单壁碳纳米管热导率的分子动力学模拟

司马 卫武

摘要：有限长度的单层碳纳米管的导热系数是采用非平衡分子动力学模拟（NEMD）进行研究的，本文对导热系数与温度和直径的关系进行了研究。在这项工作中，我们研究了长度为24.5nm的具有不同直径（6，6），（7，7），（8，8），（10，10），（15，15）的碳纳米管在温度范围为200700K内的导热系数。值得注意的是单层碳纳米管的热导率在200700K的温度范围内随着温度升高而降低，而且降低地越来越平缓。与小管径的单层碳纳米管不同，具有更大管径的单层碳纳米管具有更高的热导率。

关键词：单层碳纳米管；非平衡分子动力学；温度相关；管径相关

Abstract：The thermal conductivity of finitelength singlewalled carbon nanotubes （SWCNTs） was investigated using nonequilibrium molecular dynamics （NEMD） simulations.The temperature and diameter dependence of thermal conductivity was studied in this paper.In this work，thermal conductivity of SWCNTs with the length of 24.5nm and different diameter （6，6），（7，7），（8，8），（10，10），（15，15） was studied at different temperature range from 200700K.It was noted that thermal conductivity of SWCNTs decreased as temperature increasing at the temperature range of 200700K，and the thermal conductivity reduced more smoothly.Different from the SWCNTs of small diameter，SWCNTs with the lager diameter had higher thermal conductivity.

Key words：SWCNTs；NEMD；Temperature dependence；Diameter dependence

1 緒论

由于碳纳米管的特殊结构，它有非常独特的机械性质，电性质和热性质，尤其是非常高的热导率，因此，碳纳米管有非常多可能的应用。其纳米尺度和独特的结构造成在现在的仪器条件下，是很难去精确地测量碳纳米管的热导率的。另一个可能的理论上的方法是应用分子动力学（MD）去仿真碳纳米管的热导率。非平衡分子动力学（NEMD）是直接在材料中施加一个热流或者一个温度梯度，然后基于傅里叶定律计算其热导率。但是，在不同的对于单层碳纳米管的仿真工作中具有相当大的不一致性，其热导率的计算结果从几百W/mK变化到几千W/mK。因此，讨论影响单层碳纳米管的热导率影响因素是很有必要的。

2 计算方法

在这个工作中，为了讨论热导率与温度和管径的相关性，我们计算了在不同温度下管径分别为五个不同的值（6，6），（7，7），（8，8），（10，10），（15，15）的单层碳纳米管的热导率。所有的碳纳米管都在200700K的温度范围下进行仿真，并且具有相同的长度为24.5nm，CC键的初始长度为1.42Ao。在图1中，碳纳米管被分成了沿管径方向的12等分，在恒定体积和恒定能量条件下将以热流加在系统上。每十个时间梯度内，一定数量的能量被添加到热层（第二层），相同数量的能量在冷层（第十一层）被移除。

每个未被固定的原子层的温度可以用下列公式进行计算：

Tl=m∑Nli=1vi2/3NlkB

其中，Tl是第l层的温度，Nl是第l层的总原子数，kB是玻尔兹曼常数。在仿真过程结束后，通过标准线性回归方法对温度梯度进行计算可以得到统计平均温度数据文件。然后，单层碳纳米管的热导率可以通过著名的傅里叶定律进行计算：

λ=J/

SymbolQC@ T

其中J为热流，

SymbolQC@ T为温度梯度。在傅里叶定律中，计算热流J必须知道单层碳纳米管的横截面积。在这个工作中，单层碳纳米管的横截面积A用πbd进行定义，其中b=0.34nm，d是单层碳纳米管的直径。

3 结果和讨论

可以很清晰地看到随着温度升高热导率减小，而且在500K700K的范围内，热导率减小地更加平缓。在图2的这些曲线中同样可以看出热导率与管径的相关性。在固体材料中，U过程是引起热阻的主要因素。波矢的三个分量——轴向、径向和方位分量的大小决定了最终声子是否超过了布里渊区。管径对轴向分量无影响，且各管轴向分量相同。对于径向和方位角另外两个分量，在直径较小的纳米管中，其径向和方位分量比直径较大的纳米管中要大，这就导致了U过程在管径较小的碳纳米管中发生的概率较高.由于上述原因，（15，15）单层碳纳米管的导热系数高于（6，6）单层碳纳米管。

4 结论

本文主要研究了单层碳纳米管的导热率与温度和管径的相关性。在200700K的温度范围内采用分子动力学模拟方法研究了长度为24.5nm、管径不同（6，6）、（7，7）、（8，8）、（10，10）、（15，15）的单层碳纳米管的热导率。对于不同管径（6，6）、（7，8）、（10，10）、（15，15）的单层碳纳米管，当温度从200 ～ 700K升高时，热导率随温度升高而降低，约降低40W/mK。当温度从500K700K升高时，单层碳纳米管的热导率降低得更平稳。在五种不同管径的碳纳米管中，大管径的碳纳米管比小管径的碳纳米管具有更高的热导率。

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