二维原子晶体半导体转移技术研究进展

李 春，胡晓影，何天应，孙培华，兰长勇

电子科技大学光电科学与工程学院, 四川成都 610054

近年来，作为与零能隙石墨烯的互补二维材料，以二硫化钼为代表的半导体二维原子晶体(过渡金属硫化合物，transition metal dichalcogenides，TMDs)已成为信息功能材料研究的热点．与传统半导体显著不同的是，该材料无需复杂高温外延技术，仅通过物理直接叠加，即可构筑半导体异质结电子器件．此外，二维TMDs材料还具有优异的机械柔韧性，这一显著特征为新型柔性器件的研究和应用奠定基础．然而，实现在不同基底之间二维材料的高效率、高质量转移即转移技术，是实现二维材料异质结及柔性器件应用的关键之一．与基于铜基底的大面积石墨烯制备及相应转移技术不同，化学气相沉积(chemical vapor deposition, CVD)制备的TMDs原子晶体材料(包括单晶纳米片和多晶薄膜等)，一般生长于硅、蓝宝石及氮化镓等耐高温衬底，如何将其转移至柔性聚合物等目标衬底上，并拓展其应用，特别是对柔性电子的应用方显得尤为关键．关于石墨烯的转移技术在许多文献中已有论述[1-8]，目前，以TMDs为代表的二维半导体转移方法，虽与石墨烯有相似之处，但又有不同，本文针对近年来继石墨烯之后发展的二维半导体转移技术，主要包括湿法转移、干法转移、表面能辅助法、热释放胶带转移、鼓泡转移及真空热压法等方法，评述其主要研究进展．

1 湿法转移

1.1 直接腐蚀基底

与铜基石墨烯转移类似，湿法转移的基本步骤包括：① 在生长有二维材料的基底上旋涂聚合物，待其固化形成支撑和保护层；② 以特定溶液溶解基底，使二维材料脱离原始基底，通过目标基底“捞取”溶液中被聚合物支撑的二维材料，将其转移到目标基底；③ 溶解掉支撑层，经去离子水反复漂洗腐蚀液，烘干即可实现二维材料的转移．湿法转移过程如图1，该方法简单易行，是目前最常用的一种二维半导体转移技术．

图1 湿法转移过程示意图Fig.1 Schematic diagram of the wet transfer process

由于聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate, PMMA)具有易旋涂、固化和溶解去除的优点， WANG等[9]利用PMMA作为支撑的湿法转移技术，实现SiO2/Si基底上生长的TMDs阵列转移，其具体步骤为：① 在平整的TMDs/SiO2/Si表面旋涂PMMA(950 A4)胶体，加热使其固化；② 将PMMA/TMDs/SiO2/Si置于KOH溶液中以溶解SiO2，之后用新的硅基底“捞取”PMMA/TMDs；③ 烘干，再用丙酮、去离子水去除表面PMMA，即完成转移． ELAS等[10]利用PMMA也实现了单层WS2在SiO2/Si片上的转移，不同的是在溶解SiO2时使用了HF溶液，实验证明，HF溶液在溶解SiO2时比KOH效果更好．此外，蓝宝石常被用作耐高温外延生长基底， LIU等[11]利用加热的NaOH溶液腐蚀蓝宝石(加速蓝宝石的溶解)，实现了MoS2的转移．总之，这种湿法转移技术和石墨烯的PMMA转移方法相似，简单易行且成功率高，其缺点主要有：① 转移过程中由于溶液挥发产生的表面张力作用，容易导致支撑层弯曲、拉升及折叠等，进而导致转移后的TMDs薄膜出现褶皱和撕裂；② PMMA残胶难以完全去除干净，TMDs与目标衬底界面存在外来物污染和水分子残留等，增加载流子散射，影响器件性能；③ 通常使用丙酮溶解PMMA，限制了部分易溶型柔性聚合物目标基片的使用．

为减少二维材料的破裂，避免PMMA残渣，使转移后的样品更加干净，研究人员又引入新的支撑层材料，即聚乙烯醇(polyvinyl alcohol, PVA)．PVA是一种水溶性高分子聚合物，高温下黏度降低，易溶解，且温度越高，溶解速率越快．2016年，NGOC等[12]使用PMMA/PVA作为支撑层，溶解PVA实现MoS2的转移，转移步骤为：① 在MoS2/SiO2/Si表面先后旋涂PVA和PMMA层；② HF刻蚀SiO2，将PMMA/PVA/MoS2置于0 ℃去离子水中洗掉刻蚀剂，转移到目标基底；③ 130 ℃溶解PVA移除PMMA，烘干完成转移．相对直接PMMA支撑的湿法转移，这种转移方法最大的优点在于PVA无需丙酮等溶液溶解，去胶更干净．基于PVA辅助技术的转移方法也成功用于如石墨烯和h-BN等其他二维材料上[13-14]．

1.2 聚合物溶解辅助转移

聚合物溶解辅助转移主要借助聚合物易溶解的特性，将其作为牺牲层完成转移．典型案例之一是利用耐高温和水溶性好的生长种子苝-3,4,9,10-四羧酸四钾酸盐(perylene-3,4,9,10-tetracarboxylic acid tetrapotassium salt, PTAS)． LEE等[15]首先在基底上放置PTAS种子，然后利用CVD法合成MoS2，再将去离子水滴于合成的MoS2表面(对比其他有机溶剂异丙醇、丙酮溶液，PTAS更溶于水)，由于PTAS的水溶性和MoS2的疏水性，导致MoS2破裂，悬浮于水滴表面，最后用目标基底捞取即可，如图2．利用此方法，可将其转移到聚二甲基硅氧烷(polydimethyl siloxane, PDMS)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene terephthalate, PET)及高定向热解石墨(highly oriented pyrolytic graphite, HOPG)等多种基底．相对传统湿法转移，该方法虽然避免了刻蚀生长基底带来的化学污染，但由于在转移之前，缺少预先旋涂PMMA等聚合物支撑层，容易导致转移后的MoS2破裂，不适合大面积MoS2转移．

(a)不同溶剂滴在CVD生长的MoS2表面之后样品光学照片；(b)水滴转移MoS2/SiO2/Si以及转移至新衬底PDMS过程；(c)转移后的MoS2/PDMS(右)和原始基底(左)；转移到不同衬底(d) PDMS，(e) HOPG和(f) PET 的光学照片图2 利用PTAS生长的转移方法及转移到不同基底上的MoS2光学照片[15]Fig.2 Illustration of transfer method based on PTAS and optical images of transferred MoS2 on different substrates[15]

基于PVA良好的水溶性，SALVATORE等[16]在硅基底上旋涂PVA作为底部牺牲层，然后旋涂PMMA支撑层，再在机械剥离的MoS2微晶上构造顶栅型晶体管，通过溶解PVA释放基底，最后使用聚酰亚胺塑料衬底“捞取”器件，实现了聚酰亚胺基底上基于机械剥离的MoS2微晶柔性晶体管制备，如图3．测试结果表明，该柔性基底上MoS2的迁移率达19 cm2/(V·s)，开关比超过106，较好地保留了原始机械剥离的MoS2微晶的电学性能．

(a)晶体管基本结构图，源/漏为沉积100 nm Au薄膜；(b)电子束蒸发Cu(50 nm)和Al2O3 (25 nm)分别形成栅电极和接触；(c)整个结构置于水中，PVA溶解，暴露PMMA胶体；(d)PVA溶解后，Si片沉底，PMMA支撑的晶体管漂在水上；(e)新衬底聚酰亚胺薄膜捞取；(f)转移后的器件弯曲图图3 基于晶体管结构PVA溶解辅助转移过程[16]Fig.3 Illustration of water-soluble PVA-assisted transfer process[16]

2 干法转移

干法转移也是二维材料常用转移方法之一，其转移过程为：① 将机械剥离的TMDs贴于黏弹性较好的PDMS上，把glass slide/PDMS/TMDs和目标基片分别固定在位移台和样品台上；② 通过精确位移使二维材料对准目标位置，并下降至接触样品，在提升glass slide/PDMS时，由于TMDs与目标基底间黏附力大于PDMS与TMDs之间的黏附力，TMDs薄片将停留在目标基底，此时即完成转移．转移的材料可以是石墨烯、MoS2及h-BN等二维材料[17-19]．此过程中的PDMS，也被形象的称为“图章”，基于上述方法，YANG等[19]在预先沉积有源漏金属电极的SiO2/Si基底上实现了MoS2转移，成功制备晶体管器件，如图4．为降低电极和MoS2之间的接触电阻，对MoS2晶体管进行退火处理，可进一步提高MoS2晶体管的性能，其迁移率达到76 cm2/(V·s)，开关比超过1×107．

(a)预先处理的目标衬底；(b)PDMS/MoS2对准目标基底；(c)按压图章；(d)升起图章；(e)MoS2停留在目标衬底；(f)最终器件扫描电子显微镜图图4 基于晶体管基底直接干法转移过程[19]Fig.4 Illustration of the dry-transfer process based on the transistor substrate[19]

上述干法转移技术虽然简单干净，但其成功率不高，主要由于使用PDMS机械剥离二维材料时的黏附力弱，剥离过程比较困难．2017年，MA等[20]借助毛细管力进一步提高了转移成功率，实验巧妙利用由水蒸汽产生的“瞬时黏附”，增加了PDMS与二维材料间的黏附力，使机械剥离TMDs更容易，且水蒸汽短时蒸发，又能使其释放到目标基底上．如图5(a)所示，该方法首先将50 mL的去离子水放在120 ℃的加热台上使其蒸发，PDMS放在加热台上方，保持蒸汽流在其上方3～5 s，之后慢慢将其放在带有TMDs的原始基底上，几秒后从一侧将其揭起，借助干法转移的精准位移平台，将转移下来的PDMS/TMDs与目标基底接触，水蒸气蒸发，黏附力减弱，从而将TMDs转移到目标基底上．通过有蒸汽与无蒸汽处理的PDMS转移对比明显可见，预先用蒸汽处理的PDMS其剥离和转移过程更成功，如图5(b)．MA等还利用该转移方法制作了石墨烯场效应管，将石墨烯转移到带有金属电极的SiO2/Si基底上，其载流子迁移率可高达48 820 cm2/(V·s)．该转移方法不仅简单干净，而且大大提高了干法转移成功率．

图5 基于毛细管力的干法转移[20]Fig.5 Capillary-force-assisted dry transfer[20]

与湿法转移相比，这种通过物理吸附转移的方法，在转移过程中没有引入任何化学液体，避免了化学污染，较好保证了转移后材料表面洁净、无残留物. 借助精密位移台对位置的精准控制，可以便捷准确地在不同衬底间，实现绝缘体、半导体及金属等不同导电类型的二维层状晶体间的叠加，是构造高品质二维异质结，进而研究异质结本征物理特性的一种高效实验室方法．但受到微动平台移动范围，以及大尺度精密机械位移台成本较高的限制，该方法不适于大面积连续薄膜的转移．

3 表面能辅助法

表面能辅助也称为“wedging transfer”，最早由SCHNEIDER等[21]通过实验，将两侧黏附疏水性聚合物的玻璃片放入水中，两侧聚合物在水的作用下被剥离，进而可根据支撑层材料和生长基底对水的不同作用，实现材料转移，并将这一性质巧妙地运用到石墨烯的转移上．2014年，LI等[22]利用支撑层材料和生长基底对水的不同浸润性，实现了MoS2在SiO2上转移，具体步骤为：① 在MoS2/SiO2/Si旋涂聚合物支撑层左旋聚乳酸(poly-l-lactic acid, PLLA)，切割支撑层边缘暴露衬底；② 旋涂PDMS，在边缘处滴一层水，由于PLLA/ MoS2的疏水性和SiO2亲水性，水滴浸入，PDMS/PLLA/MoS2从SiO2/Si上剥离，转移至目标基底；③ PDMS加热剥离，50 ℃二氯甲烷溶解PLLA，清洗、烘干即可．与湿法溶解基底的方法相比，该方法减少了由湿法产生的气泡和薄膜取出时的应力，可快速完成转移；但因引入PDMS和PLLA等，这些聚合物材料在溶解时，难免会对二维材料表面造成残留污染．

同年，GURARSLAN等[23]发展了更为简捷的表面能辅助转移方法，利用支撑层聚苯乙烯(polystyrene, PS)，实现了蓝宝石上MoS2的转移，如图6．其步骤为：① 在MoS2/sapphire上旋涂PS，表面滴一层水滴，通过切割样品边缘使MoS2/SiO2侧面留出缝隙，由于MoS2具有疏水性，而蓝宝石具有亲水性，水滴自动渗透到MoS2和基底界面，使得MoS2缓慢脱离生长基底；② 将附有MoS2的PS层直接转移到目标基底；③ 用甲苯溶解掉PS，即完成转移．实验表明，此方法对WS2的转移有效适用[24]，转移过程简捷，溶解PS产生的残渣更少，且蓝宝石基底可以经过高温处理后重复使用．另外，相对PMMA湿法转移，PS与MoS2之间有较强的吸附力，转移后的MoS2表面更完整．2017年，研究人员利用PDMS代替PS，实现了晶圆级尺寸的自动化转移[25]，且转移质量较完整、干净．

(a)蓝宝石基底上CVD生长的MoS2样品；(b)表面旋涂PS；(c)浸入水中；(d)侧面切割；(e)水浸入MoS2和基底界面；(f)MoS2脱离基底；(g)转移至SiO2/Si；(h)去除PS图6 表面能辅助转移过程[23]Fig.6 Illustration of the surface energy assisted transfer process[23]

4 热释放胶带辅助法

热释放胶带一般由PET薄膜基底上涂覆热敏发泡黏合剂制成，通过加热可以控制薄膜的黏附力，一般加热后胶带自动失去黏性，被用于精密器件加工、临时定位以及电子元器件的印刷等[26]．2015年，LIN等[27]在借助热释放胶带首次实现了MoS2的转移，如图7．其步骤为：① 在CVD生长MoS2/SiO2/Si基底上热蒸发Cu薄膜；再将热释放胶带与Cu/MoS2/SiO2/Si平整地紧密贴合，直接剥离胶带，即可将胶带/Cu/MoS2层转移至目标基底；② 将其加热至120 ℃，胶带失去黏性自发脱落；③ 通过化学腐蚀剂刻蚀薄膜，完成转移．由于Cu与MoS2之间比MoS2与SiO2间有更强的黏附力，在热释放胶带支撑下，可通过“干法”转移的方式，直接将其从初始衬底上完整剥离．该方法在胶带与MoS2之间巧妙地引入金属铜薄膜，其优点表现在：① 既保护MoS2薄膜，又减小胶带与MoS2的直接接触以及剥离可能带来的薄膜破裂；② 没有使用聚合物胶体支撑，由于化学置换反应腐蚀铜比除胶更干净，避免了除胶带来的污染；③ 热释放胶带转移能够快速剥离，整个流程方便、快捷．值得注意的是，这种方法也被广泛应用在SiC外延生长石墨烯的转移上[28]．

(a)为热释放胶带转移过程示意图与相应样品照片；(b)PMMA湿法转移前(1)和转移后(2)光学照片对比；热释放胶带转移前(3)和转移后(4)光学照片对比；PMMA转移(5)和热释放胶带转移(6)的样品SEM对比图7 热释放胶带辅助转移过程和样品转移前后光学照片、SEM，并与PMMA湿法转移对比[27]Fig.7 Illustration of thermal release tape assisted transfer process and optical images and SEM of the sample before and after transfer, contrasted with PMMA wet transfer[27]

2016年，ZHAO等[29]巧妙利用不同材料间的黏附力差异，将热释放胶带法延伸拓展，实现单层MoS2及其阵列的转移，其具体过程如图8．首先，在CVD生长的MoS2旋涂PMMA，之后用电子束光刻将PMMA图案化处理，接着沉积一层Au，用热释放胶带剥离，完成MoS2的图案化转移. 其核心是利用材料之间的吸附能差异，即F(Au/MoS2)>F(MoS2/SiO2)>F(PMMA/ MoS2)， 与Au直接接触的MoS2由于较大的黏附力将直接被顶部胶带剥离，更重要的是PMMA也被剥离，留下干净的在原始衬底上的MoS2阵列．进一步研究发现，该方法选择合适的金属至关重要，再次证明不同材料介面间黏附力的差异是实现选择性剥离的关键． 该实验研究还证明，利用该方法制备的晶体管阵列比传统反应离子刻蚀(reactive ion etching, RIE)法具有更好的迁移率和开关比．

(a)—(f)转移过程；(g)为沉积Au的MoS2阵列光学照片；(h)Au剥离后MoS2阵列光学照片；(i)宽度为100 nm MoS2条带阵列的原子力显微镜图图8 热释放胶带辅助转移法[29]Fig.8 Illustration of thermal release tape assisted transfer method[29]

5 鼓泡转移法

与石墨烯电化学鼓泡转移类似[30]， YUN等[31]利用电化学鼓泡实现了金箔上WS2的转移，并与PMMA湿法转移进行比较(图9)．首先，在WS2/Au旋涂PMMA，然后构造电解池，电解质为NaOH溶液，阳极为Pt箔，阴极为PMMA/WS2/Au，通电后，阴极Au附近产生H2，使Au从PMMA/WS2上剥离，最后转移到目标基底．可见，湿法转移容易出现杂质，而电化学鼓泡转移后的WS2较干净，但由于气体的随机膨胀易使WS2表面产生裂纹．

(a)WS2/Au电化学鼓泡转移与PMMA湿法转移过程；(b) PMMA湿法转移后WS2光学图与(c)电化学鼓泡转移后对比；(d)WS2/SiO2/Si的AFM图；(e)基底重复利用，多次生长WS2后基底的显微光学照片与相应拉曼光谱(插图)图9 电化学鼓泡转移法[31]Fig.9 Illustration of electrochemical bubble transferprocess[31]

基于电化学鼓泡转移的思想，MA等[32]借助超声鼓泡转移实现在生长基底云母上MoS2的转移. 该方法主要借助超声波，在二维材料和生长基底间产生大量微型气泡，通过气泡崩塌在界面间产生强大的作用力，从而将材料从生长基底剥离，由于转移过程中没有对基底造成破坏，鼓泡转移法也被称为“绿色”转移方法，其转移过程如图10．首先，将旋涂的PMMA/MoS2/云母放在超声清洗机中，PMMA/MoS2快速从基底上剥离漂在表面，然后转移至目标基底，最后丙酮溶解PMMA即可．与石墨烯中电化学鼓泡转移不同，该方法利用超声波产生气泡，操作更简捷干净，且没有化学刻蚀，生长基底可以重复使用．

(a)PMMA/ MoS2/生长基底分层原理；(b)微观转移；(c)—(e)具体操作过程图10 MoS2超声鼓泡转移图[32]Fig.10 Illustration of ultrasonic bubbling transfer of MoS2[32]

6 真空热压法

无论是传统的湿法转移还是干法转移，很难实现大面积异质结组装，为方便制备大面积二维材料异质结结构，KANG等[33]采用真空热压法实现了多层二维材料组装的异质结．步骤如图11(a)．① 构造初始层L0作为“图章”层： 首先在CVD生长的TMDs/SiO2/Si表面旋涂一层PMMA，在180 ℃时加热10 min使其固化；然后在其表面粘附一层热释放胶带，借助热释放胶带机械剥离PMMA/L0/SiO2/Si，使PMMA/L0从SiO2/Si上分离. 该剥离无化学刻蚀，能保持裸露的L0表面干净.② 真空腔体中堆叠：首先，通过载玻片将热释放胶带/PMMA/L0安装在真空支撑台顶部，真空腔体底部放置另一种需要转移的二维材料层(L1)，将腔室真空抽至200 mTorr，底部加热150 ℃，之后缓慢降低支撑台，使热释放胶带/PMMA/L0与L1/SiO2/Si接触10 min.③ 二次剥离和重复性真空堆叠：为提高机械剥离的质量，将PMMA/L0/L1/SiO2/Si加热110 ℃释放已使用的热释放胶带，180 ℃退火10 min增加接触层间的黏附力；然后在PMMA/L0/L1/SiO2/Si上黏上一层新的热释放胶带，样品通过载玻片固定在顶部支撑台．最后通过机械剥离，热释放胶带/PMMA/L0/L1从基底上分离. 依次重复，堆叠L2、L3、L4、…直至一定堆叠层数.④ 转移和释放：将支撑的堆叠膜转移至目标基底，加热至110 ℃移除热释放胶带；180 ℃退火30 min后冷却，确保堆叠层与目标基底间有更强的黏附力，最后使用丙酮或真空退火的方式去除顶部PMMA即可．此外，也可使用中间有孔洞的热释放胶带机械剥离，并将其转移至电镜网格等特殊目标基底上，制备自支撑悬浮结构．

图11(b)展示了光学照片下堆叠膜的存在，图11(c)为转移系统在真空和空气下的AFM对比图，可以明显看到真空环境下膜表面更加平滑，而空气中的膜表面比较粗糙．图11(d)为真空热压法(实线)和传统干法转移[33]下(虚线)的MoS2薄膜X射线衍射(X-ray diffraction, XRD)检测对比，可见，真空热压法下薄膜的特征峰强度高于传统的干法转移技术的5倍，峰位也与理论计算值接近．真空热压法能有效保持界面结构的相干性以及界面膜的干净度．图11(e)为MoSe2/MoS2/WS2堆叠的扫描透射电子显微镜图，MoSe2(顶部)和MoS2(中)与电子束平行，表明在二维材料晶格不匹配时也能实现二维材料的垂直堆叠(MoSe2的晶格常数比MoS2大)．

真空热压法提供了一种简捷高效的大面积构造不同二维材料垂直堆叠异质结结构的方法，对组装复合新材料，特别是制作大面积超薄异质结多功能集成器件具有指导意义．

(a)真空热压多层堆叠过程；(b)堆叠MoS2(L0)后的光学照片(左图，5 cm宽晶片)，堆叠3层MoS2(L2，L1，L0)后的光学照片(右图，方形尺寸2.5 cm)；(c)真空(左)和空气(右)中3层MoS2堆叠底部L2的原子力显微镜对比图(2 μm×2 μm)；(d)真空热压法堆叠(实线)和传统干法转移(虚线)下4层MoS2的XRD对比图(插图为原始界面间距(左)和污染界面间距(右)堆叠膜的X射线衍射对比图)；(e) MoSe2/MoS2/WS2堆叠的扫描电子显微镜图，扶手椅结构的MoSe2(顶部)和MoS2(中)图11 真空热压法的转移过程示意图[33]Fig.11 Illustration of programmed vacuum stack transfer process[33]

结 语

综上，基于TMDs的二维半导体与石墨烯同属范德瓦尔斯层状材料，由于生长方式的不同，其转移技术在借鉴石墨烯转移方法的基础上也各具特色．表1从转移原理和优缺点方面比较了几种主要的转移方法，可见，除了传统湿法转移相对比较成熟，干法转移主要适用于组装异质结结构的二维原子晶体；表面能辅助和热释放胶带一般用于较大面

表1 过渡金属硫化物几种转移方法对比

积转移二维原子晶体至目标衬底，特别是热释放胶带辅助可以不用“转移”，直接在原始基底上构造阵列结构，这种方法大大减少了成本及工艺流程的复杂度，为后续转移技术提供了新的思路；鼓泡转移通过电化学或超声方式产生气泡使界面层分离，操作更简便快速；2017年报道的真空热压法提供了一种大面积组装多层异质结的有效手段[33]．

总之，理想的二维材料转移技术要求：① 减少对二维材料表面的破环，特别是单层材料，应尽可能保证其表面光洁完整，无污染，最大限度保证其本征特性，实现“高保真”转移；② 转移过程兼容不同性质的基片上，有利于扩展其使用范围；③ 可重复使用生长基片；④ 简单易操作，绿色无污染；⑤ 兼容大面积自动化生产需要，如石墨烯的卷对卷技术[34-36]．相信随着研究的深入，新型转移技术将为拓展二维材料的应用铺平道路．同时也应注意到，有些无须转移，直接在衬底上制备二维材料电子器件的方法陆续显现，如全喷墨打印技术[37]，可直接构造异质结结构，也将极大地推动二维原子晶体半导体材料与器件的研究和应用．

基金项目：国家自然科学基金资助项目(61475030，61522403，61605024)

作者简介：李 春(1980—)，男，电子科技大学教授、博士生导师、国家自然科学优秀青年基金获得者. 研究方向：光电功能材料与器件. E-mail: lichun@uestc.edu.cn

引文：李 春，胡晓影，何天应，等. 二维原子晶体半导体转移技术研究进展[J]. 深圳大学学报理工版，2018，35(3)：257-266.

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