川东南茅口组硅质岩地球化学特征及沉积背景

余 瑜, 林良彪, 任天龙, 陈 娟, 高 健

(1.油气藏地质及开发工程国家重点实验室(成都理工大学)，成都 610059; 2.山东省地质调查院，济南250013; 3.中国石油长庆油田分公司 勘探开发研究院，西安 710018)



川东南茅口组硅质岩地球化学特征及沉积背景

余 瑜1, 林良彪1, 任天龙2, 陈 娟3, 高 健1

(1.油气藏地质及开发工程国家重点实验室(成都理工大学)，成都 610059; 2.山东省地质调查院，济南250013; 3.中国石油长庆油田分公司 勘探开发研究院，西安 710018)

川东南地区中二叠统茅口组发育条带状硅质岩。对重庆武隆县江口、石柱县打风坳2个发育硅质岩的茅口组剖面进行野外剖面观察、室内薄片研究和主元素、稀土元素分析，Al-Fe-Mn三角图解显示武隆茅口组硅质岩受到热液和生物的双重影响，而石柱的茅口组硅质岩则主要受生物来源的影响，少量受热液影响。δCe值和Y/Ho值表明，武隆茅口组硅质岩形成于大陆边缘环境，而石柱茅口组硅质岩形成于广海平原；Fe2O3/TiO2-Al2O3/(Al2O3+Fe2O3)和(La/Ce)N-Al2O3/(Al2O3+ Fe2O3)图解也得到类似结果。结合上扬子地区中二叠世沉积环境演化，认为武隆茅口组硅质岩形成于台地环境，而石柱硅质岩形成于台间凹陷，并推测峨眉山玄武岩是该区热液硅质的主要来源。中二叠世晚期，峨眉山玄武岩尚未喷发之前，岩浆上涌形成穹窿，岩浆热液经过齐岳山等同生断裂运移至川东南地区海底与海水混合成为硅质的主要物源。

川东南；茅口组；硅质岩；地球化学；沉积背景

硅质岩是指由化学、生物和生物化学作用以及某些火山作用所形成的富含SiO2(一般质量分数>70%)的岩石，其中也包括在盆地内经机械破碎再沉积的硅质岩[1]。硅质岩在全球分布广泛，但数量却只占很小部分[2]。对硅质岩的研究具有重要的理论和实用意义，因为硅质岩形成的特殊性，往往能够反映沉积盆地和构造活动的信息，并且硅质岩还是多种金属矿物的赋存岩层[3,4]。

硅质来源分为硅质生物、海底火山热液、富含硅的碎屑岩(陆源碎屑岩和火山碎屑岩的海解作用)[1,5-8]。海解作用形成的富硅的碎屑岩和海洋中硅质生物死亡后的沉积难以形成规模大、厚度大且稳定的硅质岩层系。20世纪70年代，海底热泉的发现为硅质岩的形成提供了新的思路----由海底岩浆提供大量硅质的热液成因硅质岩。近年来热液成因或与海底热液相关成因的硅质岩的研究成为研究热点，不少学者在对中国南方二叠系硅质岩的研究中发现受到热液来源的影响[9-15]。在对中上扬子地区二叠系硅质岩的研究中，不同地区、不同层位的硅质岩地球化学特征所表现出的硅质来源有明显差别，中上扬子地区二叠系硅质岩的硅质主要以热液来源为主[9-13,16]；但是林良彪等认为陆地来源和生物来源也起到一定作用[10,11]，还有纯生物来源、生物成因的硅质岩[14,17]。而硅质岩的成因也是多种多样，热液成因、上升流成因、交代成因和生物成因均可形成硅质岩，不同的成因机理对于沉积环境的判断、硅质岩形成的成岩期次及成岩流体的识别均有着不同的重要意义。作者在前人的研究基础上，在川东南地区选取了石柱县打风坳、武隆县江口2个茅口组剖面，探究茅口组硅质岩的硅质来源、成因及形成环境。

1 地质概况

研究区位于四川盆地东南端，大地构造属于上扬子地台中部，行政区划上属于重庆市的石柱县、武隆县和彭水县(图1)。研究区主要位于北东-南西走向的齐岳山断裂两侧，现今该断裂在地表多显示为一些断续延伸的正断层[18]。区内茅口组厚度为300～500 m，为一套厚层泥晶生物碎屑灰岩、泥晶灰岩，含燧石结核或薄层状硅质岩，下部可见眼球状或疙瘩状灰岩，与下伏中二叠统栖霞组薄层-中层微晶灰岩、眼球状灰岩和疙瘩状灰岩整合接触，上覆地层为上二叠统吴家坪组泥晶灰岩夹燧石条带、团块，呈假整合接触[18,19]。

武隆江口剖面位于齐岳山断裂西侧(图1)，紧挨乌江，剖面出露较好，发育有中志留统韩家店组-下二叠统梁山组-中二叠统栖霞组、茅口组-上二叠统吴家坪组。该剖面第16层茅口组发育条带状硅质岩(图2-A,B)，新鲜面呈深灰色-灰黑色，镜下可见隐晶质的硅质岩和放射虫、海绵骨针等硅质生物(图2-D,E)，碳酸盐矿物较多。主元素含量测定显示，武隆的硅质岩CaO质量分数(w)比石柱高得多(表1)。石柱剖面位于齐岳山断裂北段(图1)，硅质岩以薄层条带状为主(图2-C)，与薄-中层泥晶灰岩互为夹层。和武隆硅质岩相比，石柱的硅质岩生物碎屑含量较多(图2-F)，特别是硅质生物，如海绵骨针。

2 样品采集与测试

武隆的硅质岩样品采于武隆县江口韩家店组-茅口组剖面第16层，从下向上取样，样品号分别为W16-1、W16-2、W16-3、W16-4、W16-5、W16-6。石柱县打风坳未进行剖面实测，采样位置接近茅口组/吴家坪组界线处，硅质岩样品编号为S1、S2、S3。所采集的硅质岩样品均未受风化，且每件样品都采集了副样，用于薄片磨制。

图1 川东南二叠系剖面位置和武隆江口硅质岩地层柱状图Fig.1 Location of cross section and stratigraphic column of Permian Maokou Formation silicalites in WulongF1.华蓥山断裂; F2.齐岳山断裂; F3.万县-长寿断裂; F4.南充-涪陵断裂

图2 硅质岩薄片镜下特征Fig.2 The field photographs and microphotographs showing silicalite characteristics(A)武隆江口中二叠统剖面第16层宏观特征; (B)武隆江口条带状硅质岩; (C)石柱打风坳茅口组硅质岩; (D)硅化的放射虫，武隆江口，W16-5; (E)隐晶质硅质岩，可见放射虫，武隆江口， W16-3; (F)隐晶质硅质岩，黑色粒状的黄铁矿零星分布，石柱打风坳， S3

所有硅质岩样品均送至中国科学院海洋地质与环境重点实验室进行地球化学测试，主元素、稀土元素采用电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)在室温下测试。

表1 川东南茅口组硅质岩主元素测试结果(w/%)

TFe2O3为Fe2O3的值和FeO换算为Fe2O3的值之和。

3 元素特征

3.1 主元素

主元素测试结果如表1所示，SiO2含量变化较大，其质量分数为55.01%～99.68%，平均为89.41%；CaO质量分数为0.08%～23.171%；Fe质量分数为0.035%～0.453%，其中武隆江口剖面的Fe含量显著高于石柱样品的测试结果；TiO2含量变化与Fe类似，武隆江口样品中的含量较石柱高；MnO质量分数为0.001%～0.005%，含量极低。

3.2 稀土元素

稀土元素测试分析结果和稀土元素标准化配分模式(PAAS标准化)见表2和图3。稀土元素总量(ΣREE)差距较大，武隆江口的稀土元素标准化配分曲线向左倾斜或较为平缓，而且见Eu明显呈负异常为主的特点；石柱的稀土元素标准化配分曲线主要表现为向右倾斜的特点，且Ce和Eu主要以负异常为主。

4 讨论

4.1 硅质岩来源与成因机理

硅质岩中，Fe和Mn被认为是主要来自于热液的化学元素，而Al和Ti则是来自于陆地的化学元素。对SiO2和Fe、SiO2和(Al+Ti)进行相关性分析(图4)，发现SiO2含量与Fe以及(Al+Ti)的含量呈负相关性，但相关系数都较低，说明SiO2的来源受到陆源和热液的双重影响，硅质来源并非单一。与此同时，在硅质岩的薄片鉴定中发现，其中有大量的生物碎屑(图3)，海绵骨针和硅藻土等硅质生物大量存在，表明生物来源也是该区硅质岩中硅质的来源之一。

表2 川东南茅口组硅质岩稀土元素测试结果(w/10-6)

Yamamoto提出的Al-Fe-Mn三角图解在硅质岩成因判断中应用广泛[21]。硅质岩中Al/(Al+Fe+Mn)值会随着热液成因的影响而减小，当硅质岩为纯热液成因时，Al/(Al+Fe+Mn)值为0.01[7,22]。将本区的9件硅质岩样品的Al、Fe和Mn数据投入 Al-Fe-Mn三角图解中(图5)，武隆江口的硅质岩样品除1个为单一的热液成因的硅质岩外，其余几个样品均落在Ⅰ区和Ⅱ区交叉处，表现出受到热液成因和生物成因的双重影响；而石柱打风坳的硅质岩样品中，2个样品落在Ⅱ区中，1个在Ⅰ区和Ⅱ区交叉处，说明主要为生物成因，同时受到少量热液的影响。

稀土元素在热液成因硅质岩的判断中也有着重要意义[23]。热液成因硅质岩具有ΣREE值偏低，δCe明显负异常，δEu不亏损或者正异常等特点[10]。可是2个剖面的硅质岩样品的δEu值仅有2个样品表现为正异常，其余样品均表现为负异常，甚至最小δEu值达到0.159(表3)，似乎并不支持热液成因；然而Chen等的研究表明，明显的δEu异常出现的区域有限，仅在海底火山(热液)活动中心周围数十千米以内出现[24]。前人的研究[4,25-27]表明，洋中脊形成的硅质岩δCe值最低，为0.29；广海平原形成的硅质岩δCe为0.60；而大陆边缘硅质岩的δCe最高，为1.03。如表3所示，武隆江口的δCe值为0.942～1.935，无明显异常，表明武隆江口硅质岩形成于大陆边缘，意味着离岸较近并且水体较浅的区域；而石柱的δCe为0.261～0.553，表明形成环境介于洋中脊和广海平原之间。

图4 SiO2含量与Fe含量、(Al+Ti)含量的相关性Fig.4 Plots showing correlation among SiO2, Fe and (Al+Ti)

图5 川东南茅口组硅质岩Al-Fe-Mn三角图解Fig.5 Al-Fe-Mn diagram for silicalites from the Middle Permian Maokou Formation in the southeast Sichuan

wY/wHo比值常被用于海陆相碳酸盐岩[28,29]，但Haruna等将它应用于硅质岩的研究，并得到了较好的效果[30]。其原理主要是根据河水和海水的wY/wHo值的不同来识别物质来源，河水的wY/wHo值接近于PAAS和球粒陨石的值，低于海水的wY/wHo值。据Haruna等的数据，海水的wY/wHo>55，而PAAS值为27.2[20]。武隆江口的样品wY/wHo平均值为44.43，明显低于石柱的数据，因此认为武隆江口的硅质岩相较于石柱的硅质岩受到更多的来自陆源的影响，位于更加靠近大陆的区域。

表3 川东南茅口组硅质岩δCe、δEu、Y/Ho值

据R.W.Murray[4]，用Fe2O3/TiO2和Al2O3/(Al2O3+ Fe2O3)、(La/Ce)N和Al2O3/(Al2O3+ Fe2O3)进行沉积环境分析图解(图6)，发现在Fe2O3/TiO2和Al2O3/(Al2O3+ Fe2O3)中，除武隆江口1个样品的点落在大洋中脊范围，其他点几乎都在远洋盆地和大陆边缘的交叉区域；而在(La/Ce)N和Al2O3/(Al2O3+ Fe2O3)图解中，石柱的样品因为(La/Ce)N值较高，落点均在所画区域外侧，类似情形在邱振等和李二恒等的研究中也出现过[15,31]。邱振等认为这是因为海水氧化所致[31]，海水的氧化使得Ce形成CeO2而难溶于海水，使得Ce含量减少，(La/Ce)N值偏高；但是对样品的U/Th值进行分析计算(微量元素未列出)，几乎所有样品均显示硅质岩沉积时为缺氧的特点，这点与李二恒等的研究结果[15]一样：故海水氧化一说不能解释这一情形。我们认为3个点未落入所画区域是因为(La/Ce)N值显著偏高，说明热液来源的可能性较高，这似乎与前面得到的石柱硅质岩主要为生物成因的结果相违背。然而林良彪等提出，大量的热液硅质进入海洋中会使得海洋中硅含量增高；同时硅质生物相应地繁盛起来，如放射虫和海绵骨针等富硅生物，这些硅质生物死亡后，就形成了生物成因的硅质岩[10]，故其成因为生物成因，但归根结底硅质还是热液来源的。

图6 Fe2O3/TiO2-Al2O3/(Al2O3+ Fe2O3)和(La/Ce)N-Al2O3/(Al2O3+ Fe2O3)图解Fig.6 Fe2O3/TiO2-Al2O3/(Al2O3+ Fe2O3) and (La/Ce)N-Al2O3/(Al2O3+ Fe2O3) diagram for silicalites from the Middle Permian Maokou Formation in the southeast Sichuan

对硅质岩的成因机理分析应结合硅质来源，武隆江口硅质岩的地球化学特征差异明显，显示硅质岩较为复杂的成因。结合相关性分析、Al-Fe-Mn三角图解等分析结果，认为武隆江口的硅质岩主要来源于热液和生物源，夹有陆源影响；而根据δCe、Y/Ho以及Fe2O3/TiO2和Al2O3/(Al2O3+ Fe2O3)、(La/Ce)N和Al2O3/(Al2O3+ Fe2O3)图解，推断武隆硅质岩形成于大陆边缘、离岸相对近的环境。石柱打风坳硅质岩主要是生物成因，夹杂热液硅质的影响。生物成因硅质岩的硅质部分来源于海底热液，因此具有热液成因硅质岩的特点。沉积环境较武隆江口离岸远、水体更深，位于广海平原。

中二叠世栖霞期发生了晚古生代以来中国南方最大的海侵，扬子板块被海水覆盖形成了大的浅海域，为一个巨型的碳酸盐缓坡[32]。随后，上扬子地区的古地理环境发生了重大变化，由栖霞组的巨型碳酸盐缓坡转变成茅口组时的碳酸盐台地[33]，这与扬子地区的海平面升降和构造运动密切相关。在茅口阶晚期，随着东吴运动的发生，扬子地区总体发生抬升和隆起，大规模的海退同时进行，海域范围大幅度减小，主要集中于中上扬子地区[34]；而上扬子地区整体形成了开阔台地的古环境，在拉张运动的作用下，形成了深水台盆和浅水台地相间的格局[35]。近年来，施泽进等[36]、钟怡江等[37]通过地震相和野外地质剖面研究等手段，认为川东南茅口组主要发育碳酸盐台地相。结合上扬子地区中二叠世沉积环境，认为武隆茅口组硅质岩形成于离岸近的浅水台地环境，而石柱茅口组硅质岩形成于离岸相对较远的台间凹陷。

4.2 硅质岩的沉积背景

发生于中晚二叠世之交的东吴运动伴随着较为强烈的火山活动，其中上扬子地区最强烈[38]，即峨眉山玄武岩的喷发。很多研究表明这是一个与地幔柱相关的大火成岩省。作者推测峨眉山玄武岩的喷发为川东南地区硅质岩提供了热液硅质物源。然而，根据何斌等[39]的研究表明，峨眉山玄武岩面积为2.5×105km2，主要分布于四川盆地西南、贵州北部和云南北部地区，并未覆盖川东南地区；那么在空间上不符合的峨眉山玄武岩如何作为热液硅质来源运移至川东南？

据四川省地质矿产局[19]、王一刚[40]、王成善等[41]的研究表明，在川东地区存在数条同生断裂，如齐岳山断裂，这些同生断裂形成时间较早，于泥盆纪、石炭纪就已经存在，在东吴运动开始发生而峨眉山玄武岩未喷发之前，在强烈的拉张运动作用下，形成了地堑与地垒，即川东鄂西的相间的台盆台地。时值峨眉山大火成岩省的地幔柱上涌，形成了穹状隆起，上涌的岩浆在地表下的分布范围较大，部分岩浆沿着齐岳山断裂上涌，漫溢至海底和地表，这也是现今川东的峨眉山玄武岩沿着断裂分布的原因。上涌的岩浆与海水混合，使海水中硅质含量大幅度升高。之后，随着温度降低，SiO2溶解度的降低使大量SiO2从海水中析出，形成了热液成因的硅质岩；同时，海水中SiO2大量增加致使海洋中硅质生物繁盛，即形成了生物成因的硅质岩(图7)。

图7 川东南地区茅口组硅质岩形成环境示意图Fig.7 Sketch map showing the formation environment of the Maokou Formation silicalites in the southeast Sichuan

5 结论

a.经过野外剖面观察、薄片鉴定、地球化学特征研究，并结合上扬子地区中二叠世沉积环境，认为川东南地区中二叠统茅口组硅质岩成因较复杂，形成环境也有所不同。武隆江口的茅口组硅质岩为热液成因和生物成因，形成于相对靠近大陆的浅水台地；石柱的茅口组硅质岩主要为生物成因，但混有热液的影响，形成于离岸相对较远、水体较深的台间凹陷。

b.据中二叠世的古地理和古环境分析，推测峨眉山玄武岩未喷发前的地幔柱上涌岩浆，经过齐岳山同生断裂与地表相连接，为川东南地区的茅口组硅质岩提供了热液硅质来源。

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Geochemical characteristics of silicalites from the Middle Permian Maokou Formation and research of its formation environment in Southeast Sichuan Basin, China

YU Yu1, LIN Liang-biao1, REN Tian-long2, CHEN Juan3, GAO Jian1

1.StateKeyLaboratoryofOilandGasReservoirGeologyandExploitation,ChengduUniversityofTechnology,Chengdu610059,China; 2.ShandongGeologicalSurveyingInstitute,Jinan250013,China; 3.ExplorationandDevelopmentResearchInstituteofPetroChinaChangqingOilfieldCompany,Xi’an710018,China

Studies of field cross sections, observation of thin sections and analysis of major and rare earth elements is carried out on the striped silicalites of the Middle Permian Maokou Formation in the Southeast Sichuan Basin. Al-Fe-Mn diagram indicates that the silicalites are affected by biological and hydrothermal activity, and silicalites in the Shizhu area show obvious biogenetic traits. Value ofδCe, Y/Ho, Fe2O3/TiO2-Al2O3/(Al2O3+ Fe2O3) diagram and (La/Ce)N-Al2O3/(Al2O3+ Fe2O3) diagram reveal that silicalites are formed in continental margin and close to the land. Meanwhile, the silicalites of Maokou Formation in the Shizhu area are formed in the abyssal plain. Based on the evolution of sedimentary environment of the Middle Permian in the upper-Yangtze region, it is considered that silicalites in the Wulong area are formed in the shallow platform while silicalites in the Shizhu area are formed in the depression among platform, and proposed that the hydrothermal silica from the Emeishan basalt of late Middle Permian is the main sources. Before eruption of the Emeishan basalt, magma uplifted form dome through Qiyueshan fault (a contemporaneous fault), then magmatic hydrothermal fluids transport to the sea bottom of Southeast Sichuan Basin, interfusing with seawater and eventually form the striped silicalites.

Sichuan Basin; Maokou Formation; silicalites; geochemical; sedimentary environment

10.3969/j.issn.1671-9727.2016.05.06

1671-9727(2016)05-0564-10

2015-11-10。

中央财政支持地方高校发展专项资金项目。

余瑜(1991-)，男，博士研究生，研究方向：沉积学, E-mail:1076906049@qq.com。

林良彪(1979-)，男，博士，教授，研究方向：沉积学, E-mail:linliangbiao08@cdut.cn。

P588.244

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