电子束辐照水处理反应器研究进展

丁瑞，茅泽育，王建龙

（1清华大学水利水电工程系，北京 100084；2清华大学核能与新能源技术研究院，北京 100084）

电子束辐照水处理反应器研究进展

丁瑞1，茅泽育1，王建龙2

（1清华大学水利水电工程系，北京 100084；2清华大学核能与新能源技术研究院，北京 100084）

目前国内外对电子束辐照水处理中反应动力学的研究较为深入，但对反应器流体力学特性和吸收剂量分布规律的研究相对薄弱，而反应器的流体力学特性和吸收剂量分布均匀性决定了辐照水处理的效率。本文对现有电子束辐照水处理反应器进行了分类、分析和对比，并对它们的优缺点进行了讨论：瀑布式和射流式反应器产生的水流与电子束要求的水流特性较为相似，且应用较为广泛，但缺乏系统的研究；喷雾式反应器处理量相对较小且缺乏对其雾化水流的研究；上流式与折流式反应器容易引起水流吸收剂量分布的不均匀。指出了目前反应器研究都没有考虑水流细部的流体力学特性及其对吸收剂量分布均匀性的影响。提出了电子束辐照水处理反应器进一步的研究方向为，采用计算流体力学与蒙特卡罗模拟粒子输运相结合的方法，研究反应器水流流速分布、厚度分布与雾化水流密度分布等流体力学特性与吸收剂量分布规律，并据此优化反应器。

电子束辐照水处理；反应器；流体力学；吸收剂量分布；计算流体力学；蒙特卡罗模拟

在水处理工程中，能够进行水处理的单元构筑物、设备或容器都可以称为反应器[1]。水处理反应器涉及反应和传质两个基本领域，目前国内外对水处理中生物或化学反应动力学的研究较为深入，但对水处理中的流体力学和传质的研究相对薄弱。流体是水处理反应器中物质和能量传递的主要载体，反应器的流体力学特性直接影响反应器的混合过程，制约反应器的处理效果[2]。

电子束辐照水处理是一种新型的水处理技术，水体接受电子束辐照的瞬间发生一系列物理、化学反应，产生羟基自由基OH*、氢自由基H*和水合电子aqe-等活性粒子，这些活性粒子与污水中的各种污染物发生反应，达到净化污水的目的[3]。电子束辐照水处理具有诸多优点，可以有效杀灭废水中的病原菌、氧化分解有毒有害有机污染物、消除污水的臭味、提高污泥的脱水性和污染物的可生物降解性等[4]。关于运用电离辐射技术处理不同类型污水的生物和化学效应，已有大量的研究[5-7]。然而，关于电子束辐照水处理反应器的研究相对较少且不系统。

电子束辐照水处理的效率，主要取决于水流吸收剂量分布的均匀性，水流吸收剂量分布越均匀，辐照水处理的效率越高。电子束辐照处理污水过程中，水流通过反应器接受电子束辐照。水流接受辐照时的流体力学特性与电子束本身的特性，决定了水流吸收剂量分布的均匀性，从而显著影响电子束辐照水处理的效率。因此，需要对电子束辐照水处理反应器的流体力学特性进行系统研究，这对实际的水处理工程有着现实的科学指导意义。

本文对现有的电子束辐照水处理反应器进行了分类，介绍了反应器在流体力学、吸收剂量和实践应用方面的研究进展，并从水处理效率和处理量的角度，对各种反应器的优缺点进行了讨论；从理论上探讨了水流吸收剂量分布与水流流体力学特性的相互关系；提出了电子束辐照水处理反应器进一步的研究方向，即采用计算流体力学与蒙特卡罗模拟粒子输运相结合的方法，研究反应器水流的吸收剂量分布规律。

1 现有电子束辐照水处理反应器概述

为处理不同类型的污水及达到不同的处理效果，至今世界各国的研究者们提出了不同类型的电子束辐照水处理反应器。根据反应器不同的水流流动方式，可将电子束辐照水处理反应器主要分为瀑布式、喷雾式、射流式、上流式和折流式反应器5种类型。

1.1 瀑布式反应器

早在20世纪70年代，CLELAND等[8]率先开展了电子束辐照水处理反应器的研究，他们主要针对市政污水污泥开展研究。由于污水污泥黏性较大，导致其在固体壁面附近的阻力较大，无法形成较大的流速（2m/s）。为解决该问题，他们通过反应器使污水污泥自由下落，污水污泥下落过程中不受边壁的约束，即可达到较大的流速，接受右侧电子束的辐照，该种反应器称为瀑布式反应器，反应器及其形成的水流如图1所示。CLELAND等[8]对自由下落薄层水流的厚度进行了试验量测，得出辐照处水流厚度为3.5mm，沿宽度方向水流厚度的差异小于10%，即水流厚度分布均匀性良好。

KURUCZ等[9]对瀑布式反应器的吸收剂量与流体力学特性进行了进一步的研究，采用量热法测量了水流的平均吸收剂量，得出电子束的能量转化率约为65%。流体力学试验研究表明，瀑布式反应器合适的流量范围为230～610L/min，当流量小于230L/min时，水流就会破碎；当流量超过610L/min（接受辐照处水流流速约为2.2m/s）时，水流就会溅到电子加速器扫描盒上。该现象说明水流在自由下落过程中，除有垂直向下的流速外，还有水平方向的流速分量，引起部分水体沿水平方向的运动，从而溅到加速器扫描盒上。这说明反应器的构型还不够完善，引起了水流沿水平方向的运动，因此需要系统研究瀑布式反应器的流体力学特性，从而优化反应器。

图1 瀑布式电子束辐照水处理反应器[9]

近期，ENGOHANG-NDONG等[10]在电子束辐照处理市政污水的实验研究中，对瀑布式反应器的结构进行了更为详细的介绍。

1.2 喷雾式反应器

随着电子束辐照水处理研究的深入，很多研究者发现利用电子束与臭氧联用处理污水具有协同效应[11]，可以减小污水处理对吸收剂量的要求，从而降低水处理的费用。基于这一思想，PIKAEV等[12-15]提出了喷雾式反应器，如图2所示，该反应器将污水与臭氧混合，以雾化水流的形式将污水水平喷出，接受来自上方电子束的辐照。PIKAEV等[15]对雾化水流的流体力学特性进行了简单的中试规模试验研究，得出雾化水流的厚度为9cm、密度为0.02～0.05g/cm3，液滴直径为50～80μm，水流流速9.65m/s。中试试验的反应器处理量较小，仅为500m3/d，这可能是由于雾化水流的形式限制了反应器的最大处理量。

电子束下水流的流体力学特性，决定了水流吸收剂量分布的均匀性，从而决定了辐照水处理的效率。喷雾式反应器喷出水流的雾化程度沿程逐渐增加，导致水流厚度逐渐变大、水浓度逐渐减小；而对于喷雾式反应器形成的雾化水流流速与厚度分布，已有的研究较少且不深入，需要进一步的研究。

1.3 射流式反应器

瀑布式反应器形成的水流厚度小、宽度大且流速快，与电子束要求的水流特性较为相似，但流量较大时水流就会溅到电子加速器扫描盒上；而喷雾式反应器采用水泵将水流水平喷出，水流更易控制且流速更大，但喷雾形式的水流使得处理量较小且雾化程度不易控制。综合了瀑布式与射流式反应器的优缺点后，HAN等[16]提出了射流式反应器，如图3所示，污水从射流式反应器中水平射出，形成薄层水流，接受来自上方电子束的辐照。HAN等[17-19]先后进行了中试规模和工业规模的电子束辐照水处理试验，并于2005年在韩国大邱建立了工业规模的电子束辐照水处理厂处理印染废水，处理量达到10000m3/d。他们运用试验测得反应器射出水流宽度为1.5m，水流流速为3～4m/s，采用重铬酸盐剂量计测量了水流的平均吸收剂量。近期，HAN等[20]还将射流式反应器做成了移动式的辐照水处理系统，以供现场使用。

图2 喷雾式电子束辐照水处理反应器系统[15]

图3 射流式电子束辐照水处理反应器[16]

射流式反应器形成的水流与瀑布式反应器形成的水流非常相似，都为厚度小、宽度大且流速快的水流，与电子束要求的水流特性较为相似。然而，对于射流式反应器射出水流流速与厚度分布的研究较少，而反应器的流体力学特性对电子束辐照水处理效率起着至关重要的作用，需要对射流式反应器射出水流的流速与厚度分布等流体力学特性进行系统的研究。

清华大学丁瑞、茅泽育和王建龙等[5-6，21-22]运用电子束辐照处理工业废水，采用射流式反应器，进行了中试规模试验，取得了良好的效果。他们对射流式反应器进行了优化，并对优化后反应器射出水流的流体力学特性进行试验测量，结果表明反应器射出水流流速与厚度分布非常均匀。

瀑布式、喷雾式和射流式反应器产生的水流，在电子束下的运动都是无固体边壁约束的自由流动，容易形成较大的流速。除了这3种类型的反应器外，一些研究者还提出了电子束下水流受固体边壁约束的反应器。

1.4 上流式与折流式反应器

巴西于20世纪90年代开始运用电子束辐照处理污水和饮用水，SAMPA等[23-25]提出了上流式反应器，如图4所示，污水经反应器由下往上流动，接受来自上方电子束的辐照后，水流从反应器侧壁上边缘溢出。为确保污水中的有毒有害物质不挥发到外界空气中，在上流式反应器顶部布置了一层钛膜。RELA等[24]采用量热法测量水流的平均吸收剂量，得出最大能量转化率为76%。这是因为电子束下水流深度较大，大部分的电子束能量都沉积在水中，因此其能量转化率较高。然而，水流接受上方电子束辐照过程中，反应器中间部分水流在电子束下的运动轨迹较长，而反应器侧壁附近水流在电子束下的运动轨迹较短，这容易引起水流的水力停留时间分布不均，从而引起水流吸收剂量分布的不均匀，并进一步影响辐照水处理的效率。水力停留时间分布主要由反应器构型与水流流速分布等因素决定，因此需要对反应器的流体力学特性进行研究，研究水流在电子束下的停留时间分布与吸收剂量分布规律，从而提高反应器的处理效率。

近期，EMAMI-MEIBODI等[26]提出了折流式反应器，如图5所示。该反应器与上流式反应器较为相似，电子束下水流都受固体边壁的约束，水流流速都相对较小。由于增加了折流板，折流式反应器内部水流在电子束下的运动路径较长，其停留时间也更长，吸收剂量也更大。由于水流在固体边壁附近存在流动边界层，水流在折流板附近流速较小，而在折流板中间流速较大，这容易引起水流的停留时间分布不均，从而导致水流吸收剂量分布的不均匀。

以上所有反应器研究，都没有考虑水流细部的流体力学特性及其对吸收剂量分布均匀性的影响。反应器水流吸收剂量分布的均匀性，决定了电子束辐照水处理的效率，而水流吸收剂量分布取决于水流的流体力学特性与电子束的特性，因此，需要从理论上探究反应器水流的吸收剂量分布与水流流体力学特性的相互关系。

图4 上流式电子束辐照水处理反应器（单位：mm）[23-24]

图5 折流式反应器示意图

2 反应器水流吸收剂量分布

电子束辐照物质时，部分能量沉积在物质中并被物质吸收，被物质吸收的这部分能量称为吸收剂量。吸收剂量定义为单位质量物质吸收电子束能量的多少[27]，见式(1)。

式中，D为吸收剂量，Gy，1Gy=1J/kg；E为电子束给予物质的能量， J；m为物质的质量，kg。

吸收剂量D与电子能量沉积De之间的关系可以表达为式(2)[28]。

式中，D为吸收剂量；De为每个电子在单位表面密度（area density）上的能量沉积，MeV/(g/cm2)；I为电子束流强度，mA；t为物质接受辐照的时间，min；A为接受辐照材料的面积，m2。

电子束流强度分布基本均匀，电子束垂直照射厚度与密度分布均匀的物质时，沿水平方向电子束在物质中的能量沉积De分布基本均匀，沿垂向（深度方向）能量沉积分布如图6所示[9]，图中的穿透深度为质量深度（=深度×密度，g/cm2）。当某一深度的吸收剂量等于物质表面吸收剂量时，即认为该深度为最佳穿透深度Ropt。利用电子束辐照物质时，最理想状态是使接受辐照物质的厚度等于最佳穿透深度，这样辐照处理效率最高[29]。从图6中可以看出，电子能量沉积De与电子能量大小E、电子穿透深度h、物质密度ρ有关，见式(3)。

图6 电子在材料中的能量沉积与穿透深度变化曲线

式(2)是针对受辐照物为厚度与密度均匀分布的固体。对于运动的水体，由于流体运动的复杂性，需以水流微元为对象研究其运动规律及吸收剂量。水流微元接受电子束辐照的示意如图7所示，水流微元是由流体质点组成的流体微团，具有一定的体积与质量。若水流微元足够小，则可以假设在运动过程中不发生显著的变形与旋转，仅发生平移运动。研究水体中水流微元的运动规律，并计算其吸收剂量；研究足够数量的水流微元运动规律及吸收剂量，即可得到水流的吸收剂量分布规律。

对于电子束辐照水处理反应器，水流微元除了沿x方向运动外，还可能存在y方向的流速（尤其是对于上流式与折流式反应器而言，y方向流速较大），导致水流微元的水深h随时间而变。此外，喷雾式反应器水流的雾化程度沿程变化，会引起水流微元密度ρ随时间而变化。根据式(3)，电子在水中的能量沉积De(E,h,ρ)与水流微元的深度和密度有关，即电子在水流微元中的能量沉积会随时间而变化。

图7 水流接受电子束辐照示意图

根据式(2)，水流微元的吸收剂量可以表达为式(4)。

电子加速器产生的电子束流强度I的分布基本均匀，电子束流中所有电子能量E基本相等，水流微元面积A也相等。因此，式(4)可简化为式(5)。

根据式(5)可知，水流微元的吸收剂量，主要取决于水流微元的水深h、水流密度ρ和水流微元在电子束下的停留时间t，而水流微元在电子束下的停留时间，主要取决于水流微元的运动轨迹和流速，即整个流场的流速分布。因此，反应器水流吸收剂量分布均匀性，主要取决于水流流速分布、水流厚度（深度）分布与水流密度分布。因此，为提高水流吸收剂量分布均匀性和反应器的处理效率，需要系统研究反应器水流流速分布、水流厚度（深度）分布和水流密度分布等流体力学特性。

3 反应器研究展望

由以上分析可见，电子束辐照水处理反应器的研究重点，应是对反应器水流吸收剂量分布规律的研究，并以水流吸收剂量分布均匀为目标，优化反应器，提高电子束辐照水处理的效率。吸收剂量分布规律研究涉及到流体力学、电子在物质中能量沉积等领域，属于交叉学科。

迄今为止，电子束辐照水处理反应器研究，都没有对水流吸收剂量分布规律进行过系统研究，已有的研究大多采用试验的方法测量水流的平均吸收剂量，没有考虑反应器的流体力学特性对水流吸收剂量分布的影响。反应器中水体为连续流动的流体，很难通过试验的方法得到水流吸收剂量的分布规律。

近年来，随着计算机及计算技术的迅速发展，计算流体力学得到了快速的发展，在氧化沟、流化床、膜生物反应器、紫外灯消毒等水处理反应器研究中得到了广泛应用[30-31]，很多研究者采用计算流体力学方法，研究不同类型反应器的流体力学特性，并据此优化反应器，以提高反应器的处理效率[32-34]。然而，在电子束辐照水处理反应器方面，至今尚没有相关研究成果报道。应采用计算流体力学的方法，研究反应器水流的流速分布、厚度（深度）分布与雾化水流的密度分布等流体力学特性。

另一方面，随着计算机的快速发展，蒙特卡罗方法在粒子输运和粒子能量沉积计算方面也得到了广泛的应用。在电子束辐照医疗用品与食品吸收剂量分布均匀性问题上，已有大量蒙特卡罗方法的计算研究[35]。然而在电子束辐照水处理方面，尚没有相关的研究。运用蒙特卡罗方法可以较为方便且准确的计算电子束在水中的吸收剂量分布，应采用蒙特卡罗的方法研究反应器水流的吸收剂量分布规律。

3.1 瀑布式与射流式反应器

射流式与瀑布式反应器形成的水流都为厚度小、宽度大且流速快的薄层水流，与电子束要求的水流特性较为相似。利用电子束辐照物质时，应使接受辐照物质的厚度等于最佳穿透深度Ropt，从而提高辐照处理的效率[33]。因此，电子束下薄层水流的厚度应均匀分布，且水流厚度应等于最佳穿透深度Ropt。

对于厚度均匀分布的水流，电子在水流微元中的能量沉积De(E,h,ρ)沿深度方向的分布如图6所示，沿水流运动方向和宽度方向分布均匀。水流沿y方向（厚度或深度方向）的流速很小，可以忽略水流微元沿厚度（深度）方向的运动。因此，在水流流动过程中，由于水流微元所处的水深h相同，电子在水流微元中的能量沉积De(E,h,ρ)保持不变，式(5)的水流微元吸收剂量可以表达式为(6)。

根据式(6)，为使得沿水流运动方向和宽度方向水流吸收剂量分布均匀，除应满足水流厚度分布均匀，还应满足水流微元在电子束下的停留时间t相等，即电子束下水流流速分布均匀，沿水流运动方向水流流速相等，沿水流宽度方向水流流速为零。

因此，瀑布式与射流式反应器形成的水流，在电子束下应满足水流流速与厚度沿宽度方向分布均匀。瀑布式与射流式反应器形成的水流形态，取决于反应器内部水流的流体力学特性及反应器本身的构型。因此，需研究反应器构型对反应器流体力学特性的影响，以形成厚度与流速均匀分布的薄层水流。应采用计算流体力学方法建立三维流体力学模型，研究反应器内部水流的流体力学特性，以反应器出口水流流速分布均匀为目标对反应器构型进行优化。

3.2 喷雾式反应器

喷雾式反应器形成的雾化水流沿水流运动方向，雾化程度逐渐增加，导致水流厚度逐渐变大、水流密度逐渐减小。而电子束在水中的能量沉积De(E,h,ρ)与水流厚度h和水流密度ρ有关。因此，雾化水流厚度与密度的沿程变化，将导致电子束在水中的能量沉积分布的改变，从而改变水流吸收剂量的分布规律。

需要系统研究雾化水流的流体力学特性，可建立气液两相流数值模型，研究雾化水流流速、厚度和密度的沿程分布规律。根据流体力学特性的研究结果，运用蒙特卡罗的方法计算雾化水流吸收剂量的分布规律，并以水流吸收剂量分布均匀为目标，优化反应器，提高其处理效率。

3.3 上流式和折流式反应器

对于上流式和折流式反应器，水流微元沿水平方向和垂直方向都有流速，引起水流微元在运动过程中水深发生变化，而由式(5)可知，水流微元的吸收剂量，与水流微元在电子束下的水深变化有关，即与水流微元的运动轨迹有关。此外，不同水流微元运动轨迹相差较大，以及壁面边界层引起水流流速分布不均，都会引起水流微元在电子束下的停留时间分布不均，从而引起吸收剂量分布不均。因此，水流吸收剂量分布与水流微元的运动轨迹和水流的流速分布紧密相关。

应采用计算流体力学与蒙特卡罗模拟粒子输运相结合的方法，研究上流式和折流式反应器水流的吸收剂量分布规律。运用流体力学中拉格朗日方法，追踪足够数量的水流微元，记录水流微元的运动轨迹，得到水流微元运动过程中的水深与流速。已知水流微元运动过程中的水深，运用蒙特卡罗方法可以得到电子在水流微元中的能量沉积De(E,h,ρ)；已知水流微元运动轨迹和流速，可以得到水流微元在电子束下的停留时间；再通过式(5)可以得到水流微元的吸收剂量。通过研究足够数量的水流微元，即可得到水流的吸收剂量分布。

4 结语

经过近几十年的发展，电子束辐照水处理反应器研究已经取得了一定的成果，发展出了5种类型的反应器。从理论分析角度而言，瀑布式与射流式反应器形成的水流与电子束要求的水流特性最相似，喷雾式反应器的处理量较小，上流式与折流式反应器容易引起水流吸收剂量分布不均。在实际应用方面，瀑布式与射流式反应器的应用最为广泛，瀑布式反应器适合处理黏性较大的污水污泥，射流式反应器已经得到工业规模的应用，我国目前对反应器的研究也主要是射流式反应器。未来的研究应以瀑布式与射流式反应器为主。

在反应器水流吸收剂量分布规律领域还需要更为深入的研究。吸收剂量分布规律研究涉及流体力学、电子在物质中能量沉积等领域，属于交叉学科。需要采用计算流体力学与蒙特卡罗模拟粒子输运相结合的方法，研究反应器水流的吸收剂量分布规律。以反应器吸收剂量分布均匀为目标，研究反应器构型对水流流体力学特性与吸收剂量分布均匀性的影响，从而优化反应器，提高反应器的处理效率。

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A review on the water treatment reactor by electron beam

DING Rui1，MAO Zeyu1，WANG Jianlong2
（1Department of Hydraulic Engineering，Tsinghua University，Beijing 100084，China；2Institute of Nuclear and New Energy Technology，Tsinghua University，Beijing 100084，China）

A lot of research has been conducted to study the reaction kinetics of electron beam（EB）treatment of wastewater. However，relatively less attention has been paid to the hydrodynamic behavior and absorbed dose distribution of the EB reactor which is crucially important for the EB treatment efficiency. Existing EB reactors were classified，analyzed and compared in this paper. Advantages and disadvantages of different kinds of EB reactors were briefly discussed. The waterfall and nozzle jet reactors were widely used and their flow coincided well with the requirement of electron beam，but very few systematic studies were conducted on them. The treatment capacity of the spraying reactors was relatively small and there were very few studies on the aerosol flow formed by them. As for up-flow and plate reactors，their absorbed dose distribution was less uniform. All previous studies didn’t consider the detailed hydrodynamic of the EB reactor and its effect on the absorbed dose distribution which is also considered as the future research area for EB reactor study. Computational fluid dynamic（CFD）method should be used to study the detailed hydrodynamic of the EB reactor，including the velocity，depth and density distribution of the flow. The Monte Carlo method incorporating CFD simulation result should be used to study the absorbed dose distribution of the flow. The configuration of the EB reactor should be improved to make the absorbed dose distribution more uniform.

electron beam treatment for wastewater；reactors；fluid mechanics；absorbed dose distribution；CFD；Monte Carlo simulation

X703

：A

：1000–6613（2017）02–0410–08

10.16085/j.issn.1000-6613.2017.02.002

2016-06-14；修改稿日期：2016-08-16。

国际科技合作项目（2011DFR00110）。

及联系人：丁瑞（1989—），男，博士研究生，主要从事流体力学在水处理中的应用研究。E-mail：dingrui36@163.com。