xe放射性活度浓度比值不可能达到0.2，因此排除掉文殊快堆泄漏的可能性。事实上，文殊快堆刚刚启动不久就因故障于2010年8月停止运行，2013年4月期间并没有传出熔堆泄漏的报道。图14表明轻水堆会产生如高崎台站所监测到的131mXe与133Xe放射性活度浓度比值。

以上分析只是针对特定的功率、装料量和富集度的反应堆型进行了简单的模拟计算，目的为了证明轻水堆产生的131mXe与133Xe放射性活度浓度比值可以达到高崎台站监测的结果，从而说明轻水堆核素泄漏可能是导致高崎台站监测异常的原因之一。事实上，国际上对反应堆厂址释放出来的131mXe与133Xe放射性活度浓度比值的研究结果表明，CXe-131m/CXe-133比值范围很宽广，可以在0.001～105之间[11]，本文不在此赘述。

6讨论

本文首先根据高崎台站监测数据进行轨迹溯源模拟，初步得到周边可能的泄漏源位置和泄漏时间区间，然后进行放射性核素Xe在大气中的输运情况模拟，选出最接近实际监测情况的模拟结果，最后使用核素比值分析，最终得到文殊附近的轻水堆、福岛核电站的继续泄漏以及朝鲜地下核试验都有可能导致高崎台站监测异常的结论，该结论与CTBTO认为是由于朝鲜核试验引起的结论不同。

通过监测大气中放射性核素Xe进行已知核事件的现场诊断，是早就发展起来的一项技术，本文应用该技术对未知核事件引起Xe监测异常进行溯源分析，有一定的作用，但其应用难度要比现场诊断已知核事件的难度大得多，因为此时涉及的技术环节更多，未知因素也更多，特别是远场的台站，应用该技术要涉及从取样、分离纯化监测、数据处理以及本底测定等一系列技术问题，而且泄漏的时刻和时间跨度都是未知的，因此，反推泄漏源地点判断未知核泄漏事件性质这项技术离成熟还有一定的距离，值得科研人员进行深入研究。

致谢

感谢禁核试北京国家数据中心提供了高崎台站的放射性Xe监测结果以及北京应用物理研究所的刘恭梁研究员和解东研究员对监测结果解释中给予的帮助。

参考文献

[1]BOWYER T W, BIEGALSKI S R, COOPER M, et al. Elevated radioxenon detected remotely following the Fukushima nuclear accident[J]. Journal of Environmental Radioactivity, 2011, 102: 681-687.

[2]MANOLOPOULOU M, STOULOS S, IOANNIDOU A, et al. Radiation measurements and radioecological aspects of fallout from the Fukushima nuclear accident[J]. J Radioanal Nucl Chem, 2012, 292: 155-159.

[3]ZHANG W H, BEAN M, BENOTTO M, et al. Development of a new aerosol monitoring system and its application in Fukushima nuclear accident related aerosol radioactivity measurement at the CTBT radionuclide station in Sidney of Canada[J]. Journal of Environmental Radioactivity, 2011, 102: 1 065-1 069.

[4]邝飞虹, 王世联, 刘龙波, 等. 日本福岛核电站事故泄漏放射性核素漂移扩散状况分析[J]. 原子能科学技术，2012, 46(12): 1 533-1 536. (KUANG Fei-hong, WANG Shi-lian, LIU Long-bo, et al. Simulation of radionuclide dispersion of Fukushima Daiichi nuclear power plant accident[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2012, 46(12): 1 533-1 536.)

[5]DE GEER L-E. Radionuclide evidentence for low-yield nuclear testing in North Korea in April/May 2010[J]. Science & Global Security, 2010, 20: 1-29.

[6]李凯波, 刘成安, 田东风. 放射性物质在大气中输运的方法分析及算例计算[J].高技术通讯, 2002, 12(10): 74-78. (LI Kai-bo, LIU Cheng-an, TIAN Dong-feng. Radionuclide transfer and diffuse in the atmosphere[J]. Chinese High Technology Letters, 2002, 12(10): 74-78.)

(下转第011001-6页)

Backtracing Analyses on Abnormal Results in Monitoring of Xenon at Takasaki Station

XU Xue-feng1,TIAN Dong-feng2,WU Jun1,LI Kai-bo1

(1.Center of Strategic Studies of China Academy of Engineering Physics,Beijing,100088, China;2.China Academy of Engineering Physics,Mianyang,621000, China)

Abstract:We combined the backward-trajectory technology provided in the atmospheric transport simulating code HYSPLIT developed by NOVV with our own radionuclide diffusion software RATRANS to simulate the xenon transportation in the atmosphere in the nuclear accidents detected by Takasaki station, which reported the concentration of radionuclide xenon was higher than the background in 2013. By comparing the activity concentration ratios of Xe isotopes during the accident, we made a judgment on the source term in the unknown nuclear accidents. Based on the above analyses, we could get the conclusion that the possible leaking sources were from the light water reactor near the Fast Neuron Reactor in Monju, the nuclear accident of Fukushima as well as the nuclear test in DPRK.

Key words:xenon;atmospheric transport simulation;unknown nuclear leaking incidents;radionuclide

文献标志码：A

文章编号：2095-6223(2016)010702(8)

中图分类号：TL732

作者简介：徐雪峰(1982- )，男，黑龙江齐齐拜泉人，助理研究员，硕士，主要从事核军备控制核查技术和核材料研究。E-mail:xu_xuefeng@iapcm.ac.cn

收稿日期：2015-09-06；修回日期：2016-01-11