基于NaI(TI)探测器的车载水质放射性探测系统可行性

刘 超，王 强，王国宝，高 启，李 永，郑玉来

(中国原子能科学研究院，北京 102413)

水质中一般含有天然放射性或人工放射性核素，其中天然核素以地壳的钾、镭等元素为主，人工放射性核素以核事故泄露的铯、碘等放射性核素为主。通常情况下，微量的放射性物质不会影响人们的生活健康，一旦超出限值，则会带来严重后果。日本核事故中大量的放射性物质进入空气，在一定的高度沿主导方向运移，逐渐向周围扩散，无论是气态、液态、还是呈微小粒子的固态放射性核素都会逐渐向地面沉降。这些放射性核素，既可对人体造成外照射或通过呼吸进入人体内造成内照射，也可能直接沉积在地表土壤、粮食作物、牧草及暴露于室外各种地面水源表面，对饮用水造成直接污染。核电站事故导致的核辐射污染对水安全的破坏集中在对水源的污染，可能持续数十年甚至上百年，给人类的生存、繁衍及国家安全、社会稳定带来巨大灾难[1]。因此，当发生核事故时，及时有效地检测放射性污染水平，已成为核应急的紧迫任务。

当前，国际上在核应急领域已经有多种商业化的快速放射性检测系统，如，美国研制的FH40LAB-1食品放射性污染物检测仪，测量时间最短为20 min，探测限为500 Bq/kg；德国SEA公司的EL-25，测量时间为17 min时，探测限为50 Bq/kg；白俄罗斯POLIMASTER公司的PM1406食品放射性检测仪，探测限为25 Bq/kg;堪培拉公司的FoodScreen，测量时间最短为20 min，探测限为20 Bq/L。近年来，国内也开展了相关研究，但还未形成产品。测量方法和手段不易完全排除天然放射性核素和宇宙射线产生的本底，而在环境水质的放射性检测中，待测样品所含的放射性很低，容易被本底淹没。在常用的γ能谱测量中，比较常见的是高纯锗半导体探测器和NaI(Tl)晶体闪烁体探测器。虽然高纯锗的能量分辨率更好，但是其对环境要求较高，使用维护不方便，而NaI(Tl)晶体具有探测效率高、内含干扰杂质少、稳定性强等特点，因此，本研究选择NaI(Tl)晶体闪烁体作为辐射探测器[4]。设计基于NaI(TI)探测器的水质放射性核素快速检测装置，关键在于如何降低本底和建立适合的能谱分析方法，从而提高检测速度和灵敏度。为此，本研究利用蒙特卡罗方法优化装置屏蔽体和探测系统的结构设计，并建立两次拟合的能谱分析方法。该装置系统可快速实地检测环境水质中的放射性核素，迅速识别核素种类。

1 系统设计

从已有的大量环境放射性监测数据可见，造成水污染的主要放射性核素有3H、89Sr、90Sr、131I、134Cs、137Cs。核辐射主要是α、β、γ射线，由于电离作用和弹性散射，在水中很难探测α射线和β射线，而γ射线的穿透能力较强，容易探测，国内外公认的测量对象为常见的人工核素137Cs和131I[2]。本研究设计的快速检测系统不需放化分析，可直接测量制备样品。

1.1 探测器的全能峰探测效率

在设计的过程中，探测器的全能峰探测效率和全能峰计数是评价系统是否满足实际应用需求的重要指标。探测器对γ射线的探测效率，根据不同的测量目的有不同的定义。要测量的是全能峰效率εp(Eγ)，指全能峰下面积对应的计数与放射源发射的相应光子数之比，定义为[3]：

(1)

式中，Np为测量时间t内全能峰内脉冲计数(经修正后的净计数)，又称峰面积；A为实验测量时所用放射源的放射性活度，Bq；Pγ为能量为Eγ的γ射线分支比；t为测量时间，s。由此可得：

Np=εp(Eγ)APγt

(2)

1.2 蒙特卡罗方法模拟计算

蒙特卡罗模拟计算方法是以概率统计理论为基础的计算机模拟方法，能够比较逼真的描述粒子在物质中的输运过程，在探测装置结构优化、核物理等方面具有广泛的应用。

1.2.1模拟计算程序Geant4

Geant4是由欧洲核子研究中心(CERN)研制开发的大型高能物理探测器模拟程序。Geant4软件包采用先进的面向对象程序设计技术，利用C++语言编写，结构清晰，各模块相对独立。各主要模块和接口示于图1，其中需要用户自定义和编写的重要模块如下。

图1 Geant4 程序模块结构图Fig.1 Geant4 program module structure diagram

1) 源输入模块(primaty generation)，用于产生模拟计算所需源粒子的信息。源粒子的信息主要包括粒子的类型、运动方向、空间位置和初始能量。

2) 探测器构造模块(detector construction)，用于构建系统的几何模型。主要包括编码孔、闪烁光纤等关键构件。

3) 粒子的物理过程类(physics list)，用于定义模拟过程中用到的所有粒子以及粒子与探测器介质间相互作用的物理模型和截面数据。如中子的各种反应(弹性散射、非弹性散射、俘获和裂变)在此类中定义。

4) 类SteppingAction用于获取粒子输运每一步时用户感兴趣的关键信息。如粒子在光纤上的沉积能量。

1.2.2几何模型

NaI(Tl)晶体闪烁体作为辐射探测器[4]，建立的几何模型示于图2，采用的NaI(TI)探测器灵敏体积为Φ50 mm×200 mm，屏蔽室内放置一个厚度为5 mm的铜桶，盛放检测液体，射线探测器放置在直径为51 mm，高度为210 mm的塑料容器内。

图2 NaI晶体闪烁体探测器几何模型示意图Fig.2 Schematic diagram of geometric modelon NaI detector

1.2.3模拟计算结果

采用蒙特卡罗方法分别模拟计算20、30、40、50 L的水箱中137Cs和131I核素的全能峰探测效率和全能峰计数，比活度为10 Bq/L，计算结果示于图3和图4。由图3和图4可以看出，针对一种核素时，随着水箱体积逐渐增大，NaI全能峰探测效率减小，而1 h的探测器全能峰计数增加。主要是由于水箱中的水溶液对核素发出的γ射线有较强的吸收作用。由于系统需要集成在车辆中，需要轻便且保证探测灵敏度和检测速度，选择屏蔽室内测量容器的体积越小越好，保证探测系统小型、机动和便携，以满足快速检测的需求。通过蒙特卡罗模拟计算可知，水箱体积为18 L时，探测器的137Cs和131I全能峰计数满足统计要求，能够保证系统测量的可靠性。

图3 全能峰效率对比Fig.3 Comparison all-around peak efficiency

图4 1 h内全能峰计数对比Fig.4 Comparison all-around peak counting

1.3 系统整体结构

放射性检测设备一般包括射线探测器、电路部分和数据处理部分[5]。本系统由射线探测器、液体采样器、加热系统、电子学系统及通讯系统组成，检测系统结构示意图示于图5。屏蔽层选择本底最低的铅作为屏蔽材料，屏蔽室内放置一个厚度为5 mm的铜桶，盛放需要检测的液体。射线探测器采用NaI(TI)探测器，置于圆形屏蔽体中心位置，外面用铝层包裹隔绝光和潮湿的空气，放置在直径为51 mm，高度为210 mm的塑料容器内，使探测器与被测液体不直接接触，避免探测器被含有放射性核素的液体污染。加热系统包裹在NaI(TI)探测器周围，利用热敏电阻控制探测器附近的温度。通过电子学系统处理采集到的信号经过通讯接口传送给计算机终端，计算机对收到的数据进行能谱计算分析，给出测量结果。

图5 检测系统结构示意图Fig.5 Detection system structure diagram

本研究能谱分析设计的方案采用两次模拟的分析方法，每个放射性核素都有自己特定的特征峰，将探测器进行能量和效率标定后，通过测量核素特征峰的能量确定放射性核素种类，测量该核素特征峰区域内的净计数率确定其放射性活度。整个系统集成到改装车上，在核事故发生时，可以迅速到达指定检测区域，进行快速定量的检测工作，为管理部门迅速做出应对措施提供依据。

2 刻度标定

检测系统的刻度包括能量刻度和效率刻度。其中, 能量刻度是指确定能监测系统中多道脉冲幅度分析器的道址与γ射线能量的关系；效率刻度则是在放射性计量站的标准样品上确定检测系统对放射性核素单位活度浓度的响应。

在探测范围内选取241Am、60Co、137Cs、40K进行能量刻度。分别获取各种核素的γ能谱，得到各核素特征峰对应的道址，利用二次多项式E=ax2+bx+c，对相关数据做最小二乘法拟合，拟合数据结果示于图6，得到系统的增益为1.1。刻度后的实际能量与刻度能量相对误差分别为241Am 0.48%，60Co 1. 44%，137Cs 1.2%和40K 0.34%。

图6 拟合数据图Fig.6 Function fitting data graph

将国防科工局一级站制备的比活度为197.4 Bq/L的37Cs标准溶液盛于被测容器中，置于探测区域，测量530 min，开始数据获取，采集到的净峰计数为N净=143 375，利用公式(3)计算出系统的探测效率为2.82%。

(3)

式中，t为测量活时间，s；A为137Cs的活度，Bq；Pr=0.852，为137Cs能量662 keV的γ射线发射概率。

3 结果与分析

将国防科工局一级站制备的比活度为10 Bq/L137Cs标准溶液放置在标定后车载检测系统中进行检测，验证探测器的性能。检测的系统全能峰探测效率和全能峰计数结果列于表1。由表1结果可见，模拟计算结果和实验测量结果之间有微小的偏差，可能是由于设备制作工艺的影响，但与蒙特卡罗模拟得到的数据具有相同的特征，即水箱体积和探测效率的变化关系一致，从而避免实际测量时盲目设计，节省经费。

表1 全能峰探测效率和计数的实验和模拟对比Table 1 Experiment and simulation comparison of the efficiency and counting of the all-around peak detection

为了进一步了解探测器的性能参数，如检测时间、探测限、比活度和相对误差之间的关系，将国防科工局一级站制备的比活度为10 Bq/L的137Cs标准溶液放置在车载检测系统中进行实验，测量10、20、30、40 min时的性能参数，结果列于表2。

表2 车载检测系统中不同时间的测量结果Table 2 The experimental results by detection system on the vehicle

为了确保能够快速测量到样品中低含量的放射性核素，建立两次拟合的方法，第一次拟合从核素库中已知核素的特征峰道址附近开始检索，得到特征峰的基本信息。按照峰位的左右各5倍方差确定峰区边界，进行第二次曲线拟合，得到特征峰的净面积，计算出放射性核素的活度。从表2结果可以看出，当检测时间越长，装置的探测限越低，相对误差越小。

4 结论

本研究研制了基于NaI(Tl)晶体的水质放射性探测系统，并进行了实验测试，得出以下结论。

1) 采用车载探测器其检测时间由传统方法的48 h缩短到10 min，满足快速定量分析的检测精度需求，且随着检测时间增加，检测精度升高。

2) 利用蒙特卡罗方法对系统的结构设计进行了模拟仿真计算，确定最佳系统设计方案，并通过实验进行验证，提高了研制效率，节省了设计成本。

3) 获得了设备的检测时间、探测限、比活度和相对误差之间的关系，结果表明，探测系统指标可以达到课题要求，在相对误差小于15%的条件下，检测时间缩短到10 min，不大于课题要求的90 min，探测下限小于10 Bq/L(137Cs)。

综上所述，利用基于NaI(Tl)晶体的放射性探测系统检测水质放射性方法可行。但，为进一步提高传感器性能和实际使用效果，尚需在探测器的低功耗设计、提高探测效率以及实验场所构建等方面开展深入研究。

[1] 徐翠华，范瑶华，赵力，等. 核辐射突发事件中食品和水的污染途径和特点[J]. 中华放射医学与防护杂志,2009,29(4):438-440.

Xu Cuihua, Fan Yaohua, Zhou Qiang, et al. Monitoring and assessment for food and drinking water by γ-spectrometry in a nuclear or radiological emergency[J]. Chin J Radiol Med Prot , 2009, 29(4): 438-440(in Chinese).

[2] 国务院新闻办公室. 中国的核应急[M/OL]. 北京：人民出版社, 2016[2016-01-27]. http:∥news.xinhuanet.com/politics/2016-01/27/c_128674985.htm.

[3] 张建芳. 用蒙特卡罗方法计算高纯锗探测器的全能峰效率[J]. 内蒙古民族大学学报,2012,5(3):438-440.

[4] 杨奎. 碘化钠能谱仪在测量核事故放射性物质活度中的应用[D]. 南昌：东华理工大学,2015.

[5] 吴学超,冯正永. 核物理实验数据处理[M]. 北京:原子能出版社,1988:181-188.