燃料包壳破损工况下移动式废液处理系统累积剂量水平评估初探

于博 汪再恒 林川渝 高赫男 韩孝东

摘      要： AP1000移动式废液处理系统用于处理超标化学废液或事故工况下的放射性废液，处理后的废液满足液态流出物的排放标准。采用蒙特卡罗方法估算了AP1000核电站在0.25%燃料包壳破损情况下，移动式废液处理系统连续处理放射性废液30 d后，距离屏蔽30 cm处的剂量水平，验证了现有76 mm碳钢屏蔽的有效性，为运行人员的辐射防护提供了参考依据。

关  键  词：AP1000; 0.25%燃料包壳破损; 剂量水平; 蒙特卡罗方法

中图分类号：TL 12      文献标识码： A       文章编号： 1671-0460（2019）09-2116-05

Abstract： AP1000 mobile liquid waste processing system was designed to process chemical and radioactive liquid waste. A preliminary shielding assessment was carried out to determine the dose rates in the operations area of the mobile unit at a 30 cm distance from the outer surface of the steel shielding surrounding the process vessels. A vessel compartment shielding thickness of 7.62 cm （3 in） was evaluated.

Key words： AP1000;  0.25% cladding rupture; Dose rate;  Carlo monte

AP1000移动式废液处理系统设计用来处理超标化学废液和事故工况下的放射性废液，处理后的废液满足液态流出物的排放标准（GB14587-2011《核电厂放射性液态流出物排放技术要求》）。该系统包括三个独立的6 m长的集装箱，分别是：CTS（化学废液处理系统）、RTS（0.25%燃料包壳破裂废液处理系统）和LTS（蒸汽发生器管道破裂废液处理系统），处理量分别为：1.14、1.14、4.54 m/h。

每个集装箱配备一套平板拖车，便于运输至需要处理废液的地方，可提供6～8个反应堆的使用。当任何一个反应堆需要废物进行处理时，将相应的移动式处理车开到卡车泊位，进行必要的水电气连接后，开始进行废液处理。废液由核岛侧泵打到移动式处理车，处理后返回至厂区进行监测排放。

每个集装箱都配有两个活性炭床和4个离子交换树脂床。在废液处理过程中，放射性主要累积在树脂和活性炭床上，且随着时间的延长，放射性会越来越高。因此，在活性炭床和离子床外增加了76 mm碳钢屏蔽，用于保护工作人员。移动式废液处理车透视图见图1。

1  RTS系统介绍

0.25%燃料包壳破损的情况下，放射性废物先经过核岛侧WLS（核岛放射性液体废物处理系统）处理后再进入移动式废液处理系统进行进一步处理。

RTS系统处理流程如图2所示，放射性废液先进入预处理装置，经过化学调整后由进液泵输送至一级活性炭过滤器，去除较大颗粒物质;在进入二级活性炭过滤器之前由AIMS（先进注入法系统）进行加药处理，去除胶体物质;再通过二级活性炭过滤器进行进一步过滤;后经过两个阳离子交换树脂床去除废液中的阳离子核素，一个阴离子交换树脂床去除阴离子核素，最后经混合离子交换树脂床进一步处理，处理后的废液返回电站进行监测排放。

移动式废液处理系统处理放射性废液采用的是动态法交换[1]，采用活性炭床进行预处理，離子交换树脂床进行进精处理。

活性炭吸附采用多孔的颗粒活性炭作为深床 过滤的介质，用于吸附废液中的颗粒、胶体等。美国 压水堆核电厂多采用此处理方法，作为下游离子交 换处理的预处理工艺。如Diablo Canyon核电厂 、Comanche Peak核电厂等的运行经验表明，活性炭吸附对废液中的微量有机物、I和颗粒都具有很好的去除效果，去污因子可达到10[2]。

离子交换是核电厂放射性废液系统最常用的 处理工艺，对废液中以离子形态存在的核素具有很 好的去除效果。几乎所有的核电厂废液处理都会用 到离子交换[3]。

考虑到包壳破损废液中阳离子数量较多，故在活性炭床后设置两个阳离子交换床，一个阴离子交换床，最后设置一个混合离子交换床。

本文主要讨论在0.25%燃料包壳破损的情况下，RTS移动式废液处理系统连续运行30 d后，距离屏蔽30 cm处的剂量率，验证现有屏蔽是否能满足要求。同时，考虑当废液不经过核岛WLS系统预处理的情况下，连续运行30 d后，距离屏蔽30 cm处的剂量水平，为运行人员的辐射防护提供参考依据。

2  源项计算

2.1  放射性去除率

根据AP1000设计文件，确定RTS系统的输入源项[4]，见表1第1列核素。

正常情况下，0.25%燃料包壳破损废液需先经过电站WLS预处理后再由RTS进行进一步处理。WLS系统主要采用一台阳床与两台混床的离子交换处理工艺，进行放射性废液的净化处理[5]。根据运行经验可知道，压水堆核电站WLS的总去污系数可达到1 000，即进入RTS系统的废液其放射性已经减小至原来的1/1 000。

某过滤床的去污系数定义为：流入该过滤床的废液的放射性活度与流出该过滤床的废液的放射性活度之比，根据设计文件及压水堆核电站运行经验，得到各过滤床的去污系数列于表1。

第i个过滤床对核素j的去污系数DFij定义为：核素j流入过滤床i的放射性流入率Aij进与核素j流出过滤床i的放射性流出率Aij出之比，即：

随着处理过程的进行，放射性核素累积在过滤床上，从而被去除，第i个过滤床对核素j的放射性去除率定义为：核素j流入过滤床i的放射性流入率与流出过滤床i的放射性流出率之差，代入公式（1），得到式（2）

以Co-58为例说明计算过程，Co-58进液的放射性活度浓度为0.070 3 MBq/m?，RTS处理速度为1.14 m?/h，二者相乘可以得到1号活性炭床Co-58的放射性流入率：

1号活性炭床对Co-58的去污系数为1，将其带入到公式（2），得到1号活性炭对Co-58的放射性去除率

由于2号活性炭核素i的放射性流入率与1号活性炭床核素i的放射性流出率相同，故可求得2号活性炭床核素Co-58的放射性流入率 ，即：

按照以上方法计算活性炭床和离子交换树脂床对每种核素的放射性去除率，得到结果见表2。

3  源项整合

假设RTS系统连续运行30 d后才更换树脂和活性炭，树脂及活性炭床上累积了大量放射性核素，是移动式处理车内放射性的主要来源。考虑到核素会持续衰减，尤其是短寿命核素，故需对源项进行整合。

核素j在过滤床i上衰减时间t后的放射性活度。

根据公式（4）计算各核素的整合源项，见表3。考虑到放射性主要累积在两个阳离子交换树脂及一个阴离子交换树脂床上，故表3中仅列出这三个过滤床上核素的整合源项。

4  屏蔽计算

蒙特卡罗方法（MC）是通过模拟大量粒子行为并且 记录它们平均行为的某些特征来得到输运方程的解[6]。

Micro Shield 是一款由美国格罗夫软件公司推出的基于MC方法的软件，可用于计算光子剂量率。该软件实现了建模的可视化，并以其简单易学、节省机时等诸多优点被广泛用在当今辐射防护设计行业中。

本文使用Micro Shield软件进行模拟，对屏蔽的有效性进行验证。

RTS系统俯视图简图见图3所示，1、2号床装载活性炭，3、4号床装载阳离子树脂，5号床装载阴树脂，6号床装载混树脂。六个过滤床分别布置在移动式处理车两侧，外面有76 mm碳钢屏蔽。

活性炭过滤床和离子交换过滤床可简化为正圆柱体，计算位于圆柱体中心线上距离屏蔽30 cm处的剂量值，屏蔽模型见图4，材料成分及密度见表4。

将屏蔽模型、材料成分及源項等信息输入软件，得到连续运行30 d后，距离屏蔽30 cm处有效剂量率，由于首个阳离子床和首个阴离子床承担了去除放射性核素的最主要任务，这两个床上累积的放射性最高，故仅列出1、2号活性炭床和1号阳离子床、1号阴离子床距离屏蔽30 cm处剂量率。

分别计算0.25%燃料包壳破损废液由去污系数为1 000的WLS系统预处理后进入RTS系统进行处理的情况和废液不经过WLS预处理，直接进入RTS系统进行处理的情况，得到的计算结果见表5。

5  结 论

首个阳离子交换树脂累积的放射性最高，连续运行30 d后，30 cm处有效剂量率可达到0.3 mSV/h，因此有必要缩短连续运行时间，以减少放射性累积。

若废液不经过预处理，直接进入移动式废液处理系统进行处理， 30 cm处的剂量率将成1 000倍增长，达到310 mSV/h。在这种情况下，现有的76 mm碳钢屏蔽显然不满足要求，需要增加额外的屏蔽，因此，在实际处理过程中必须对废液进行预处理，否则，需要增加额外的屏蔽，并缩短更换介质的时间。

参考文献：

[1]何炳林. 离子交换树脂的知识介绍[J]. 沈阳化工（当代化工）， 1981 （01）： 14-31.

[2]K L. James， et al. The Impact of Ion Exchange Media and Filters on U.W Processing[C]. Waste Management， 1992（2）：1575-1579.

[3]IAEA. Application of Ion Exchange Processes for the Treatment of Radioactive Waste and Management of Spent Ion Exchange[R]. VIENNA： International Atomic Energy Agency， 2002.

[4]Westinghouse Electric Company. AP1000 Design Control Document Revision 17[R].

[5]SNERDI. CAP-WLS-M3-001放射性液体废物处理系统说明书[M]. 2012.

[6]许淑艳. 蒙特卡罗方法在实验核物理中的应用[M]. 北京：原子能出版社，1996： 1-28.