黔北务正道地区含铝岩系地球化学特征及地质意义

韩忠华,吴 波，翁申富，陈 强，陶 平

(1.贵州省地质矿产勘查开发局106地质大队，贵州遵义 563000；2.贵州省地质调查院，贵州贵阳 550018)



黔北务正道地区含铝岩系地球化学特征及地质意义

韩忠华1,吴 波2，翁申富1，陈 强1，陶 平2

(1.贵州省地质矿产勘查开发局106地质大队，贵州遵义 563000；2.贵州省地质调查院，贵州贵阳 550018)

对黔北务正道地区大竹园、岩凤阡和旦坪三个铝土矿床的含铝岩系元素地球化学特征进行研究，结果表明：常量元素主要由Al2O3、SiO2、Fe2O3、TiO2组成，铝土矿呈富铝、低铁的特点；Zr、Sr、Cr、V、Li等微量元素含量均达到100×10-6以上，尤其以元素Li含量最高；Be含量4.04×10-6～7.04×10-6，表明铝土矿以沉积成因为主，局部地段具残积成矿的特点；Th/U介于2～7之间，揭示了铝土矿风化作用不彻底或者有沉积混杂；Sr/Ba>1，表明铝土矿主要形成于海相沉积环境；V/Cr=0.90～1.11<2.00、Ni/Co=0.58～4.12<5.00、V/(V+Ni)=0.72～0.88>0.60，表明铝土矿主要形成于富氧的沉积环境；ΣREE值总量较高，轻稀土较富集，Eu轻微正异常、Ce明显正异常；Ce/Ce*>1，表明铝土矿沉积于富氧环境；La/Yb-REE关系图解中所有样品并没有集中落在沉积岩区，表明成矿物质具有多源性。综合分析认为，本区铝土矿床为晚志留世-石炭纪形成初始矿源层，并在二叠世早期风化搬运至湖泊沼泽或近岸浅海进一步富集成矿。

含铝岩系 常量元素 微量元素 稀土元素 地球化学 务正道地区 贵州

1 引言

务正道铝土矿地处贵州北部务川-正安-道真地区，为黔北-渝南铝土矿带的重要组成部分，至今已发现铝土矿床20余处。铝土矿产于下二叠统大竹园组中上部，矿石类型为一水硬铝石，矿床类型为沉积型铝土矿床。近年来，众多学者对该区铝土矿开展研究并取得一系列新认识。例如，金中国等(2012)通过稀土元素地球化学研究，认为铝土矿成矿物质主要来源于下伏志留系韩家店组砂页岩，沉积环境为陆相；武国辉等(2008)通过成矿规律研究，认为铝土矿成因属碎屑岩系侵蚀基准面(局部为碳酸盐岩溶蚀基准面)上的沉积型铝土矿床；崔滔等(2013)通过矿物学、微量元素研究，认为成矿物质来源主要是韩家店组页岩，其次是黄龙组灰岩；代龙省等(2014)通过矿物学研究，认为铝土矿形成于温暖潮湿或炎热陆相环境；杜远生等(2014)通过古地理、沉积特征和成矿作用研究，建立了务正道铝土矿的动态成矿模式，认为铝土矿找矿应重点选择成矿期为滨岸湿地、具有明显淋滤作用发育的地区。为更系统地探讨其成矿物质来源和成矿环境，本文以务川县大竹园、岩凤阡铝土矿床和正安县旦坪铝土矿床为典型矿床，选取代表性见矿钻孔样品112件，进行常量、微量及稀土元素地球化学研究，探讨务本区铝土矿的成矿环境和成矿物质来源，以加深对黔北铝土矿成因的认识。

2 地质背景及矿床地质

务正道地区广泛出露寒武系、奥陶系、志留系中下统、石炭系、二叠系和三叠系地层。构造格架主要呈北北东向展布。断裂构造以逆冲断层为主，多形成于背斜轴部和向斜两翼。褶皱构造发育，向斜为主要的控矿构造，铝土矿床、矿点主要分布于道真、大塘、鹿池—栗园、桃园、安场、浣溪、新模、张家院八大向斜内(图1)。

图1 务正道地区地质矿产图(据金中国等，2012，有改动)

铝土矿产于古风化壳之上的下二叠统大竹园组中上部，有学者(刘平等，1993)认为赋矿层位为上石炭统，有别于遵义地区和黔中地区的铝土矿(赋矿层位是下石炭统九架炉组)。上覆地层为二叠系中统栖霞组或梁山组，下伏地层为志留系中下统韩家店组及上石炭统黄龙组。大竹园组与栖霞组或梁山组呈假整合接触，与韩家店组及黄龙组呈假整合接触(图2)。铝土矿体呈层状或似层状产出，按其结构和构造特征，矿石自然类型可划分为碎屑状、半土状和致密状铝土矿三种。铝土矿体一般厚0.68m～15.7m，可分为两个岩性段：下部为低品位铝土矿，一般厚0.42m～7.2m，多为致密状铝土矿，颜色为灰色-绿色，绿泥石和铁质含量较高，断面光滑，密度较大；上部为高品位铝土矿段，多为碎屑状和半土状铝土矿，具工业意义的铝土矿多富集于此段。

图2 务正道地区综合地层柱状图

3 研究方法及测试手段

本次研究以务川大竹园、岩凤阡铝土矿床和正安旦坪铝土矿床为典型矿床，沿含铝岩系以及顶底板采集三个矿区内典型见矿钻孔样112件，其中大竹园矿床79件，岩凤阡矿床19件，旦坪铝土矿床14件。铝土矿样的采集从顶板铝土质粘土岩到矿层(致密状铝土矿、碎屑状铝土矿和半土状铝土矿)到底板铝土质粘土岩进行系统采集，采样方法为1/2劈心法。将采集的钻孔岩(矿)心样进行统一编号后送至中科院矿床地球化学国家重点实验室进行常量、微量和稀土元素测试。测试方法和测试过程叙述如下：

常量元素采用《硅酸盐岩矿分析》的相关方法测试分析。其中，SiO2：称取干燥样0.5g，氢氧化钠熔矿，水提取，盐酸酸化，一次蒸干脱水，动物胶凝聚残留在溶液中的硅酸，沉淀灼烧称重，得SiO2含量；Fe2O3：取二氧化硅滤液，加硝酸煮沸，氧化溶液中的亚铁，冷却后在小于1mol/mL盐酸介质中，以硫氰酸钾作指示剂，用硝酸亚汞标准溶液滴定，得Fe2O3含量；TiO2：取二氧化硅滤液，以二安替比林甲烷比色法进行测定；Al2O3：取二氧化硅滤液，准确加入过量的EDTA，调节溶液pH为5.4～5.9，煮沸络合铁、钛和铝，以二甲酚橙作指示剂，用硝酸铅标准溶液滴定，得Al2O3、Fe2O3、TiO2合量，减去Fe2O3及TiO2相当Al2O3的量，即得Al2O3的含量；LOSS(烧失量)：称取一定量样品于瓷坩埚中，1000℃灼烧2小时后称重即得结果；K2O、Na2O、CaO、MgO、MnO：称取一定量样品于塑料坩埚中，氢氟酸、高氯酸溶矿，原子吸收法或等离子体发射光谱法测定；P2O5：称取干燥样0.5克，氢氧化钠、碳酸钠熔矿，水提取，磷钒钼黄比色法测定。

微量和稀土元素测试仪器为电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)，测试精度0.01～10×10-6，测试方法为硼酸锂熔融+等离子体质谱仪分析法(ME-MS81)，具体操作步骤：将样品破碎后缩分出300g，然后研磨至200目，将试样加入到偏硼酸锂/四硼酸锂熔剂中，混合均匀，在1025°C以上的熔炉中熔化，熔液冷却后，用硝酸、盐酸和氢氟酸定容，再用等离子体质谱仪分析。

4 含铝岩系地球化学

4.1 常量元素

对含铝岩系及其顶底板进行常量元素测试分析，总体得出以下特征：

(1)不同矿区之间比较，含铝岩系常量元素含量变化较大，Al2O3为41.61%～53.79%，SiO2为21.36%～27.99%，A/S为3.21～7.41，Fe2O3为2.79%～5.98%，说明铝土矿以低铁型为主，TiO2为1.82%～2.31%。此外，CaO为0.28%～0.38%，MgO为0.8%～2.94%，也显示出较大变化。碱金属氧化物含量呈低值或较小范围的变化，K2O为0.49%～1.96%，Na2O含量为0.13%～0.37%。另外有少量的MnO和P2O5组成。

(2)不同矿石类型之间比较，常量元素含量变化具有一定规律：从致密状铝土矿、碎屑状铝土矿、半土状铝土矿，Al2O3含量依次增加(59.80%～66.56%)，而SiO2含量依次减小(19.44%～9.08%)。TiO2和Fe2O3含量，在致密状铝土矿最低，在碎屑状和半土状铝土矿中变高。这些变化揭示：从致密状铝土矿、碎屑状铝土矿、半土状铝土矿，是沉积物的脱硅(粘土矿物中的硅)、脱硫过程(含铝岩系黄铁矿中的硫)，从而导致含铝岩系中SiO2和硫的逐渐减少，Al2O3和Fe2O3、TiO2的富集，从而使得铝土矿石质量逐渐变好。

(3)矿体与顶板、顶板比较，Al2O3、TiO2的含量较高，SiO2、Fe2O3、MgO、K2O、Na2O的含量较低，而MnO、CaO、P2O5的含量无较大的变化。这揭示了矿与非矿的本质区别：铝土矿的成矿作用过程，实质就是去掉无用组分，使Al2O3得以富集的过程。在此富集成矿过程中，TiO2与Al2O3的地球化学性状大致相同，故也得到一定程度的富集。

表1 务正道地区含铝岩系常量元素含量(×10-2)Table 1 Content of major elements in aluminum-containing rock series of the Wuzhengdao area(×10-2)

4.2 微量元素

含铝岩系中微量元素众多(见表2)，以Zr、Sr、Cr、V、Li含量较高，其含量均达到100×10-6以上，尤其是Li含量最高达到753.51×10-6。此外，W含量的平均值也大于100×10-6。

通常认为，Be元素在含铝岩系中的变化具有一定的成因指示意义，通常残积粘土比沉积粘土有较高的Be含量(丰恺，1992)，残积粘土为(3～300)×10-6，沉积粘土为(0.25～5)×10-6。务正道地区含铝岩系Be含量为4.04×10-6～7.04×10-6，平均值为5.67×10-6。表明本区原生铝土矿以沉积成因为主，局部地段具残积成矿的特点。

Laukas(1983)曾利用Th/U比值来研究铝土矿的成因，并提出当Th/U>7时，铝土矿是强烈红土化作用产物；当Th/U<2时，铝土矿是还原环境下沉积产物；当Th/U=2～7时，铝土矿可能由风化作用不彻底或者沉积混杂所致。结果显示，本区含铝岩系Th/U=3.85～5.00，平均4.47，介于2～7之间，表明务正道地区铝土矿的成矿作用可能是由风化沉积作用所致，并且尚未达到典型的红土化阶段。

据刘宝珺(1980)研究，Sr/Ba比值对盐度的变化较为敏感，常被用来判断沉积环境。我国13个现代海洋底质样Sr/Ba>0.8～1.0，吐鲁番中生代陆相地层Sr/Ba值为0.16，鄂尔多斯中生代陆相地层Sr/Ba值为0.54。Sr/Ba>1指示海相咸水沉积；Sr/Ba<0.6指示陆相淡水沉积；当0.61，表明主要形成于海相沉积环境。

通常认为，V/Cr、Ni/Co和V/(V+Ni)等微量元素比值是指示沉积环境氧化还原条件的常用参数。当V/Cr>4.25、Ni/Co>7.00、V/(V+Ni)>0.60时，均指示厌氧的还原环境；当2.000.60(见表2)，表明铝土矿主要形成于富氧的沉积环境。

4.3 稀土元素

稀土元素是一组具有相同地球化学性质和特殊地球化学属性的指示性元素，运用元素间的含量变化及相关特征比值是研究沉积环境和成矿物质来源的有效方法之一，国内外已有众多学者研究，有文献著述(戴塔根等，2003；王力等，2004)。稀土元素能够为沉积岩提供母岩物质、成矿环境与成矿过程等较多的地质和地球化学信息(李普涛等，2008；王岩等，2015)。对含铝岩系稀土元素测试分析，得出以下特征(见表3)：

表2 务正道地区含铝岩系微量元素含量(×10-6)Table 2 Content of trace elements in aluminum-containing rock series of the Wuzhengdao area(×10-6)

(1)务正道地区含铝岩系ΣREE值较高，变化较大，ΣREE值从116.12×10-6～620.77×10-6，平均值271.92×10-6；含铝岩系ΣLREE高于ΣHREE，其中ΣLREE/ΣHREE比值为4.29～9.03，平均值为6.42>1，表现为轻稀土比重稀土富集，轻稀土和重稀土发生了较强的分异。经北美页岩标准化配分曲线略向左倾斜(见图3)，δEu值为1.00～1.25(平均值1.09>1)，表现为Eu的轻微正异常。δCe值为1.27～3.17(平均值1.83>1)，表现为Ce的明显正异常。总体上看，尽管稀土含量存在差异，但稀土配分曲线的形态基本一致，说明稀土元素的富集特征与原岩具有继承性。

(2)不同矿区之间比较，旦坪矿区ΣREE值最高，ΣREE值高达620.77×10-6；岩凤阡矿区ΣREE值479.03×10-6，大竹园矿区最低，ΣREE值仅为160.29×10-6。说明不同矿区铝土矿ΣREE值存在差异，这可能与不同矿区铝土矿母岩物质来源的差异有一定关系。

表3 务正道地区含铝岩系稀土元素含量(×10-6)Table 3 REE content of aluminum-containing rock series in the Wuzhengdao area(×10-6)

(3)不同矿石类型之间比较，铝土质粘土岩ΣREE值最高，ΣREE值366.10×10-6，依次为碎屑状铝土矿、致密状铝土岩、半土状铝土矿。致密状铝土矿ΣREE值最低，ΣREE值116.12×10-6。以上说明，铝土矿的矿石质量与ΣREE含量之间存在负相关性，铝土质粘土岩较易富集稀土元素，在风化过程或铝土矿的成矿过程中，稀土元素出现不同程度的贫化，显示出稀土元素的富集对岩性有选择性。

(4)铝土矿层与顶板、矿层比较，在含铝岩系沉积初期，ΣREE值为362.02×10-6，到铝土矿成矿期，ΣREE值为210.77×10-6，表现为ΣREE值急剧减少，到成矿后期，ΣREE值为260.68×10-6，表现为ΣREE值轻微的增加。这种趋势说明稀土元素可能主要是从原岩中继承下来的，在成矿过程中，部分稀土元素随着硅酸盐矿物分解而离开铝土矿富集的矿化体范围，进入到环境，随地下水与地表水发生了不同程度的迁移(李沛刚等，2012)。

4.4 稀土元素沉积环境及物质来源指示意义

稀土元素常被作为用来判别沉积环境的标志(Michard，1989)。一般认为，在相同或相近岩石的不同沉积相中，大陆沉积物ΣLREE/ΣHREE含量比海洋沉积物高，海水沉积物ΣLREE/ΣHREE一般小于10，而黄土及陆相沉积物一般在30以上(陈德潜等，1990；真允庆等，1991；叶枫等，2015)。务正道地区铝土矿ΣLREE/ΣHREE均小于10，表明铝土矿可能形成于海相沉积环境。

通常认为δCe正异常显示氧化环境。风化过程中氧化还原条件的变化直接影响着变价元素Ce的活动性。地表氧化条件往往导致Ce3+氧化为Ce4+，而Ce4+极易水解形成难溶(氢)氧化物，与它轻稀土分离，形成铝土矿石中普遍存在的弱δCe正异常(Braunetal.,1990)。含矿岩系呈正异常，表明Ce在氧化环境淋滤作用条件下，Ce3+→Ce4+水解沉淀，其它REE被淋失而造成Ce正异常(王卓卓等，2007；Elderfieldetal.,1982)，也说明铝土矿是在炎热潮湿、氧气充足、植繁茂及有机质来源丰富的陆源沉积条件下形成的化残积物，经迁移沉积作用形成的。同时，Ce异常值Ce/Ce*=3Ce/(2La+Nd)能灵敏地反映沉积环境的氧化还原条件。当Ce>1时，表示Ce富集，为正异常，指示氧化环境；当Ce<1时，表示Ce亏损，为负异常，指示还原环境(任明达等，1985)。务正道地区含铝岩系Ce/Ce*=2.13～3.85>1，表明含铝岩系主要形成于富氧的沉积环境。

利用稀土元素La/Yb-REE关系图解，可以大致确定原岩类型，从图4可知，大部分投点落在沉积岩中，少部分点落在沉积岩和玄武岩过渡的区域，并没有集中地落在沉积岩区。从图3可知，大竹园矿区落在钙质泥质沉积岩区内，这与李沛刚对大竹园稀土元素作La/Yb-REE相关性图解的结论较一致(李沛刚等，2012)；旦坪和岩凤阡矿区分别落在碱性玄武岩和大陆玄武岩区内。不同矿石类型投点分布也不集中，碎屑状铝土矿落在碱性玄武岩区内，半土状、致密状铝土矿落在大陆玄武岩区内，致密状铝土岩、铝土质粘土岩落在钙质泥质沉积岩区内。以上表明务正道地区铝土矿成矿物质来源不是单一的，而具有多源性的特点。

图3 稀土元素北美页岩标准化分配模式图

图4 务正道地区铝土矿La/Yb-REE关系图解

5 地质意义

本区铝土矿成矿作用复杂，在志留纪末期，受广西运动的影响，黔北地区整体隆升为陆，晚志留世-石炭纪为风化剥蚀、夷平期，在准平原化过程中，长期暴露于地表的志留系、奥陶系富铝硅酸盐岩和碳酸盐岩等各种不同地层，在炎热潮湿的条件下，经过长达近亿年的风化剥蚀，形成了巨厚的残积物。在次生淋滤作用下，易溶组分和活泼元素如K、Na、Ca、Mg等元素被淋滤带走，留下难溶的Al、Si、Fe等元素残留地表并就近富集形成初始的铝土质矿源层。至二叠世早期，黔北地区整体下降，海水由南向北侵入，初始的铝土物质被地表径流带入近岸浅海等有利的湖泊沼泽或近岸浅海沉积环境，表现为富氧的氧化环境条件，铝土物质再次富集成矿，形成沉积铝土矿床。由于成矿后期受到区域构造运动的影响，使地层发生褶皱变形、局部发生断裂，导致处于向斜中的矿体得以保存，而处于背斜中的矿体被剥蚀殆尽，部分矿体直接暴露地表，经过风化剥蚀和溶蚀作用在局部地段富集，形成现今所见的沉积铝土矿床。

6 结论

(1)务正道地区含铝岩系常量元素主要由Al2O3、SiO2、Fe2O3、TiO2组成，常量元素含量显示铝土矿呈富铝、低铁的特点。

(2)Zr、Sr、Cr、V、Li等微量元素含量均达到100×10-6以上，尤其以元素Li含量最高；Be含量表明铝土矿以沉积成因为主，局部地段具残积成矿的特点；Th/U比值表明铝土矿风化作用不彻底或者有沉积混杂。Sr/Ba比值表明本区含铝岩系主要形成于海相咸水沉积环境。V/Cr、Ni/Co和V/V+Ni等比值表明铝土矿主要形成于富氧的沉积环境。

(3)务正道地区含铝岩系ΣREE值总量较高，且变化范围较大，表现为轻稀土较重稀土富集，经北美页岩标准化配分曲线略向左倾斜，δEu表现为Eu的轻微正异常，δCe表现为Ce的明显正异常。Ce/Ce*>1，表明含铝岩系形成于富氧环境。

(4)稀土元素的La/Yb-REE关系图解显示大部分投点落在沉积岩中，少部分点落在沉积岩和玄武岩过渡的区域，表明务正道地区铝土矿成矿物质来源不是单一的，而具有多源性的特点。

(5)务正道地区铝土矿在晚志留世-石炭纪形成初始矿源层，至二叠世早期，在有利的氧化环境下，初始的铝土物质在湖泊沼泽或近岸浅海再次富集成矿。

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Geochemical Characteristics of Bauxite Deposits in the Wuchuan-Zheng’an-Daozhen Area of Guizhou Province and Their Geological Implications

HAN Zhong-hua1,WU Bo2,WENG Shen-fu1,CHEN Qiang1,TAO Ping2

(1.No.106GeologicalTeam,BureauofGeologyandMineralExplorationandDevelopmentofGuizhouProvince,Zunyi,Guizhou563000;2.GuizhouAcademyofGeologicSurvey,Guiyang,Guizhou550018)

This work studied the geochemical characteristics of elements for Al-bearing rock systems in the Dazhuyuan,Danping,and Yanfengqian bauxite deposits in Wuchuan-Zheng’an-Daozhen area of Guizhou Province.The result shows that the invariable elements are Al2O3,SiO2,Fe2O3,and TiO2.The bauxite is featured by Al-rich and low iron. The content of Zr,Sr,Cr,V,Li and other trace elements are up to 100 × 10-6or more,particularly the highest content of element Li and Be content of 4.04 × 10-6～ 7.04 × 10-6.These imply that bauxite genesis is dominated by sedimentation,with residual mineralization at local sites. Th/U is between 2 to 7,which reveals the incomplete bauxite weathering or having deposit mixture.That Sr/Ba> 1 shows bauxite was formed in a marine sedimentary environment. That V/Cr = 0.90 ～ 1.11<2.00,Ni/Co = 0.58 ～ 4.12<5.00,VV + Ni) = 0.72 ～ 0.88>0.60,indicates that the bauxite was deposited in an oxygen-rich environment.That the total amount of ΣREE values is high,relatively enriched in light rare earths,Eu slightly positive anomalies,Ce obviously positive anomalies; and Ce/Ce *> 1 also suggests the bauxite was deposited in an oxygen-rich environments.In the La/Yb-REE relationship diagram,all the samples do not concentrate in the sedimentary area,indicative of multiple sources of minerals. Comprehensive analysis suggests that the initial source beds of bauxite deposits of this area formed in late Silurian-Carboniferous times,weathered and transported to lakes or swamps or offshore shallow sea in the early Permian,and further enriched and mineralized there.

ore-bearing rock series,invariable element,trace elements,rare earth elements,geochemistry,Wuchuan-Zheng’an-Daozhen area,Guizhou Province

中国地质调查局项目“全国重要矿种成矿区划部署研究(编号:12120114051501)”资助。

韩忠华(1964年-)，男，2008年毕业于中国地质大学(武汉)，高级工程师，现主要从事地质找矿勘查与评价工作。E-mail:945256571@qq.com。

P618

A

0495-5331(2016)04-0678-10

[投稿日期]2015-10-27；[修改日期]2016-03-25；[责任编辑]郝情情。

Han Zhong-hua,Wu Bo,Weng Shen-fu,Chen Qiang,Tao Ping.Geochemical characteristics of bauxit deposits in the Wuchuan-zheng’an-Daozhen area of Guizhou province and their geological implicat ions[J].Geology and Exploration，2016，52(4):0678-0687.