液态铅铋共晶合金中纳米颗粒的热泳运动研究

陈 娟，周 涛，方晓璐，王尧新，杨 旭

(1.华北电力大学核科学与工程学院，北京102206；2. 华北电力大学核热工安全与标准化研究所，北京102206；3.非能动核能安全技术北京市重点实验室，北京102206)



液态铅铋共晶合金中纳米颗粒的热泳运动研究

陈 娟1,2,3，周 涛1,2,3，方晓璐1,2,3，王尧新1,2,3，杨 旭1,2,3

(1.华北电力大学核科学与工程学院，北京102206；2. 华北电力大学核热工安全与标准化研究所，北京102206；3.非能动核能安全技术北京市重点实验室，北京102206)

采用液体中的固体颗粒热泳理论，对铅铋共晶合金(LBE)中金属纳米颗粒的热泳现象进行研究。计算LBE中不同种类纳米颗粒的热泳速度，并观察不锈钢纳米颗粒在不同流体中的热泳速度。对LBE中不同种类纳米颗粒热泳速度的计算结果表明，LBE中纳米颗粒的热泳速度随着温度梯度的增加而增加，随粒径的减小而增加；不锈钢颗粒的热泳速度要比碳纳米管颗粒低两个量级，与铜纳米颗粒的热泳速度相近。对不锈钢纳米颗粒在不同流体中热泳速度的计算结果表明，不锈钢颗粒在LBE中的热泳速度要比在水和四氟乙烷中低1个量级，比在机油和乙基乙二醇中高2个量级。

铅铋共晶合金；热泳；纳米颗粒；液态金属

液态铅铋共晶合金(LBE，Lead-Bismuth Eutectic)具有良好的中子学性能、抗辐射性能、热物性和传热性，是目前ADS(加速器驱动的次临界系统)散裂靶并兼做冷却剂的主要候选材料[1]。LBE与其他流体一样，在流动过程中将会对流经的冷却剂通道产生腐蚀冲刷、磨蚀-腐蚀、FAC效应[2,3]，使结构材料腐蚀脱落形成纳米颗粒。纳米颗粒伴随LBE流经堆芯辐射场，可能受到活化，在运动的过程沉积到管道和设备上，形成堆内辐射场，这是停堆辐射剂量的主要来源。沉积的原因有很多，包括重力沉降、湍流沉积、热泳沉积等。其中，在反应堆热交换器的大温度梯度条件下，热泳沉积有很大的比重。对气体的热泳沉积研究已经相当成熟，Chen 等[4]研究了热泳和电泳对波浪形圆盘表面上沉积微粒的作用。Wang等[5]研究了惯性和热泳对波浪形薄片上沉积微粒的作用。随后Barrett等[6]研究了放射性颗粒物在电场中的运动规律。Christopher 等[7]利用贝叶斯定理对气溶胶颗粒带电特性进行了研究。刘若雷等[8]利用PDA对垂直管内可吸入颗粒在湍流工况下的沉积规律进行了研究，并拟合了半经验公式。周涛等[9,10]对窄通道内的PM2.5的速度分布和颗粒沉积规律进行了理论计算。在对液体中细颗粒热泳的研究中，Efstathios[11]，Minsub[12]等对水中的无机颗粒和金属颗粒[13]沉积分别进行了研究。这些研究针对的都是非金属流体和无机颗粒，没有对液态金属中的细颗粒，特别是纳米颗粒的热泳现象进行研究。与水、四氟乙烷等流体不同，液态金属的热导率要高得多[14]，其热泳特性也将不同。因此，对纳米颗粒在液态金属中的热泳规律进行研究是有意义的。

1 数学模型

1.1 固液交界速度滑移

若使用均匀球颗粒代替实际颗粒来研究液体中的热泳现象，其几何模型如图1所示。

图1 颗粒几何模型Fig.1 Geometric model of particle

在温度场中，颗粒非常小的情况下，令温度梯度为常数，速度分布[15,16]采用式(1)进行计算。

(1)

其中，uθ为切向速度，m/s；Lcht为特征长度，m；r为径向坐标，m；ur为切向速度，m/s；Cs为常数，R为颗粒直径，m；T∞为流体温度，K；∂Tf/∂θ为温度梯度，K/m。

1.2 颗粒附近温度场

颗粒和周围流体看成无内热源导热球体，周围温度分布采用式(2)进行计算。

2Tf=2Tp=0

(2)

边界条件为：

(3)

其中，λp和λf分别为颗粒和流体热导率， w/mK；∂Tp/∂r和∂Tf/∂r分别为颗粒和流体的温度梯度，K/m。

1.3 颗粒附近流场

由于颗粒非常小，黏性效应在细颗粒周围的速度场中占主导作用。速度分量[17]可以通过求解流函数得到。

(4)

速度分量为：

(5)

边界条件为：

(6)

其中：Ψ为流函数，r为径向坐标，m；U∞为流体速度，m/s；uθ和ur分别为切向速度和径向速度，m/s。

1.4 热泳速度

利用式(6)的方程和边界条件，Brock[12]和Talbot[13]给出了热泳速度的计算公式。

(7)

其中，Cs、Ct、Cm为常数；μf[18]是流体的动力黏度，Pas；ρf为流体密度，kg/m3。对于气体，Cs、Ct、Cm等是已知的，但是对于液体是未知的，因此将其整合为Kth。

(8)

Talbot[13]，Yamamoto[18]，Beresnev[19]等先后对Kth进行了大量研究。对于液体，常用的热泳系数采用式(9)进行计算。

(9)

其中，R0=1 nm，A、B为常数，与热导率比值高度相关，一般根据实验或M-C模拟得到。根据文献[8]计算得到一些工质的A和B数据如表1所示。

表1 不同流体-颗粒对的A、B系数

2 计算结果及分析

2.1 不同流体中温度梯度对热泳速度的影响

根据公式(8)、公式(9)，取粒径为R= 20 nm。对四氟乙烷、机油、乙基乙二醇、水和LBE中不锈钢颗粒的热泳速度进行计算，其结果如图2所示。

图 2 温度梯度对不锈钢颗粒热泳速度的影响Fig.2 The relationship between the temperature gradient and thermophoretic velocity in different fluid

在图2中，不锈钢颗粒在四氟乙烷、机油、乙基乙二醇、水、LBE等工质的热泳速度都随着温度梯度的增加而增加，且在0～1 000 K/m之间，其增幅最大，之后缓慢增加。因为热泳是颗粒两侧分子对颗粒碰撞的不一致性引起的，在低温度梯度下，分子碰撞动量的比值要高于高温度梯度下的比值，所以其在低温度梯度下增幅较大。水和R134a的热泳速度相近，温度梯度超过1 000 K/m后，其热泳速度在10-5～10-4m/s之间。LBE中的热泳速度比在水和R134a中低了一个量级，在10-5～10-4m/s之间，这是因为铅铋合金的热导率、黏度等性质与水相似，但是其密度较大。机油和乙基乙二醇中的热泳速度低于10-7m/s，因为热导率较低，同时黏度较大，其热泳速度非常低。

2.2 不同流体中粒径对热泳速度的影响

根据公式(8)、公式(9)，取温度梯度为dTf/dz=3 500 K/m，对四氟乙烷、机油、乙基乙二醇、水和LBE中不锈钢颗粒的热泳速度进行计算，其结果如图3所示。

图3 粒径对不锈钢颗粒热泳速度的影响Fig.3 The relationship between radius and thermophoretic velocity in different fluid

在图3中，不锈钢颗粒在四氟乙烷、机油、乙基乙二醇、水、LBE等工质的热泳速度都随着粒径的增大而减小。在1～10 nm之间减小最快，该范围内降低的范围最大达到两个量级。在10 nm后变化趋于平缓，热泳速度趋于稳定。这是因为这是因为颗粒运动受到的黏性阻力与颗粒截面积和运动速度正相关，而截面积是R的幂函数。随着R的增加，热泳力和黏性力平衡时，对应的运动速度降低，且B在1～2之间，导致在低粒径情况下减小更快。水和四氟乙烷的热泳速度在10-5～10-4m/s之间，LBE在10-6～10-5m/s之间，机油和乙基乙二醇最低，低于10-7m/s。这主要是因为机油和乙基乙二醇的黏度较大，热导率较小，颗粒运动受到的黏性阻力随速度增加较快，所以稳定后的热泳速度较低。

2.3 温度梯度对不同种类颗粒的热泳速度的影响

根据公式(8)、公式(9)，取粒径为R= 20 nm。对LBE中不锈钢、铜和碳纳米管颗粒的热泳速度进行计算，其结果如图4所示。

图4 温度梯度对不同颗粒热泳速度的影响Fig.4 The relationship between temperature gradient and thermophoretic velocity of different type of particle

在图4中，LBE中铜、碳纳米管和不锈钢颗粒的热泳速度都随着温度梯度的增加而增加，且在0～1 500 K/m之间，热泳速度随着温度梯度的增加而急剧增加，之后增加比较缓慢。同种颗粒的热泳速度变化比较缓慢，铜和不锈钢颗粒的热泳速度相近，在大温度梯度下稳定在10-6～10-5m/s之间。而碳纳米管颗粒的热泳速度介于10-4～10-3m/s之间。这是因为碳纳米管颗粒密度小，且热导率大，形成温度滑移。

2.4 粒径对不同种类颗粒的热泳速度的影响

根据公式(8)、公式(9)，取温度梯度为dTf/dz=3 500 K/m。对LBE中不锈钢、铜和碳纳米管颗粒的热泳速度进行计算，其结果如图5所示。

图5 粒径对不同颗粒热泳速度的影响Fig.5 The relationship between radius and thermophoretic velocity of different type of particle

在图5中，铜、碳纳米管和不锈钢颗粒在LBE中的热泳速度都随着粒径的增加而减小，且在0～10 nm之间降低最快，降低程度逐渐趋于平缓。相同粒径下，LBE中碳纳米管颗粒的热泳速度同样较大，在10-4～10-2m/s之间。铜和不锈钢颗粒的热泳速度相近，在10-6～10-4m/s之间。碳纳米管颗粒的热泳速度最大可比铜和不锈钢颗粒高出2个量级，这一方面是因为碳纳米管颗粒的密度较低，另一方面是因为碳纳米管颗粒的热导率远高于铜和不锈钢颗粒近似看成一个等温体，在冷端形成温度滑移，因此具有较高的热泳速度。

3 结论

通过对LBE中不同种类的纳米颗粒的热泳速度进行计算，同时，也计算了不锈钢纳米颗粒在不同种类流体中的热泳速度，得到LBE中纳米颗粒的热泳速度的变化规律。

(1) LBE与其他流体一样，热泳速度随着温度梯度、粒径的增加而增加，并且在低温度梯度下增加快，并在高温度梯度下趋于稳定。

(2) 不锈钢颗粒在LBE中的热泳速度要比水和四氟乙烷低1个量级，比乙基乙二醇、机油高1～2个量级。

(3) 不锈钢颗粒和铜颗粒在LBE中的热泳速度要比碳纳米管颗粒低2个量级。

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Research of Nanoparticles’ thermophoresis Movement in Liquid Lead-bismuth Eutectic Alloy

CHEN Juan1,2,3, ZHOU Tao1,2,3, FANG Xiao-lu1,2,3WANG Yao-xin1,2,3,YANG Xu1,2,3

(1. School of Nuclear science and Engineering, North China Electric Power University, Beijing, 102206; 2.Nuclear Safety and Thermal Power Standardization Institute, North China Electric Power University, Beijing,102206; 3.Beijing Key Laboratory of Passive Safety Technology for Nuclear Energy,North China Electric Power University, Beijing, 102206)

The thermophoresis theory of solid particles in liquid are selected to research thermophoresis phenomenon in liquid Lead-Bismuth Eutectic (LBE). The thermophoretic velocity of different particles in LBE and stainless steel particles in different fluid are calculated. The results showed that, thermophoretic velocity of particles in LBE increase with the increase of temperature gradient and the decrease of particle radius. And the velocity of stainless steel particles two orders of magnitude lower than the Carbon Nanotubes (CNT), at the same time, similar to copper in LBE. What’s more, the thermophoretic velocity of stainless steel particles in LBE would one order of magnitude lower than that in water and R134a. Of course, it is still faster than that in Engine Oil and Ethyl Glycol two orders of magnitude.

Lead-Bismuth Eutectic; Thermophoretic; Nanoparticles; Liquid metal

2016-11-12

国家自然科学基金(2009A024)和高等学校博士学科点专硕科研基金(2014BJ0086)的资助

陈 娟(1985—)，女，河北保定人，博士，主要从事核反应堆热工水力及安全方面研究

TL334

A

0258-0918(2017)02-0223-06