钠冷快堆组件结构材料发展概述

樊翔宇

【摘 要】文章主要介紹的是钠冷快堆燃料组件的结构材料的发展现状。包壳材料从最初的316奥氏体钢，最终的发展方向是ODS铁素体/马氏体钢；外套管从最初的316奥式体钢，最终发展方向同样是ODS钢。材料的性能得到提高，组件结构材料性能的提高也将提高燃料组件的燃耗水平，并直接提高反应堆的安全性和经济性。

【关键词】快堆；组件；包壳管；外套管

中图分类号： TL352 文献标识码： A 文章编号： 2095-2457（2017）29-0082-002

【Abstract】This article mainly introduces the development of structural materials for sodium-cooled fast reactor fuel assemblies.The initial cladding material is 316 austenitic steel and the final direction of development is ODS ferrite/ martensitic steel.The initial wrapper tube is 316 Austenitic steel，the final direction of development is also ODS steel.The performance of the material is improved，and it will increase the fuel burnup levels.And directly improve the safety and economy of the reactor

【Key words】Fast reactor；Components；Cladding tube；Wrapper tube

0 前言

近年来，液态金属冷却快中子反应堆（LMFR）燃料和燃料循环研究受到国际广泛关注，如创新型核反应堆和燃料循环（INPRO）国际项目[1]，第四代核能论坛（GIF）和全球核能伙伴计划（GNEP）。LMFR燃料开发活动迄今仅限于少数国家，即美国，英国，俄罗斯，韩国，日本，印度，中国和德国。自50年代LMFRs建成并运营以来，已累积大约400堆年的运行经验。目前只有少数LMFRs正在运行。分别是俄罗斯的BOR-60，BN-600和BN-800；中国实验快堆（CEFR）；印度的快中子增殖试验堆（FBTR）。

不同品种的钢材在世界范围内已被开发并用作LMFR组件结构材料，包括包壳管，外套管，操作头等。最初，美国使用退火304不锈钢，但发现304钢容易发生肿胀。此后，美国使用冷工作（CW）奥氏体不锈钢作为主包层管，包装的结构材料。为减少肿胀问题对燃料组件的性能的影响，许多国家对铁素体合金的可行性进行探讨。相比奥氏体钢，这些合金具有较高的热导率和低热膨胀系数。这些合金早期的数据也显示他们比奥氏体钢更能降低肿胀。为进一步提高组件结构材料性能，国际上投入大量精力开发ODS钢。

1 快堆燃料组件

燃料组件在反应堆中占据重要地位，在燃料组件区（活性区）产生链式反应，并依靠控制棒组件实现自持裂变反应。快中子增殖反应堆的大部分功率是在燃料组件内产生的。一座典型的均匀的LMFBR，85%～95%的功率来自燃料区，约3%～6%的功率产生在燃料组件内的轴向转换区。约3%～8%的功率产生在径向转换区[2]。

从理论上讲，反应堆由于裂变产生的能量释放率是没有上限的，关键的问题取决于能量的载出的速度。实际上一个反应堆的最高功率决定于冷却剂通过燃料组件载出热量的能力。所以一个燃料组件的结构必须具有几乎不变的恰当冷却剂子流道，保证由燃料向冷却剂可靠的热传导，并带出堆芯，保证燃料组件的各部件不超过允许温度。燃料组件要保证在服役期间，可以承受各种载荷，能在如中子辐射以及规定的地震载荷的条件下保持结构完整[3]。

典型的快堆堆芯燃料组件主要由燃料棒组成的燃料棒束和一个六角形的外套管组成。此外还有组件的两端结构件。

2 包壳材料

快堆能否成功运行，很大程度上取决于堆芯结构材料特别是包壳材料的特性。包壳维持燃料棒结构完整性，防止放射性物质逸入冷却剂中，是放射性物质的第一道屏蔽（也有称第二道屏蔽，燃料芯块作为第一道屏蔽），同时又将燃料与冷却剂钠隔开来[2，5]。

选择结构材料需要考虑所要求的特性与材料化学成分和冶金条件的关系，LMFBR选择材料的主要标准如下[2，3，4]：

1）中子吸收截面低，以获得较高的增殖比；

2）有很好的高温强度，特别是蠕变断裂特性，是冷却剂有较高的出口温度；

3）抗辐照性能好，特别是抗肿胀性能，使燃料能达到较高的燃耗；

4）与燃料和冷却剂相容性好；

5）可焊接性好；

6）制造成本低。

由于高温强度以及抗腐蚀性能等综合原因，发展快堆的各国都不约而同的选择奥氏体不锈钢作为快堆堆芯结构材料。发展快堆的国家都十分重视包壳材料的研制工作。根据快堆发展史，除最早英国的DFR燃料元件的包壳曾使用过铌（Nb），美国的FERMI堆燃料元件的包壳使用锆（Zr）外，后来几乎所有的快堆的包壳材料都选用奥氏体不锈钢，类似美国300系列AISI 304S.S 和AISI 316S.S。

早期试验快堆使用的奥氏体不锈钢包壳材料是工业用的不锈钢。如固溶态或退火的304S.S和316S.S。1967年在英国DFR堆上发现燃料包壳元件的辐照肿胀。从此以后，发展快堆的国家都在寻找抗辐照肿胀好的材料。研究的主要途径，首先是改善奥氏体钢抗肿胀性能，方法是将固溶态的包壳管改为冷加工状态下的包壳管，一般冷加工量为15%～20%；在奥氏体钢添加稳定化微量元素钛（Ti）和铌（Nb）等以及增加钢中的Ni含量，这些途径除了改善抗辐射肿胀外，还能增加材料的高温强度和改善与冷却剂钠和燃料的相容性。改进的奥氏体不锈钢作包壳的燃料元件，最高燃耗和快中子注量分别可达11.5%（原子分数）和1.9*10^23 n/cm^2（约95dpa）[2，3]。为了获得更高燃耗和快中子注量，当前发展以低肿胀和高强度奥氏体钢及铁素体/马氏体不锈钢作包壳的燃料棒。具体的发展过程如下：endprint

1）早期实验快堆燃料棒包壳材料（1965～1972）早期混合氧化物燃料棒包壳材料为固溶状态或退火的工业不锈钢。1970年初，法国RAPSODIE实验堆第一个堆芯的包壳管为固溶态316不锈钢，辐照损伤尽量为30～40dpa。由于燃料棒内裂变产物铯（Cs）沿径向和轴向迁移。在芯块与芯块的间隙和燃料柱顶部发现存在铯。在包壳内表面的铯和其他裂变产物能加速包壳腐蚀损坏。早期混合氧化物燃料的辐照试验结果表明，因当时已有的工业包壳材料能达到燃耗约为8%（原子分数）；为了达到更高的燃耗（大于12%），就必须开发低肿胀包壳材料。

2）第一代LMFBR混合氧化物包壳材料（1972～1986）

因为1967年英国在DFR上发现奥氏体不锈钢辐射肿胀的原因。原型堆（PFR和FFTF）的第一代包壳材料采用20%冷加工的316不锈钢和稍加改进的316不锈钢。

3）第二代快堆包殼材料

在20世纪80年代初，就有大量的候选低肿胀包壳和外套管合金在小型试验堆和原型堆中试验。到90年代初，基本确定了以下几种研究材料：①先进奥氏体不锈钢 15.15Ti，PNC1520；②高镍合金 PE16；③铁素体/马氏体钢 HT-9，FMS，FV 448，EM-10，ODS（氧化物弥散强化）。

第二代包壳材料的大部分材料当前仍处在研制开发阶段，不过已在原型堆和实验堆上进行了大量的辐照试验研究。先进奥氏体钢CW15.15Ti和PNC1520作为包壳分别在PHENIX和MONJU进行试验，快中子注量可望达到约175dpa。目前主要仍是开发作包壳和外套管用的铁素体和奥氏体不锈钢，它具有良好的抗肿胀性能。

第三代包壳材料是目前正在开发氧化物弥散强化（ODS）铁素体和马氏体不锈钢，已在PHENIX上进行了辐照，快中子注量达到1.9*10^23n/cm^2（约95dpa）。辐照引起的脆化几乎不可接受，并且在材料的制备上存在许多困难（钢材的生产，加工变形），不过改进这种钢仍有巨大的可行性，美国和日本都在开发这种材料[6]。

3 外套管材料

外套管是燃料棒束的结构支撑，为冷却剂钠提供流道，并提供一个防护层，是燃料棒破裂时防止事故在组件之间蔓延的屏障。外套管工作在400～600℃的高温下，燃料后期的辐照损伤剂量与包壳一样高达100～200dpa ，外套管是六角形的， 在堆芯中工作时，其靠近堆芯与远离堆芯的棱面所受到中子辐照剂量与温度不同，使这两个面的热膨胀和辐照肿胀变形不一致，从而使它受到弯矩的作用，因此要求外套管长期辐照后具有良好的高温强度和抗辐照肿胀能力以及良好的几何形状稳定性，同时辐照后的组件拔出等操作需要外套管辐照后仍具有一定的塑性[2]。第一代外套管材料采用了奥氏体不锈钢，CEFR外套管材料目前使用的是俄罗斯进口的316型奥氏体不锈钢。

4 我国组件结构材料发展现状

目前CEFR的燃料组件从俄罗斯进口，外套管材料采用的是俄罗斯的316型奥氏体不锈钢。第一代国产快堆外套管材料采用较为成熟的奥氏体不锈钢。奥氏体不锈钢在高辐照剂量下产生严重的肿胀，将影响反应堆的安全性和经济性。国外快堆外套管材料已从316SS逐步向铁素体/马氏体钢过渡。包壳材料的研究也是如此，根据国外较为先进的包壳的发展经验及趋势，我国必然也将经历从奥氏体钢到铁素体和奥氏体不锈钢再到ODS铁素体/马氏体不锈钢的研究历程。

【参考文献】

[1]张炎.世界快堆现状[J].国外核新闻，2006（7）：14-14

[2]谢光山善，张汝娴.快中子堆燃料元件[M].北京：化学工业出版社，2007（1）.

[3]苏著亭等编译. 钠冷增殖快堆[M].北京：原子能出版社，1991.12.

[4][日]长谷川正义，三岛良绩，核反应堆材料手册.北京：原子能出版社，1983.

[5]GARNER，F.A.，GREENWOOD，L.R.，Survey of recent developments concerning the understanding of radiation effects on stainless steels in the LWR power industry，Proceedings of 11th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors （2003） 887-909.

[6] 崔超，黄晨，苏喜平，宿彦京.快堆先进包壳材料ODS合金发展研究[J].核科学与工程，2011（4）：305-309.endprint