TODGA和DHOA的γ辐照稳定性研究

李峰峰，朱文彬，叶国安，何 辉

(中国原子能科学研究院 放射化学研究所，北京 102413)

TODGA和DHOA的γ辐照稳定性研究

李峰峰，朱文彬，叶国安，何 辉

(中国原子能科学研究院 放射化学研究所，北京 102413)

N,N,N’,N’-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA)/N,N-二己基辛酰胺(DHOA)/正十二烷被认为是一种具有前景的高放废液萃取分离体系，为了解该体系的辐照稳定性，采用高效液相色谱等手段，分别研究了三者单一和混合情况下的γ辐照稳定性。结果表明：γ辐照剂量在0～1 000 kGy范围内，正十二烷和DHOA未见明显辐射降解；吸收剂量小于100 kGy时，TODGA辐射降解不明显；吸收剂量大于200 kGy时，TODGA浓度迅速降低，但向TODGA/正十二烷体系中加入一定浓度的DHOA后，TODGA的耐辐照能力明显增强。0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷体系经γ辐照后的萃取试验结果表明：辐照吸收剂量小于100 kGy时，体系对二价碱土金属离子和三价稀土金属离子的萃取分配比均随辐照剂量增加而缓慢降低；辐照吸收剂量大于200 kGy时，萃取分配比随辐照剂量增加而迅速下降。

TODGA；DHOA；γ辐照；高效液相色谱；溶剂萃取

为实现核能发展的经济性、安全性和洁净性目标，核电站乏燃料后处理过程中不仅要回收可裂变材料铀(U)和钚(Pu)，还要对后处理产生的高放废液进行处理。近年来开发的三齿试剂N,N,N’,N’-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA)对三价锕系和镧系元素具有较强的萃取能力，被认为是从高放废液(HLLW)中分离锕系和镧系元素较有前景的萃取剂之一[1-2]。TODGA作为溶剂化萃取剂，能够从中等浓度或更高浓度的硝酸溶液中萃取金属硝酸盐[3-7]，并在HLLW分离方面有较好效果[8-9]，但其萃取容量有限，萃取高盐分废液时易形成三相[7]，需加入某些改良剂，如磷酸三丁酯(TBP)、N,N-二己基辛酰胺(DHOA)等以避免第三相形成。TODGA-DHOA-十二烷体系会受α、β、γ强辐射作用和不同试剂的化学作用，使其在使用过程中发生辐解、聚合及其他复杂化学反应，引起萃取剂及稀释剂物性改变。目前，国内外对30%TBP-煤油-HNO3体系辐照行为研究较多[10-19]，对萃取剂TODGA和DHOA的辐照稳定性研究较少。萃取剂耐辐照性能及辐照后的萃取剂对高放废液萃取性能的影响并不清楚。高放废液中含有大量裂片因素，主要辐射源为γ辐射，所以，试验研究了萃取体系中所采用的3种有机试剂(正十二烷，TODGA和DHOA)的γ辐照稳定性，并研究了萃取剂经γ辐照后对二价碱土金属离子和三价稀土金属离子的萃取行为。

1 试验部分

1.1 试剂和仪器

N,N-二己基辛酰胺(DHOA)、N,N,N’,N’-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA)，由中国原子能科学研究院合成；正十二烷，Alfa Aesar A Johnson Matthey Company产品，纯度99%；Ca(NO3)2、Sr(NO3)2、Ba(NO3)2，北京化学试剂公司产品，分析纯；La(NO3)3·6H2O、Ce(NO3)3·6H2O、Pr(NO3)3·6H2O、Nd(NO3)3·6H2O、Sm(NO3)3·6H2O、Eu(NO3)3·6H2O、Gd(NO3)3·6H2O和Y(NO3)3·6H2O，北京化学试剂公司产品，纯度均为99%；硝酸溶液，浓硝酸经高纯水(R>18 MΩ)稀释制得，其浓度用NaOH溶液滴定；其他试剂均为分析纯。

高效液相色谱仪：Agilent HPLC 1260，DAD二极管阵列检测器，Agilent Eclipse Plus C18柱。

JA50003N电子分析天平，上海精密科学仪器有限公司；HX-101恒温循环水槽，北京长流科学仪器公司；ZD-2型调速多用振荡器，江苏省金坛市环宇科学仪器厂；800型离心机，江苏省金坛市荣华仪器制造有限公司； ICAP6000 ICP-OES测量仪，英国Thermo公司。

1.2 试验方法

1.2.1 辐照试验

对配制的0.1 mol/L TODGA-正十二烷、3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-十二烷、0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷、3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷、1.0 mol/L DHOA-正十二烷、正十二烷、纯TODGA和纯DHOA进行γ辐照，辐照剂量分别为0、1、10、50、100、200、500、1 000 kGy。

1.2.2 样品分析

分别取50 μL辐照后的样品，加入950 μL分析纯正十二烷稀释到1 mL，控制进样量2 μL。色谱分析条件：色谱柱为Agilent Eclipse Plus C18柱(5 μm，4.6 mm×150 mm)，柱温35 ℃，流动相为100%乙腈，流速1.0 mL/min，DAD二极管阵列检测器全波长扫瞄。

1.2.3 萃取方法

在离心萃取管中，加入一定体积(通常为1 mL)含金属离子的水相溶液，再加入相同体积的有机相，在水浴恒温((25±0.1) ℃)条件下机械振荡30 min，萃取平衡后离心分相，分别测定有机相和水相中金属离子浓度，计算金属离子分配比(D)。对于二价碱土金属离子和三价稀土金属离子，水相浓度直接采用ICP-OES测定，有机相用稀硝酸反萃取3次后合并水相再以ICP-OES进行测定。

2 试验结果与讨论

2.1 辐照样品的高效液相色谱分析

2.1.1 辐照对稀释剂正十二烷的影响

萃取体系稀释剂为正十二烷，采用不同γ辐照吸收剂量对正十二烷进行辐照，辐照后的正十二烷的高效液相色谱如图1所示，峰面积变化见表1。

图1 不同γ辐照吸收剂量下的正十二烷的高效液相色谱

表1 不同γ辐照吸收剂量下的正十二烷的峰面积变化

从图1看出：正十二烷主要有3个色谱峰，分别出现在2.08、2.8、4.9 min左右，其中4.9 min左右的峰为正十二烷的峰，另外2个峰为杂质峰；经过不同剂量γ辐照后，正十二烷的色谱峰和峰面积基本没有发生变化，说明正十二烷在试验辐照吸收剂量范围内相当稳定。表1数据同样说明正十二烷的辐照稳定性。

2.1.2 辐照对TODGA浓度的影响

相同条件下，不同辐照吸收剂量对0.1 mol/L TODGA-正十二烷、3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-正十二烷、0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷和3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷体系中TODGA浓度变化的影响，辐照后的高效液相色谱图如图2～5所示。

由图2看出，经不同γ剂量辐照后，0.1 mol/L TODGA-正十二烷的主要色谱峰出现在1.9、2.8、3.8、4.9、25.9 min左右，其中4.9 min左右的峰为正十二烷的峰，1.9、2.8 min左右的峰为正十二烷中的杂质峰，25.9 min左右的峰为TODGA的峰，3.8 min左右的峰可能为TODGA中的杂质峰。通过对比不同吸收剂量的色谱图发现，随辐照吸收剂量增加，25.9 min左右的峰发生明显变化，其峰高和峰面积均减小，说明TODGA发生了一定程度的分解。

图2 不同γ辐照剂量下0.1 mol/L TODGA-正十二烷的高效液相色谱

图3 不同γ辐照剂量下3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-正十二烷的高效液相色谱

图4 不同γ辐照剂量下0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷的高效液相色谱

图5 不同γ辐照剂量下3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷的高效液相色谱

比较图2、3看出，图3中1.5 min左右出现1个较强的吸收峰，这是在3.0 mol/L HNO3平衡TODGA时被萃取到有机相中的HNO3的吸收峰，随吸收剂量逐渐增加，该吸收峰强度逐渐减弱，最终消失。对比图4、5，萃取体系中均加入1.0 mol/L DHOA，在5.6 min左右出现新吸收峰，该峰为DHOA的吸收峰。通过图2～5分析TODGA吸收峰的峰面积得出TODGA浓度随辐照吸收剂量的关系，如图6所示。

—■—0.1 mol/L TODGA-正十二烷；—●—3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-正十二烷；—▲—0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷；—▼—3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷。

由图6看出：吸收剂量小于100 kGy时，TODGA浓度变化不大；吸收剂量为500 kGy时，TODGA浓度仅为初始时的30%左右，此时辐射降解较严重；TODGA-正十二烷体系中加入DHOA，可在一定程度上抑制TODGA的辐射降解，且萃取体系经过HNO3洗涤后，其耐辐照能力有所增强。

2.1.3 γ辐照对DHOA浓度的影响

相同条件下，考察不同辐照吸收剂量对0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷、3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷、1.0 mol/L DHOA-正十二烷体系中DHOA浓度的影响，辐照后的色谱图分别如图4、5、7所示。根据高效液相色谱图中DHOA峰面积变化，得出3种体系下DHOA浓度变化，结果如图8所示。

由图7看出：流出顺序分别为4.9 min和5.58 min左右。对比正十二烷的色谱图可知，4.9 min左右的峰为正十二烷的峰，5.58 min的峰为DHOA的峰。仅在4.9 和5.58 min左右出现峰的原因是DHOA浓度过大，峰值太高，其他小峰与基线重叠。由图8看出：随辐照剂量增加，DHOA浓度缓慢降低；3种体系中DHOA的耐辐照能力依次为1.0 mol/L DHOA-正十二烷>0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷>3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷。

图7 不同γ剂量辐照下1.0 mol/L DHOA-正十二烷的高效液相色谱

—■—1.0 mol/L DHOA-正十二烷；—●—0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷；—▲—3.0 mol/L HNO3平衡后的0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷。

2.2 辐照对萃取剂萃取金属离子的影响

2.2.1 辐照对TODGA-正十二烷萃取金属离子的影响

0.1 mol/L TODGA-正十二烷体系经过不同γ吸收剂量辐照后，对3.0 mol/L HNO3介质中的二价碱土金属离子和三价稀土金属离子的萃取行为如图9所示。可以看出：对于二价碱土金属离子，随有机相γ辐照吸收剂量增大，0.1 mol/L TODGA-正十二烷体系萃取Ca、Sr、Ba的分配比降低，其大小顺序为Ca(Ⅱ)>Sr(Ⅱ)>Ba(Ⅱ)，Ba基本上不被萃取，该规律与早期研究结果一致。对于三价稀土金属离子：当γ辐照吸收剂量小于100 kGy时，随γ辐照吸收剂量增大，0.1 mol/L TODGA-正十二烷体系对稀土的萃取分配比略有降低；但当γ辐照吸收剂量大于200 kGy时，稀土的萃取分配比显著降低；特别需要指出的是，当γ辐照剂量大于500 kGy时，0.1 mol/L TODGA-正十二烷体系萃取某些稀土元素的分配比已经小于1.0，即此剂量下，TODGA已不能从HLLW中萃取稀土。在整个萃取过程中，随镧系元素原子序数增加，其相应的分配比增大，而对于轻稀土元素钇，其分配比均比镧系元素的要高。

有机相:0.1 mol/L TODGA-正十二烷(辐照后)；水相:a—5.0 mmol/L Ca,Sr,Ba，3.0 mol/L HNO3； b—5.0 mmol/L混合稀土，3.0 mol/L HNO3。

2.2.2 DHOA对金属离子的萃取

由于TODGA在萃取较高浓度的金属离子时容易形成第三相，所以，在体系中往往需要加入相改良剂。较常用的改良剂是TBP或单酰胺，根据废物最小化原则，试验用DHOA作相改良剂。研究辐照后的DHOA对金属离子的萃取行为，结果如图10所示。

有机相:1.0 mol/L DHOA-正十二烷(辐照后)；水相: a—5.0 mmol/L Ca,Sr,Ba，3.0 mol/L HNO3； b—5.0 mmol/L混合稀土，3.0 mol/L HNO3。

由图10看出：随γ辐照吸收剂量增加，1.0 mol/L DHOA-正十二烷体系对Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)、Ba(Ⅱ)的萃取分配比降低，辐照吸收剂量小于100 kGy时，分配比变化较小；DHOA萃取Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)、Ba(Ⅱ)的分配比大小顺序为Ca(Ⅱ)>Sr(Ⅱ)>Ba(Ⅱ)；1.0 mol/L DHOA-正十二烷对二价碱土金属离子的萃取分配比均较小，不能定量从3.0 mol/L HNO3介质中萃取回收碱土金属。DHOA对稀土元素基本没有萃取能力，并且经过辐照后，其对稀土的萃取分配比仅略有降低，同时辐照后产生的物质对稀土同样具有非常弱的萃取能力。

2.2.3 混合萃取剂对金属离子的萃取

相同条件下，不同γ辐照剂量辐照后的0.1 mol/L TODGA-1.0mol/L DHOA-正十二烷体系对二价碱土金属离子和三价稀土金属离子的萃取行为如图11所示。可以看出：随γ辐照吸收剂量增加，0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷萃取Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)、Ba(Ⅱ)的分配比降低，其中Ca(Ⅱ)分配比下降速率最快，Ba(Ⅱ)分配比下降速度最慢；萃取结果同样表明，混合萃取剂萃取三者的分配比大小顺序为Ca(Ⅱ)>Sr(Ⅱ)>Ba(Ⅱ)。相同条件下，对于萃取碱土金属离子，0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷体系的分配比低于0.1 mol/L TODGA-正十二烷体系的分配比。对于三价稀土金属离子：γ辐照吸收剂量小于100 kGy时，其分配比略微降低；γ辐照吸收剂量大于200 kGy时，其分配比明显下降；γ辐照吸收剂量大于500 kGy时，部分稀土元素的分配比小于1，此时不能有效回收全部的稀土元素。

有机相:0.1 mol/L TODGA-1.0mol/L DHOA-正十二烷(辐照后)；水相:a—5.0 mmol/L Ca,Sr,Ba，3.0 mol/L HNO3； b—5.0 mmol/L混合稀土，3.0 mol/L HNO3。

2.2.4 HNO3平衡后的TODGA对金属离子的萃取

水法后处理产生的高放废液通常呈酸性，其酸度根据流程不同而不同，通常在1～5 mol/L之间，其处理过程往往在较高酸度下进行，因此考察萃取剂稳定性时，需要考察其与酸接触后的辐照稳定性。试验首先将0.1 mol/L TODGA-正十二烷与3.0 mol/L HNO3进行2次平衡，之后再经过不同剂量的γ辐照，然后用辐照后的萃取剂研究其对二价碱土金属离子和三价稀土金属离子的萃取行为，结果如图12所示。

有机相:0.1 mol/L TODGA-正十二烷(3.0 mol/L

由图12看出：γ辐照剂量小于100 kGy时，Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)和Ba(Ⅱ)的萃取分配比变化较小，仅略有降低；γ辐照剂量大于200 kGy时，Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)和Ba(Ⅱ)的分配比迅速下降，与没有HNO3平衡的0.1 mol/L TODGA-正十二烷体系的萃取分配比基本一致，表明无论是否进行酸平衡，TODGA的γ辐照稳定性基本不变。和未与HNO3平衡的体系相同，在γ辐照吸收剂量小于100 kGy时，稀土萃取分配比变化不大；辐照吸收剂量大于200 kGy时，萃取分配比迅速下降；并且不论0.1 mol/L TODGA-正十二烷体系是否与3.0 mol/L HNO3平衡，二者分配比大小相当：因此，HNO3的存在并不会加速TODGA的分解。

2.2.5 HNO3平衡后混合萃取剂对金属离子的萃取

相同条件下，0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷体系用3.0 mol/L HNO3两次平衡后，再经过不同剂量的γ辐照，其对二价碱土金属离子和三价稀土金属离子的萃取行为如图13所示。

有机相:0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷(3 mol/L HNO3平衡，γ辐照)；水相:a—5.0 mmol/L Ca,Sr,Ba，3.0 mol/L HNO3； b—5.0 mmol/L混合稀土，3.0 mol/L HNO3。

由图13看出：0.1 mol/L TODGA-1.0 mol/L DHOA-正十二烷体系经3.0 mol/L HNO3两次平衡后，对Ca(Ⅱ)、Sr(Ⅱ)和Ba(Ⅱ)的萃取分配比在γ辐照吸收剂量小于100 kGy时仅略有降低；辐照吸收剂量大于200 kGy时，Ca(Ⅱ)和Sr(Ⅱ)的萃取分配比迅速下降，表明TODGA发生降解产生了不易被萃取的Ca(Ⅱ)和Sr(Ⅱ)化合物；Ba(Ⅱ)的分配比略有降低，原因是TODGA基本不萃取Ba(Ⅱ)，因此对其影响不大。对于三价稀土金属离子：辐照吸收剂量小于100 kGy时，萃取分配比变化不大；辐照吸收剂量大于200 kGy时，萃取分配比随辐照吸收剂量增大而降低，降低速度低于0.1 mol/L TODGA-正十二烷体系的萃取速度，说明DHOA的加入有利于抑制TODGA的降解。

3 结论

试验结果表明：随γ辐照剂量增加，正十二烷基本不发生辐射降解；在以正十二烷为稀释剂的体系中，TODGA浓度随辐照吸收剂量增加而降低，辐照吸收剂量小于100 kGy时，TODGA基本不发生降解；DHOA的加入有利于抑制TODGA的辐解，萃取剂经HNO3平衡后可以进一步抑制TODGA的辐射降解。

TODGA经过γ辐照后对二价碱土金属离子的萃取在辐照吸收剂量小于100 kGy时变化较小，在辐照吸收剂量大于200 kGy时，萃取分配比迅速降低。

γ辐照后的TODGA可以萃取三价稀土离子：辐照吸收剂量小于100 kGy时，萃取分配比变化不大；辐照吸收剂量大于200 kGy时，萃取分配比随辐照吸收剂量增加而降低。

[1] SASAKI Y,SUGO Y,SUZUKI S,et al.The novel extractants,diglycolamides,for the extraction of lanthanides and actinides in HNO3-n-dodecane system[J].Solvent Extraction and Ion Exchange,2001,19(1):91-103.

[2] TACHIMORI S,SASAKI Y,SUZUKI S.Modification of TODGAn-dodecane solvent with a monoamide for high loading of lanthanides(Ⅲ) and actinides(Ⅲ)[J].Solvent Extraction and Ion Exchange,2002,20(6):687-699.

[3] SUZUKI H,SASAKI Y,SUGO Y,et al.Extraction and separation of Am(Ⅲ) and Sr(Ⅱ) byN,N,N’,N’-tetraoctyl-3-oxapentanediamide(TODGA)[J].Radiochim Acta,2004,92(8):463-566.

[4] TACHIMORI S,SUZUKI S,SASAKI Y,et al.Solvent extraction of alkaline earth metal ions by diglycolic amides from nitric acid solutions[J].Solvent Extraction and Ion Exchange,2003，21(5):707-715.

[5] 朱文彬，叶国安，李峰峰，等.TODGA-DHOA体系从硝酸介质中萃取碱土金属[J].核化学与放射化学，2011,33(6):328-334.

[6] 朱文彬，叶国安，李峰峰，等.TODGA-DHOA体系萃取金属离子：Ⅰ：对Np(Ⅳ,Ⅴ,Ⅵ)的萃取[J].核化学与放射化学，2012,34(5):262-268.

[7] 朱文彬，叶国安，李峰峰，等.TODGA-DHOA体系萃取金属离子:Ⅱ：对Pu(Ⅲ，Ⅳ,Ⅵ)的萃取[J].核化学与放射化学，2013,35(2):80-86.

[8] MAGNUSSON D,CHRISTIANSEN B,GLATZ J P,et al.Partitioning of minor actinides from PUREX raffinate by the TODGA process[C]//Proceedings of GLOBAL 2007.Boise，2007:713-718.

[9] MODOLO G,ASP H,VIJGEN H,et al.Demonstration of a TODGA/TBP process for recovery of trivalent actinides and lanthanides from a purex raffinate[J].Geophysical Prospecting,2007,58(5):775-790.

[10] 李辉波，苏哲，丛海峰，等.30%TBP-煤油-硝酸体系的α和γ辐照行为对比研究[J].核化学与放射化学，2012，34(5):281-285.

[11] 李辉波，苏哲，丛海峰，等.30%TBP-煤油循环使用过程中的辐解行为[J].核化学与放射化学，2014，36(3)：268-272.

[12] 丛海峰，李辉波,苏哲，等.30%TBP-煤油-HNO3体系的α辐解行为研究:Ⅰ:溶剂辐解生成DBP/MBP的规律研究[J].核化学与放射化学，2013,35(4):222-227.

[13] 苏哲，李辉波,丛海峰，等.30%TBP-煤油-HNO3体系的α辐解行为研究:Ⅱ:溶剂辐解生成羰基化合物的规律研究[J].核化学与放射化学，2013,35(5):281-285.

[14] 宋凤丽，李金英，李辉波.TBP萃取体系辐解产物的分析[J].核化学与放射化学，2011,33(1):12-17.

[15] 叶良华.TBP-煤油-HNO3-UO2(NO3)2萃取体系γ辐解产物中羰基的比色测定[J].原子能科学技术，1989,23(1):53-60.

[16] 郑华铃，焦荣洲，周顺利,等.γ辐照对30%TRPO-煤油萃取性能及物理参数的影响[M]//中国核科技报告.北京:原子能出版社，1987:292-303.

[17] 张平.梁俊福.辛仁轩,等.γ辐照后30%TRPO-煤油体系对锢的萃取与保留[J].原子能科学技术,2003,37(1):46-48.

[18] NORIAKI Takagi.Radiolytic degradation of a crown ether for extractability of strontium[J].Solvent Extraction and Ion Exchange,1999,17(6):1461-1471.

[19] 许自炎,李玉兰,王家驹.HDEHP的γ辐解[J].核化学与放射化学,1983,5(3):217-223.

本刊声明

本刊已加入中国知网及其系列数据库、万方数据——数字化期刊群、超星移动“域出版”平台，本刊所付稿酬包括上述各项目。作者向本刊投稿即视为同意我刊上述声明，不同意者请在投稿时声明。

Research on Radiation Stability of TODGA and DHOA

LI Fengfeng,ZHU Wenbin,YE Guoan,HE Hui

(DepartmentofRadiochemistry,ChinaInstituteofAtomicEnergy，Beijing102413，China)

N,N,N’,N’-tetraoctyl diglycolamide (TODGA) andN,N-dihexyl-octamide(DHOA)/n-dodecane system can be used to extract and treat high level liquid waste.In order to understand the stability of the system,the radiolysis behaviors of TODGA,DHOA,n-dodecane and their mixers during γ irradiation used HPLC and other measurements were studied.The results show that the TODGA andn-dodecane are stable when the absorbed dose is at the range of 0-1 000 kGy.For TODGA,when the absorbed dose is less than 100 kGy,the degradation of TODGA is very little.When the absorbed dose is more than 200 kGy,the concentration of TODGA reduce very fast.If adding a little of DHOA into the TODGA/n-dodecane,the irradiation stability of TODGA becomes better.The extraction results of irradiated 0.1 mol/L TODGA/1.0 mol/L DHOA/n-dodecane show that the distribution ratio(D) of bivalent alkaline-earth metal ions and trivalent lanthanide metal ions are vary small when the irradiation dose is less than 100 kGy,however,Ddecreases rapidly when the irradiation dose is more than 200 kGy.

TODGA;DHOA;γ irradiation;HPLC;solvent extraction

2016-10-13

李峰峰(1982-)，男，河北衡水人，硕士，助理研究员，主要研究方向为核燃料后处理。

TL241.12

A

1009-2617(2017)03-0167-08

10.13355/j.cnki.sfyj.2017.03.001