辽宁盘锦市农田土壤重金属元素时空变化研究

李玉超，余 涛，杨忠芳，于成广，王诚煜

(1.中国地质大学(北京)地球科学与资源学院，北京 100083；2.辽宁省地质矿产调查院，辽宁 沈阳 110031)

辽宁盘锦市农田土壤重金属元素时空变化研究

李玉超1,2，余 涛1，杨忠芳1，于成广1,2，王诚煜2

(1.中国地质大学(北京)地球科学与资源学院，北京 100083；2.辽宁省地质矿产调查院，辽宁 沈阳 110031)

以辽宁盘锦市两期土地质量地球化学调查数据为依据，通过数理统计、多元统计分析、空间分析等方法，消除了采样和分析误差的影响，研究了该区土壤重金属元素时空变化规律，并结合土地利用现状讨论了土壤中重金属元素累积的原因。结果表明，在2004—2009年这段时间内，土壤中重金属元素Cd含量呈现明显增加趋势，净平均累积率达到31.28%。造成该元素累积的原因主要为农业活动和人类活动，同时人类活动还造成了局部地区As、Zn等元素的累积；Cu、Hg呈明显的贫化趋势；Pb具有富集和贫化的双重性质，Cr、Ni、pH值在此期间变化不明显。

盘锦市；重金属元素；累积速率；时空变化

0 引 言

随着社会生产力的提高，人类对自然资源利用强度不断增大，有毒有害元素随着人类活动进入地表环境，使环境污染问题日益突出。重金属等污染物对土壤的污染是一个长期、动态的累积过程，其危害程度也是逐步显现出来的，当土壤中重金属的累积量超过其自净及缓冲能力之后，即会发生“化学定时炸弹效应”[1-3]，从而产生社会危害。国内外研究人员对土壤重金属方面做了大量的研究，包括土壤中重金属元素空间变异特征研究[4-9]、重金属元素的污染方式及途径[10-15]、迁移转化规律[16-17]及污染状况评价等[18-19]。以往调查多基于某一次的调查数据来进行重金属研究，本次调查选择我国著名的水稻产地——辽宁盘锦市农田区，以2004年和2009年两期调查数据为依据，通过对样品进行显著性检验，误差消减、数理统计、多元统计分析、图形对比等方法，研究2004—2009年5年间盘锦市农田土壤中重金属元素含量在时间上的累积和空间变化特征，并结合土地利用现状，分析造成重金属元素含量变化的主要原因。

1 数据来源与研究方法

1.1 数据来源

2004年与2009年，中国地质调查局在盘锦市农作物产区分别开展了多目标生态农业地球化学调查和全国土壤现状调查及污染防治调查评价工作，旨在查清典型农作物种植区土地质量状况和土壤重金属元素分布特征。研究区位于辽宁省盘锦市农作物产区(图1)，面积为2 432 km2，将两次采集样品对应相同的单元格(单元格大小为2 km×2 km网格)，获取相对应的表层土壤(0～20 cm)数据608组，分析测试Cd、Hg、Pb、As、Cu、Zn、Ni、Cr和pH值共9项元素及指标。

2004年，多目标生态农业地球化学调查采样单元以1 km×1 km为网格，采集0～20 cm表层土壤，每4 km2组合成一个样品测试分析；2009年，全国土壤现状调查及污染防治调查采样单元以0.5 km×0.5 km为网格，采集样品单点分析。为了便于两批数据对比，将2009年取得的数据按每2 km×2 km网格取均值，使其与2004年数据在空间上一一对应。元素指标测试的分析与数据质量监控要求按照《多目标地球化学调查规范(1∶250000)》[20]执行，Cr、Cu、Ni、Pb、Zn等元素含量及pH值的测定均采用X射线荧光光谱法，其检出限分别为5 mg/kg、1 mg/kg、2 mg/kg、2 mg/kg、4 mg/kg、0.10，其中pH值无量纲；As、Hg等元素含量的测定采用原子荧光光度法，检出限分别为1 mg/kg、0.000 5 mg/kg；Cd元素含量的测定采用石墨炉原子吸收分光光度法，检出限为0.03 mg/kg；采用国家标准物质监控分析测试准确度，采用密码样监控分析测试的精密度，所有监控样元素分析准确度和精密度均在允许监控限内，所取得数据通过中国地质调查局质量验收，数据可靠。土地利用现状来源于全国第二次土地调查资料。

1.2 研究方法

由于土壤元素含量受采样和分析测试误差的影响，必须使用适当的方法消除采样误差和分析误差来准确反映土壤元素的累积变化，并通过多元统计分析、图形分析方法来推断重金属元素累积来源。

1.2.1 元素含量变化的显著性检验

t检验是用t分布理论来推论差异发生的概率，来比较两批样本平均数的差异性是否显著。配对样品的检验公式见公式(1)：

(1)

t检验来判别两次调查样品是否发生显著性变化，通过SPSS软件来完成计算。

1.2.2 采样误差和分析误差特点

成土母质为控制区域土壤成因、土壤元素的空间变异性及理化性质的主要因素[21]。由于研究区所处下辽河平原，区内地貌类型的相同致使区内相应的沉积环境、沉积物来源及沉积作用基本相同，使土壤元素空间变异性较小，故开展调查工作的采样密度对土壤元素空间分布模式特征的影响较小。

在同一采样单元格内，2004年样品分析方法组合分析，有助于消除采样误差、提高代表性[22]，2009年样品为单点分析，在同一单元格内多点取平均值，提高样品代表性。尽管测试分析过程的监控系统十分严密，系统分析误差和偶然分析误差对于测试结果的影响仍不可能完全消除。由于采样误差、偶然分析误差结果符合正态分布，对两批样品平均值、中值的影响趋于零[23]。所以，系统分析误差和土壤元素真实的含量变化是造成两次调查土壤中元素的平均值、中值差异的主要原因。

图1 盘锦地区土壤采样点位分布图Fig.1 The sampling map of the study area in Panjin

由于5年尺度的土壤元素累积量变化较小，在计算元素累积率过程中系统分析误差对计算结果影响相对较大，故必须通过系统分析误差校正来提高累积速率估算的准确性。

1.2.3 系统分析误差校正

基于元素含量平均值计算得到的平均相对累积率(R总)能反映土壤元素累积速率的总体变化情况，其计算公式见公式(2)：

(2)

净平均累积率(R净)为平均相对累积率(R总)减去系统分析误差(R标)的值，即公式(3)所示：

R净=R总-R标

(3)

系统分析误差(R标)为分析标准样之间引起的误差，计算过程如公式(4)、(5)所示：

(4)

(5)

1.2.4 土壤元素污染的识别

样本组统计参数、直方分布模式、相关系数等参数是数据结构特征的反映，可以用来识别土壤背景特征与污染累积模式[24]，二者间存在以下关系[25]：

(1)局部地区污染导致叠加量在空间分布具有不均匀性，两批数据间的相关性随之降低。

(2)污染累积使元素含量分布、元素平均值、中值、变异系数及样本分布模式发生变化。

故选择相关系数和净平均累积率来判别土壤重金属元素变化情况。

1.2.5 土壤元素含量的相对偏差

土壤中元素含量的相对偏差能均衡反映出两次调查土壤中元素的累积与贫化程度，其计算公式为：

(6)

式中：Cij2009为2009年土壤调查元素测试数值；Cij2004为2004年土壤调查元素测试数值。

相对偏差平均值可大体判断元素富集与贫化程度，如局部强污染的作用下，算术平均值可显著大于几何平均值，并导致直方图峰态显示正偏；相对偏差分布图可以准确发现富集和贫化高值区，可用于判断重金属来源。

1.2.6 重金属来源的识别

利用因子分析，通过对各因子中变量的负载及相互关系，可以推测各重金属来源的可能[26-28]。本次研究分别选择两批数据中各重金属元素和N、P、K、Org.C含量进行因子分析，采取主成分分析及方差极大化旋转法，选取特征值大于1的因子进行分析。

2 结果与分析

2.1 t检验分析

进行配对的样本数为608件，成对样本t检验结果显示(表1)，各元素及指标在2004—2009年5年内均发生显著变化，其中As、Cd、Cr、Zn含量呈增加趋势，Cu、Ni、Pb、Hg含量及pH值呈减少趋势。

2.2 净平均累积率分析

统计分析表明(表2)，2009年元素含量的平均值和中值明显高于2004年的重金属元素有As、Cd、Zn，相对2004年元素含量较低的有 Cu、Hg、Ni、Pb。净平均累积率显示Cd元素在这5年中具有明显累积，净平均累积率高达31.28%，Cu和Hg具有明显的贫化，贫化程度达到9.43%和16.37%，其他元素含量净平均累积率变化小于5.00%。

2.3 相关性分析

相关性分析表明(表3)，两批数据间重金属元素As、Cr、Cu、Ni、Zn相关系数较大(相关系数>0.65)，呈显著正相关，说明这些元素污染叠加量在空间上分布差异较小；而Pb、Cd、Hg及pH相关系数相对较低，说明Pb、Cd、Hg含量及pH值空间分布模式变化较大。

2.4 相对偏差分析

从土壤重金属元素平均相对偏差数据表(表4)中可以看出，9种分析项目中As、Cd、Cr、Ni、Zn相对偏差大于零，其中有As、Cd、Zn相对偏差大于5%，Cu、Hg、Pb为负值，Hg、Cu小于-5%，若不考虑系统误差，则大部分元素显示累积的特征，表明这些元素在区域中含量已经开始发生变化。

表1 成对样本检验结果

表2 盘锦市土壤元素含量参数统计表(n=608,含量单位为mg/kg，pH值无量纲)

表3 两次数据间元素含量相关系数(n=608)

Table 3 Correlation coefficients of the contents of elements in soil between two periods of data (n=608)

指标相关系数指标相关系数指标相关系数As0791Cu0689Pb0412Cd0258Hg0305Zn0702Cr0783Ni0743pH0010

表4 盘锦市土壤重金属元素平均相对偏差

Table 4 Relative deviation of the contents of elements in soil in Panjin

元素相对偏差/%元素相对偏差/%元素相对偏差/%As68Cu-62Pb-38Cd265Hg-130Zn73Cr29Ni05pH-21

将相对偏差数据表做成直方图，从偏差直方图的峰态来看(图2)：呈右侧单偏峰的元素主要有As、Cd、Zn等，其中Cd表现出明显增长趋势；呈左侧单偏峰的元素或指标主要为Cu、Hg、pH、Ni；Pb元素呈两侧近对称的双峰模式，同时体现出贫化和累积的特征。

为了进一步分析元素含量在空间上累积和贫化的特征，采用等间隔法，绘制相对偏差分布图(图3)。从图中可以看出，Cd元素含量的累积是全区性的，As、Zn元素含量显示出局部累积特征，Cu、Hg元素含量显示明显贫化趋势，Pb元素含量同时显示贫化和累积特征，Cr、Ni元素含量及pH值变化不明显。

2.5 因子分析

分别选择2004年数据和2009年数据进行因子分析，采用主成分分析法和方差极大化旋转法，条件为特征值大于1，因子系数绝对值大于0.57。在此限定条件下，提取了因子1、因子2两个主要因子。2004年数据各因子特征值分别为5.786和2.419，方差贡献率分别为48.215%和20.159%，累计方差贡献率分别为48.215%和68.374%；2009年数据各因子特征值分别为4.703和2.154，方差贡献率分别为39.190%和17.949%，累计方差贡献率分别为39.190%和57.139%；以上两个主成分可解释大部分原始数据信息。两批数据因子1中各变量具有较高负载，且各元素含量累积不明显，所以该因子推断为成土母质来源，因子2中N、P、K和有机碳均能体现农业生产标志，所以将其归为农业来源。

表5 土壤元素因子分析载荷及来源分析

Table 5 Varian rotated factor loading and identified sources of soil elements

变量2004年因子1因子22009年因子1因子2As07930819Cd0695Cr08970877Cu09300913Hg0637Ni09390943Pb0764Zn09140913N07600689P0789K2O-0578OrgC05280642特征值5786241947032154方差比例/%48215201593919017949累计贡献率/%48215683743919457139可能来源成土母质农业成土母质农业

图2 2004年和2009年两次调查相对偏差直方图Fig.2 Histogram of relative deviation of the contents of elements in soil between 2004 and 2009

3 讨 论

通过对盘锦市2004年和2009年两次土壤地球化学调查数据进行显著性检验、数据分析及图形分析，在消除采样误差和分析误差基础上，有效地反映出了研究区内各元素及指标含量变化趋势，其结果显示：

在这5年当中，土壤中重金属元素Cd表现为明显增加趋势，净平均累积率达到31.28%，相对偏差直方图显示明显的正偏峰，从元素相对偏差累频图可以看出，研究区Cd的积累是全区性的。

图3 2004-2009年调查元素相对偏差分布图Fig.3 The distribution maps of relative deviation of the contents of elements in soil during 2004 and 2009

作者认为造成Cd累积的原因主要有两方面：第一，盘锦市作为农业水稻主产区，区内主要土地利用类型为耕地，表征农业生产的重要污染物的N、Org.C净平均累积率显示明显的累积趋势，而2009年因子分析结果显示Cd同N、Org.C具有较高的负载，所以Cd累积的原因之一是评价区农业生产活动。在其他前人研究中，也得出了现行的农业活动中面积性肥料的使用是Cd累积的重要途径之一[29-30]的结论；第二，从图3中可以看出，Cd相对偏差较大的点位除分布在耕地范围内之外，还主要分布在城镇、公路周边地区，这表明在该区人类活动是可能导致工作区Cd积累的重要原因之一，这一结论也与王彬武等[31]和李晓燕等[32]的研究结果一致。

从相对偏差分布图(图3)中可以看出，农耕区Hg整体呈显著贫化(相对偏差小于-20%)趋势，造成贫化的原因一方面可能与环保力度有关，另一方面，可能与含Hg农药的禁止使用有关。此外，区域土壤中 Hg 含量呈贫化趋势的例子并不罕见，如周国华、孙彬彬分别对浙江省杭嘉湖地区和珠三角地区进行土壤元素变化研究时也发现Hg呈现显著贫化趋势[25,33]，而局部地区的累积可能与人类活动有关。

Pb元素含量的净平均累积率虽然仅为-3.8%，但两次调查数据相关系数并不大，且相对偏差直方图在零线两侧显示双峰形态，表明Pb在评价区内同时存在大面积的贫化和累积的双重性质。相对偏差累积图(图3)中可清晰反映，在评价区内Pb由北东向南西方向变化规律为累积至贫化。付红波等[34]和程远杰等[35]曾在滨海地区土壤重金属调查中显示Pb的污染程度小于其他重金属元素，姚荣江等[36]在苏北某滩涂区调查结果也显示Pb由内陆向沿海的质量分数呈减少趋势，Acosta等也发现盐分的增加会显著提高土壤重金属的迁移能力，特别是对于Pb[37]。评价区作为滨海城市，土壤盐渍化程度由北东向南西方向呈加重趋势，而Pb迁移能力的提高，随灌溉水迁移，是造成评价区西南部Pb贫化的重要原因。

Cr、Ni、pH值的净平均累积率均小于5%，Cr、Ni两次调查数据相关性较高，表明这几种元素在评价区内土壤表生环境中活动性不明显，差异多来源于采样及分析误差；两次调查数据pH相关性及净平均累积率都较低，表明其也由采样和分析误差造成。

调查结果同时显示，盘锦市东北部高升镇和西部东郭镇都存在较明显的As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn累积趋势，结合土地利用现状图可看出，造成这种现象可能的原因为该两处主要耕地类型为旱地及水浇地，陈惠芳等、凌乃规、乔鹏炜等的研究结果也表明了旱地污染程度较水田严重[38-40]。

4 结 论

本次调查研究结果显示，受农业生产和人类活动影响，评价区内Cd元素表现出明显增加趋势，应引起相关部门重视，人类活动同样造成As、Zn等元素的累积，受环保力度影响以及农田系统Hg迁移转化，Hg元素显示明显贫化趋势，Pb元素受土壤盐渍化程度的影响，在区内显示贫化和累积的双重性质，Cr、Ni、pH变化不明显，调查同时显示旱地污染程度较水田严重。

盘锦地区作为辽宁省重要的水稻产区，虽然土壤环境质量仍处于较好的水平，但重金属元素显著的变化应该引起相关部门的重视。土壤中重金属污染元素受人为影响程度较大，持续的积累将使土壤质量面临巨大压力。所以，为确保今后土地持续及稳定的发展，应及早在该区建立相关的地球化学监控网络系统，通过了解土壤重金属元素的污染状况及变化趋势，为今后耕地保护和农作物安全生产提供科学依据。

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Study on Spatial-temporal Variation of Heavy Metal Elements Contents in Soil from the Farming Area in Panjin City，Liaoning

LI Yuchao1,2，YU Tao1，YANG Zhongfang1，YU Chengguang1,2，WANG Chengyu2

(1.School of Earth Sciences and Resources，China University of Geosciences, Beijing 100083, China;2.LiaoningInstituteofGeologicalSurvey，Shenyang,Liaoning110031,China)

Based on twice geochemical survey data about land quality in Panjin City of Liaoning, the characte-ristics of spatial-temporal variation of heavy metal elements in this area were studied by applying scientific statistical method (i.e. mathematical statistics, multivariate statistical analysis, spatial analysis) to eliminate errors in sampling and analyzing, and the reasons for accumulation of heavy metal elements in soil were discussed combining present situation of land use. The results showed that the element contents of cadmium (Cd) in soil have been markedly increased from 2004 to 2009, with an average cumulative rate of 31.28%, which mainly contributed by agricultural and human activity. Meanwhile, human activity also caused accumulation of some other heavy metal elements, e.g. arsenic (As), zinc(Zn). On the contrary, copper (Cu) and mercury (Hg) presented apparent depleted trend. Lead (Pb) showed double characteristics of either enrichment or depletion, while the contents of chromium(Cr) and nickel(Ni) had no significant changes as well as the pH value.

Panjin City; heavy metal elements; cumulative rate; spatial-temporal variation

2016-05-17；改回日期：2016-06-16；责任编辑：楼亚儿。

中国地质调查局项目“全国土壤现状调查及污染防治”(GZTR20080311)；中国地质调查局项目“多目标生态农业地球化学调查”(200414200004)；中国地质调查局项目“上海市奉贤区多目标地球化学调查”(12120113001800)。

李玉超，男，工程师，硕士研究生，1987年出生，地球化学专业，主要从事地球化学调查评价和土地质量评估方面的研究工作。Email：282693909@qq.com。

杨忠芳，女，教授，博士生导师，1961年出生，地球化学专业，主要从事土壤环境地球化学教学与研究工作。

Email：zfyang01@126.com。

P595;X142

A

1000-8527(2016)06-1294-09