移动放射性化学实验室中总α、总β放射性测量的优化设计

罗茂丹,刘 佩,李 斌,李雪泓

(四川省辐射环境管理监测中心站,成都 610031)

· 环境辐射 ·

移动放射性化学实验室中总α、总β放射性测量的优化设计

罗茂丹,刘 佩,李 斌,李雪泓

(四川省辐射环境管理监测中心站,成都 610031)

总α、总β放射性测量给出的结果快、成本低，对大量放射性监测样品能起到快速筛选的作用，故它是核与辐射应急监测中非常重要和必要的测量项目。主要探讨在移动放射性化学实验室中，如何快速准确的开展应急环境样品(水样、固体样品)总α、总β放射性测量，即提出优化设计实验方案。

移动放射性化学实验室;总α放射性;总β放射性;优化设计

1 移动放射性化学实验室的背景介绍

众所周知，核技术得到越来越广泛的运用，同时社会也更加重视核与辐射安全问题。提高辐射应急监测的能力是非常重要的一环，其能够减小核事故对于社会稳定和公众安危的影响。世界上有核国家都建有完善的核应急体系，其中包括核与辐射应急监测系统。

一般而言，根据监测系统的位置是否固定可以将核辐射环境监测系统分类为两大类：固定监测系统和移动监测系统。核辐射环境移动监测系统是指核辐射探测仪器安装在移动搭载平台(车载、船载、机载)上或者通过移动搭载平台运输至具有取样代表性的地点快速安装后，并通过无线通信方式与远程数据接收处理终端进行数据通信，迅速完成对突发事故地点的实时监测，获得特定区域的辐射环境场分布数据等功能[1]。车载核事故应急监测系统是目前使用比较多的一种移动监测方式，移动放射性化学实验室因为其快速响应和机动能力的优势在实践中发挥着重要作用。辐射应急监测中，利用移动放射性化学实验室监测人员能够在事故现场进行样品放射性分析，避免了样品送达后方实验室的运输耗时和样品管理的繁琐环节[2]。

2 核与辐射应急监测中总α、总β放射性测量必要性与重要性

总α和总β放射性水平是指环境介质中各种核素的α或β放射性活度等效值的总和，是环境介质中放射性总体活度水平的反映[3]。总α、总β放射性测量主要针对一些长寿命α、β放射性核素，它不包括射气及其子体的贡献，也不包括3H、14C及碘等易挥发性物质的放射性贡献以及其他大量的短寿命人工放射性核素的贡献[4～6]。

总α、总β放射性测量是最简单的放射性化学分析过程之一，它给出的结果快、成本低，对大量放射性监测样品能起到快速筛选的作用[7]。在辐射应急监测中，总α、总β放射性测量主要作为早期的筛选手段，其测量意义主要体现在以下几个方面：

(1)对辐射应急样品的污染水平进行初步的判断，为下一步是否进行核素分析提供筛选依据。

(2)不清楚辐射应急样品的核素组成时，以总α、总β放射性水平代替单个核素进行分析计算。

(3)环境样品的总α、总β放射性测量为辐射环境污染状况评估、防护行动决策等提供可靠的信息。

3 总α、总β放射性测量优化设计实例的讨论

3.1 实验设计方案

3.1.1 移动放射性化学实验室给总α、总β放射性测量带来的限制

一旦发生核事故启动辐射应急监测，移动放射性化学实验室便会以最快的速度通往事故现场。现场的实验条件给总α、总β放射性测量带来的种种限制，主要有以下几点问题：

(1)在移动放射性实验室的条件下，制备好的样品源要满足实验方法及其设备的测量需求。

(2)考虑到辐射应急监测时效性的特点，需要尽量缩减样品预处理的过程以节约时间。

(3)结果的准确性。选择最佳的样品测定时间，既能满足辐射应急监测需要足够测量速度的特点，又能保证分析。

3.1.2 实验方案

3.1.2.1 测定仪器的选择

在相同测量精度条件下，就测量效率而言，液体闪烁计数器最高，流气式正比计数器次之，而固体闪烁计数器最低。但是本实验设计方案中，需要着重考虑的是移动放射性化学实验室的客观条件。是否适宜安装在移动实验室里是选择测量仪器的首要标准。

流气式正比计数仪本底低，还能实现多道同时测定总α、总β放射性活度，这对于常规实验室的实验操作非常合适。但在移动放射性化学实验室中就不太适宜，因为流气式正比计数仪需要配备氩甲烷气瓶，不太安全也装载困难。另外，液体闪烁法只适合水中总α、总β放射性测量，因此液体闪烁计数仪只能运用于水样的测定中，同时液体闪烁仪测量前需要避光数个小时。相比之下，固体闪烁计数仪更适合装载在移动放射性化学实验室上，它不需要配备任何工作气体，同时辐射应急监测条件下应急样品的总α、总β放射性活度相对较高，在一定程度上克服了固体闪烁计数仪较高本底的缺点。考虑到移动放射性化学实验室的空间限制，选择LB1008一路低本底α、β测量仪，仪器见图1。

图1 LB1008一路低本底α、β测量仪Fig.1 LB1008 low-background α, β measuring instrument

LB1008一路低本底α、β测量仪是由一个独立低本底α、β主探头和一个反符合探头组成，具有结构简单，操作方便等特点。该测量仪采用工业级计算机使得系统运行更加安全、稳定。该系统实现了测量过程全自动化：即高压及阈值的调节、测量过程的控制、数据收集和处理均由计算机完成[8]。这一特点在一定程度上缩短了数据处理的时间，非常适合辐射应急监测。

3.1.2.2 分析样品

本文探讨的总α、总β放射性测量的分析样品包括环境水样和固体样品，其中固体样品包括土壤和矿物。

3.2 实验过程

3.2.1 主要仪器和设备

(1)LB1008一路低本底α、β测量仪(中国计量科学研究院研制)。

(2)两联电炉：220V，1kW。

(3)分析天平：感量0.1mg。

(4)不锈钢样品盘：直径45mm，带有边沿，载样面积15.896cm2或者直径20mm，带有边沿，载样面积3.142cm2，分别详见图2、图3。不同的样品盘放在不同的样品源托上，可以根据具体情况选择大小不同的样品盘。

(5)烘箱。

(6)干燥器。

(7)微波马弗炉。

(8)瓷坩埚，100mL 。

(9)红外灯。

(10)研钵。

(11)筛子：100目。

图2 直径45mm样品盘Fig.2 Diameter 45mm sample tray

图3 直径20mm样品盘Fig.3 Diameter 20mm sample tray

3.2.2 主要仪器和设备

(1)α标准源粉末：241Am标准粉末，比活度为11.6Bq/g。

(2)β标准源粉末：40K标准粉末，比活度为14.1Bq/g。

(3)无水乙醇：分析纯。

(4)硫酸：分析纯。

(5)去离子水。

3.2.3 标准源制备

分别取一定量的241Am标准粉末、40K标准粉末放入烘箱，经 105℃ 烘干1h，在将其放置于干燥器内冷却。准确称取0.1Amg(A为样品盘面积mm2)于样品盘内，滴几滴无水乙醇，并用玻璃棒将盘内标准粉末均匀铺平。将铺好的标准源置于红外灯下烘干，再放入干燥器里冷却待用。α、β标准源均需要制备多个平行样。

3.2.4 本底测量

打开LB1008一路低本底α、β测量仪，预热半个小时之后，分别放置4个干净的空样品盘连续测定其本底计数率。测量时间一般取10h，每次测量时间选为T=3600s，共测10次，然后求出平均值。本底测量在日常定期测定，一个空样品盘也固定用于本底测量，便于数据统计与比对。直径45mm或者直径20mm的样品盘的本底都需要测定，并做好记录。 在辐射应急监测测量样品时，只要用本底均值参加运算即可，可以节约大量时间。

3.2.5 标准源效率刻度

α、β标准源效率刻度同样需要针对直径45mm或者直径20mm的样品盘分别进行。选择合适的测定时间，刻度结果为多个平行样源的平均值，以保证效率刻度的准确性。

α标准源效率按公式(1)进行计算。

式中：

β标准源效率按公式(2)进行计算。

式中：

前3个实验步骤即(3.2.3～3.2.5)都需要在日常工作中完成，辐射应急监测中只需要将相关结果参加运算就可以了。

3.2.6 样品预处理

样品预处理在辐射应急监测中是一个亟待解决的难点。对于固体样品，直接用分析天平称取0.1Amg(A为样品盘面积mm2)于样品盘内便可以进行样品源的制备。但对于水样就涉及到水样蒸发、硫酸盐化、灼烧等一系列问题。因此，样品预处理分水样和固体样品来分别解决。

3.2.6.1 水样

(1)水样蒸发

考虑到应急监测的时效性，针对水样测定选择直径较小的样品盘(直径为20mm)进行测定，测定所需的固体残渣量0.032g左右。量取1.0L水样分两次加入两个1L烧杯中，每个烧杯加入水样500mL，在电炉上加热维持微沸(防止水样暴沸溅出烧杯外)，蒸发浓缩至50mL左右。将浓缩液全部转入经350℃±10℃恒重的100mL瓷坩埚中。用装有去离子水的洗瓶充分洗涤烧杯，将洗涤液并入瓷坩埚中。经过如此的简化处理，之前需要8～12h的水样蒸发过程可以节省很多时间，大概2～4h便可完成，能适应辐射应急监测的需要。

(2)硫酸盐化

为了避免灰化后的残渣吸潮影响铺样和测量，根据水样的具体情况，对于有些样品需要进行硫酸盐化。吸取1mL浓硫酸加入瓷坩埚，与浓缩液充分混合。把瓷坩埚放在红外灯下，加热直至硫酸冒烟。再将瓷坩埚转移至电炉继续加热、蒸发至干。

(3)灼烧

将瓷坩埚放入微波马弗炉中，在350℃±10℃下温度下灼烧1h以后取出，放于干燥器中冷却至室温。准确称量，用差量法求得灼烧之后固体残渣的重量m。

(4)样品源制备

将称量过的固体残渣用不锈钢勺子刮下，并在瓷坩埚将其研细混匀。称取0.032g左右残渣粉末于样品盘中，其他与标准源制备(3.2.3)相同。

3.2.6.2 固体样品

(1)样品处理

将固体样品置于烘箱中，在105℃下烘干。称取约1g已烘干的样品放于干净研钵中研磨成粉末，再通过100目筛子过筛。

(2)样品源制备

准确称取过筛的固体粉末0.1Amg(A为样品盘面积mm2)于样品盘内，固体样品选择直径较大的样品盘(直径为45mm)进行测定，故称取的固体粉末大约160.0mg。其他与标准源制备(3.2.3)相同。

3.2.7 样品源测量

从干燥器中取出制备好的样品源，送入仪器内测量，仪器工作条件与3.2.4及3.2.5保持一致。测定时间可以根据辐射应急需要进行合理选择。一般水体样品选择200min,固体样品选择100min。

3.2.8 计算

水样中总α、总β放射性活度按下式(3)计算：

(3)

(4)

固体样品中总α、总β放射性活度按式(5)、(6)计算：

(5)

(6)

式中：

c(α),c(β)——测得的样品中总α总β活度浓度，Bq/L或者Bq/kg。

εs(α),εs(β),——α、β标准源效率,%。

V——水样体积，L。

m——从V升水样蒸干，灼烧后所得的总残渣量,mg。

mb——被测样质量,mg。

A——修正系数，在默认情况下,A=1。

3.3 结果与分析

3.3.1 样品测定结果

3.3.1.1 本底测定

按照实验方案对LB1008一路低本底α、β测量仪进行本底测定，本底结果见表1。

表1 本底测量结果Tab.1 Results of background measurement

3.3.1.2 标准源效率测定

按照实验方案对LB1008一路低本底α、β测量仪进行α、β标准源效率刻度，并且针对不同直径(45mm或者20mm)的样品盘均进行，α、β标准源效率测定结果见表2。

表2 标准源效率测定结果Tab.2 Test results of standard source efficiency

3.3.1.3 样品测定结果

用本实验方案对10个样品进行了总α、总β放射性活度测定，其中包括5个水样，5个固体样品，同时分别抽取40%的样品进行平行双样的分析。样品测量结果见表3。对于水样，采用的是直径20mm的样品盘，对于固体样品则是采用直径45mm的样品盘。

表3 样品总α、总β比活度检测结果Tab.3 Test results of gross alpha and gross beta activity in samples

同时，在实验室中将10个样品用MPC9604四路流气式低本底α、β测量仪进行总α、总β放射性测量。总α放射性测量采用标准曲线法，总β放射性测量则采用薄样法。

将两者的测量结果进行汇总、对比，详见表4。

表4 样品总α、总β比活度对比检测结果Tab.4 Comparison results of specific activity of gross alpha and gross beta measurement

3.3.2 测定结果分析

3.3.2.1 测定结果不确定来源以及改进方法

根据样品中总α、总β放射性活度的数学模型(3)～(6)和不确定的评定程序，影响其不确定度的因素主要是仪器测量样品源、仪器效率刻度以及制样的分散性三个方面。若要减少测量不确定度，在实际操作中，可以从以下几个方面进行改进。

(1)日常工作中，对仪器进行必要的检定和维护，以保证仪器在辐射应急监测中能正常使用。

(2)尽量使用直径大的测量盘，使计数增大，提高仪器灵敏性。因此，对于固体样品依然选用较大的测量盘，即直径为45mm的测量盘。

(3)提高计数，尽量延长样品测定时间，提高样品的计数，从而提高测量质量。不能为了辐射应急监测的时效性，就无限的减少样品测量时间。必须保证必要的样品测定时间，保证样品测定的准确性。

(4)控制本底。固定一个清洁的测量空盘定期测量本底，并绘制本底质控图，同时要定期对低水平的放射性装置进行本底是否满足泊松分布的检验，以确保本底的稳定性和可靠性。

(5)制源要非常的小心，将样品盘中的样品研磨均匀，铺平。刻度仪器效率的标准源的质量必须与制源的样品保持一致。

(6)分析人员必须具有上岗证，在操作过程中要严格按照实验操作规程，熟练、准确、细致。

3.3.2.2 结果分析

在移动放射性实验车上，用辐射应急监测优化设计实验方案对10个样品进行总α、总β放射性活度分析，再将这10个样品在实验室中按常规实验方法进行放射性测定，将两者的分析结果进行比对，详见表4。通过两者的结果比对，用两种方法测量10个总α、总β放射性活度的相对偏差在30%[7]以内，均在可以接受的相对偏差范围内，在一定程度上证明该优化设计实验方案的可行性以及该方案分析测量的准确性。同时，在5个水样中有2个样品进行了平行双样分析，在5个固体样品同样也有2个样品进行了平行双样分析。从表4可以看出，4对平行样相对偏差均在15%以内，说明按照优化设计实验方案进行环境样品的总α、总β放射性活度测定，实验结果精密性比较好。

因此，优化设计实验方案的分析结果具有准确性和精密性。在辐射应急响应行动要求“快速”的前提下，按照优化设计方案通过分析仍可正确反映出实时的辐射环境状况，为应急决策的快速制定提供了重要的依据，证明了优化设计方案在核与辐射应急监测中的可行性。

[1] 汪 伟．核事故应急辐射环境实时移动监测系统研究[D]．杭州：浙江大学，2006．

[2] 来永芳，王永红，高 静，等．移动式核应急监测实验室的功能分析[J]．中国核科学技术进展报告，2011，2(10)：71-74.

[3] 林炳兴，闫世平，林立雄．总α和总β放射性测定方法研究[J]．2009，29(1)；18-25.

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[5] 《环境放射性监测方法》编写组．环境放射性监测方法[M]．北京：原子能出版社，1977：93-105．

[6] 陈竹舟，李学群，沙连茂．环境放射性监测与评价[M]．太原：中国辐射防护研究院，1991：36-41.

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[8] LB1008一路低本底α、β测量仪使用说明书[Z]. 中国计量科学研究院.

Optimization Design of Gross Alpha and Gross Beta Radioactivity Measurement Methods in the Mobile Radioactive Laboratory

LUO Mao-dan,LIU Pei,LI Bin,LI Xue-hong

(SichuanRadiationEnvironmentalMonitoringCenter,Chengdu610031,China)

Because of fast and low cost of the measurement of gross alpha and gross beta radioactivity, it can rapid screen a large number of radiological monitoring samples, thus, it is important and necessary monitoring parameters in the mobile radioactive laboratory. This paper is focusing on how to quickly and accurately measure gross alpha and beta activities in emergency environmental samples monitoring such as water, solid samples, in mobile radioactive laboratory, and the optimization experiment design is proposed.

The mobile radioactive laboratory;gross alpha radioactivity;gross beta radioactivity;optimization design

2017-03-10

罗茂丹(1983-)，女，四川达州人，2014年毕业于四川大学建筑与环境学院环境工程专业，工程师，硕士，研究方向为辐射环境监测。

X837

A

1001-3644(2017)03-0095-07