反向旋转圆偏振双色激光场驱动下氩原子非顺序双电离研究

钱丽洁 杨岩 孙真荣

摘要：在经典系综模型下，研究了氩（Argon，Ar）原子在800 nm和400 nm反向旋转圆偏振双色（Counterrotating Circularly Polarized Two-Color，CRTC）激光场驱动下的非顺序双电离（Non- SequentialDouble Ionization，NSDI）过程.理论分析了激光强度、双色场强度比、脉冲相对相位，以及激光脉冲宽度等光场参数对非顺序双电离机制及其量子产率的影响，得到了双电子能量的时间演化谱：发现并分析了两种不同的非顺序双电离机制：讨论了电子返回碰撞能对不同非顺序双电离过程的影响.

关键词：非顺序双电离;双色激光场;经典系综模型;电子碰撞;多电子动力学

中图分类号：0562.5

文献标志码：A

DOI： 10.3969/j.issn.1000-5641.201922010

0 引 言

当原子或分子与强激光场相互作用时，会发生很多新颖的物理现象，如非顺序双电离（NSDI） [1-3]、阈上电离（Above-Threshold Ionization，ATI）[4]、高次谐波产生（High Harmonic Generation.HHG）[5]等.对于非顺序双电离的解释，最重要的两种解释是抖落机制[1]和重散射机制[6]：抖落机制中，第一个电子的快速出射会使离子核突然失去屏蔽，势垒重新排列，导致第二个电子的同时电离，这个过程对光偏振特性和光波长并不敏感;而重散射机制中，第一个電子在光场中可以隧穿或者越垒电离，然后在激光场的驱动下震荡运动，当电场反向时部分电子可以返回到离子核，使第二个电子通过非弹性碰撞电离或者到达激发态，再在光场的作用下电离.后续的研究发现，非顺序双电离的增强效应主要发生在线性偏振场中，而在圆偏振场中则会受到抑制[7-8]，因此目前主要采用重散射机制来解释非顺序双电离.

在过去的20年里，大量的研究都聚焦在线偏振光场诱导的电子非顺序双电离，而对于原子分子体系在多脉冲构成的多维复杂光场中的双电离研究较少.相比于单色光场，多色光场除了可以在时域、频域进行调控以外，还可以从空间形貌、相对相位、电场强度比等多个方面来研究电子的电离过程，这已经成为近年来研究原子分子体系多电子电离机制、调控阿秒时间尺度的多维电子动力学的热门手段.2015年，Mancuso等探索了一个重要的机制：双色圆偏振激光场中的强场电离[9].与以往使用线偏振驱动场的工作不同，他们探测了在二维平面上驱动的电子轨迹，从而将隧穿角与重散射角分离开来;同时他们发现使用反旋转场存在显著的电子一离子重散射，使用共旋转场则不存在此现象.之后，他们又尝试改变二次谐波场与基频场的强度比，以优化电子一离子重散射[10]，2016年，Chaloupka等分析了氦原子在双色反向旋转圆偏振激光场中的双电离[11]，结果表明，在反向旋转场中非顺序双电离几率较高，通过改变两个场的相对强度，可以改变不同的电离途径，从而实现对强场过程的独特控制.而Eckart等研究的由反向旋转圆偏振场组成的激光脉冲对Ar原子的非顺序双电离[12]，同样得出了双电离几率与两个场的相对强度密切相关，并表现出与强度有关的膝状结构;他们认为双电离是由一束几乎单能的再聚合电子驱动的，其强度和能量可以由场参数控制.最近，Ma等采用半经典模型研究了镁原子在CRTC激光场场中的非顺序双电离[13]，结果表明，电子的角分布与双色场的强度比有强烈的相关性;他们对非顺序双电离轨迹进行回归分析后发现，改变双色场强度比可以控制非顺序双电离中电子对的出射时间.

以上这些结果在其他的实验和理论模拟中已得到了证实[14-16]，但是这些研究都主要集中在双色场强度比对非顺序双电离增强的调控.本文使用经典系综模型[17]，更深入地研究了CRTC激光场中不同光场参数对Ar原子的非顺序双电离动力学的影响;通过理论计算，分析了激光强度、双色场强度比、脉冲相对相位以及激光脉冲宽度等光场参数对非顺序双电离机制及其量子产率的影响，得到了双电子能量的时间演化轨线，解析出了两种不同的非顺序双电离机制，并讨论了电子返回碰撞能对于不同非顺序双电离过程的影响.响.

1 经典系综模型

本文采用的经典模型是Eberly等人建立的软核势能模型[17].第一步是建立模型原子的微正则系综，本文将系综中每个双电子原子的能量固定为基态能量.首先在原点处放置双电子原子的原子核（之后假设核是不动的），然后随机分配两个电子的位置和动量，使总能量等于给定的原子基态能量;之后在无场条件下两个电子运动一段时间后（一般时长为200 arbitrary.units（任意单位，本文用缩写“a.u.”，下同）），就可以得到稳定的初始系综.初始系综的哈密顿量表达式为

式（1）中，Pi和ri是第i个电子的动量和位置，rij是第i和第J个电子的距离，使用软核参数a和b来稳定模型原子，a根据原子种类取不同值来防止自电离，b通常取0.1 a.u.来避免数值奇点，Etot是原子的第一第二电离能之和（对于双电离）.本文取a= 1.5，b=0.1， Etot=-1.59.给定了总能量，电子的动量和位置可以随机分配.先在无场情况下进行自由演化，得到一个稳定的初始系综;然后加人光场，电子的运动遵循牛顿运动方程

第二步，在激光场的作用下经历足够长的时间演化后，得到每一时刻电子的位置和动量并记录下来.激光脉冲结束后，检测每个电子的能量f电子的动能、电子与核的势能以及电子之间的相互作用能之和），若两个电子的能量都大于零，则认为发生了双电离.本文定义碰撞时间为第一个电子电离后两个电子间相互作用能最大的时刻.

2 光场参数对双电离几率的调控

在本文的计算中，使用800 nm圆偏振激光作为基频场（Lr），偏振方向相反的400 nm圆偏振激光作为二次谐波场（/b），组合成反向旋转圆偏振双色场.为了使不同强度比下的固定激光强度IO对应的组合电场振幅Eo保持不变，将基波（红光）和二次谐波（蓝光）激光脉冲分别表示为

式（3）、式（4）中，γE是二次谐波和基频激光脉冲之间的电场强度比，双色场强度比表示为Ib/Ir=γ2E，组合电场为E= Er+Eb，ψωr=0.057 0 a.u.和ωb=0.114 0 a.u.分别对应800 nm和400 nm波长激光脉冲的频率，f（t）表示高斯脉冲包络线，φ0表示两个光场间的相对相位.

图1所示为不同光场条件下的Ar原子双电离产率（DI yield）曲线.由前文可知，在单色圆偏振场中不可能发生非顺序双电离过程，因此800 nm圆偏振双电离产率曲线（绿色空心菱形符号）是单纯的顺序双电离产率，灰色区域中不同强度比CRTC激光场对应的双电离曲线都存在着非顺序双电离的增强.可以看到，当Ib /Ir为1和2时，Ar原子的双电离产率相差不大，且其非顺序双电离的增强效果要明显强于Ib //r为0.5和6时.在后续的计算中，本文采用的合场激光强度（Intersity）为对应于800 nm线偏振0.4 PW/cm2的光场强度（绿色实线标示处）.在此强度下，不同强度比的非顺序电离增强作用比较明显.

为了进一步了解Ib //r对非顺序双电离的影响，在保持总电场振幅不变的条件下，利用经典模型，本文得到了10 fs脉冲宽度（Pulse width）时不同Ib/Ir对应的Ar原子双电离产率，如图2（a）所示.由图2（a）可知，当/b//r逐渐增大时，双电离几率在/b//r=1.5处到达峰值，之后随着Ib /Ir的增大逐渐降低，在Ib/Ir>10后双电离几率基本保持不变.这说明，对应不同的双色场强度比，Ar原子的非顺序双电离增强效应不同，当Ib /Ir为1.5时，增强效果最大，双电离产率增强了约14倍（Ib/Ir=1.5时的雙电离几率峰值与Ib/Ir=14后的稳定双电离几率相比）.图2（b）展示了上述增强效应在同样的光场强度，不同脉冲宽度（指双色场的脉冲宽度）条件下的趋势.由图2（b）可以发现，Ar原子的非顺序双电离增强效应在不同脉冲宽度下具有几乎相同的变化规律，当Ib /Ir为1.5～2时具有最佳的增强效果（图中灰色区域）.

同时，脉冲宽度对双电离产率具有一定的调控作用，在图2（c）中，本文设定Ib /Ir的值为2，保持总光场强度不变，得到了不同脉宽对于非顺序双电离增强效应的调控曲线.在脉冲宽度在40 ～80 fs时，双电离产率具有最大值，非顺序双电离增强了约31%（脉宽为60 fs时的双电离几率峰值与10 fs时相比）.此外，双色场相对相位对双电离产率的影响同样得到了计算.图2（d）为6种不同脉冲宽度的CRTC激光场在Ib /Ir的值为2，光场强度为0.4 PW/cm2时，其对应的双电离产率与相对相位φ0的依赖曲线.由图（2）d可以看到，相比于改变Ib /Ir和脉冲宽度，相对相位对非顺序双电离的增强效应很弱，其调制深度（曲线中最大值与最小值之差与平均值的比值）<1%，且无论在短脉宽（5 fs，10 fs，15 fs）还是长脉宽（40 fs，60 fs）下，调制规律不变.

由上述计算结果可知，不同的光场参数对Ar原子在CRTC激光场中的双电离产率和非顺序双电离增强效应具有不同的调控效果.首先，双电离产率和非顺序双电离增强效应对双色场强度比Ib /Ir最为敏感，其调控范围远大于其他参数.为了解析Ib/Ir对非顺序双电离增强效应产生影响的原因，本文检验了大量不同Ib/Ir所对应的CRTC激光场电子的经典轨线，并根据其运动规律作出了Ib/Ir分别为o.5，2，6时的电场振幅（黑线）驱动电子轨线（红线）示意图，如图3（a）、图3（b）、图3（c）所示.结果发现，当Ib/Ir较低时（图3（a）），与单色圆偏振场相似，电子会在电场的作用下远离核，难以返回;而随着Ib/Ir的升高，电子仍然远离原点，但电子轨道中会出现很短的循环路径，在Ib/Ir为2时（图3（b）），电子以完美的三角形轨道不断地返回，重新遇到母体离子发生散射，导致非顺序双电离增强;最后，对于更高的Ib/Ir（图3（c）），可以观察到呈椭圆形的循环轨迹，电子很难重新返回母体离子，非顺序双电离的概率大大降低.

其次，脉冲宽度对非顺序双电离的增强具有一定的调控作用，其调控范围在0.6%～31.9%之间.在图2（c）中，在脉宽从10 fs增加到80 fs的过程中，双电离几率快速上升;之后，当脉宽从80 fs增大到200 fs时，双电离几率缓慢减小.可以认为，在脉宽在10 fs时，激光脉冲只持续几个光周期，第一个电子可以很容易地在电场峰值处电离，在电场诱导后与母体离子发生碰撞并发生双电离.在这种情况下，单次碰撞导致的非顺序双电离占主要地位，碰撞前的电子轨迹较短.随着脉宽增加到80 fs左右，除了单次碰撞外，电子多次碰撞发生的概率增大，使总的双电离几率提高，且碰撞前的轨迹拉长.在脉宽继续增大到200 fs的过程中，由于脉冲峰值强度变化缓慢导致第一个电子电离的几率有所降低，从而减小了双电离产率.综上所述，脉冲宽度对双电离产率的调节主要体现在对多次碰撞双电离几率和第一个电子电离几率的平衡，它并不能像Ib/Ir 一样，能彻底地抑制掉非顺序双电离过程或者令其产率大幅度上升.

最后，双色场相对相位对双电离产率和非顺序双电离的增强调控效果很弱，可以忽略不计.此外，值得一提的是，本文也计算了在不同光场强度下，上述光场参数对双电离的影响.结果表明，除了随着光场强度增加，双电离产率的绝对值有所增加以外，上述3个参数对双电离几率和非顺序双电离增强效应的调控规律保持不变.

3 电子总能量与返回动能的分析

由上文可知，双色场强度比Ib/Ir是调控Ar原子非顺序双电离增强最为重要的光场参数.为了更加深入地理解强度比是如何在双电离过程中增加电子碰撞几率、提升非顺序双电离产率的，本文从双电子动力学的角度进行了分析.众所周知，非顺序双电离过程的核心在于电子的重碰撞过程，只有同时满足电子与离子核发生碰撞且第一个电子所携带动能大于某个阈值（这个值在不同的非顺序双电离过程中会不同，后文会详细阐述）这两个条件，非顺序双电离才会发生.因此，可以认为双色场强度比的调控不仅可以提高电子发生回转与离子核碰撞的几率，而且可能对回转电子的动能产生影响.图4是不同强度比下两个电子在电离过程中的能量演化示意图.图4中，横轴是光场振荡的周期f Oscillation Cycle）数（T），纵轴是两个电子的能量（Energy），这里的能量是两个电子的动能、势能以及相互作用能之和.在这里，当其中一个电子的能量大于0时，认为它已经发生了电离;当两个电子的能量都大于0时，认为发生了双电离.通过这种电子之间的能量转化动力学图谱，可以清楚地辨析碰撞电离的机制以及其时间演化过程.

首先，从图4（a）、图4（b）、图4（c）中可以看到，电离后的电子返回离子核发生碰撞后双电离机制有两种：直接碰撞电离（Recollision-lnduced Ionization， RII）和碰撞激发电离（Recollision-inducedExcitation with Subsequent Ionization，RESI）.对于第一种情况，电子与离子核发生碰撞后，两个电子的能量迅速变大并电离（能量大于0以后），典型的电子能量轨线如图4（f）所示.对于第二种情况，返回电子与离子核发生碰撞后，一个电子发生了电离，而另外一个并没有直接电离而是被激发到激发态（能量大于0.63 a.u.，图4（a）中红色圆圈部分），一定的时间延迟后，在光场的诱导下再发生电离.这种碰撞激发电离可以分成两种类型：一种是返回电子碰撞后再次电离，而原本处于束缚态的电子（能量为-1.02 a.u.）被激发到了激发态随后电离;另一种是返回电子碰撞后自身回到了激发态随后电离，而原本处于束缚态的电子发生了直接电离.这两类碰撞激发电离过程的典型电子能量轨线如图4（d）、图4（e）所示.

除了图4所示/b//r=0.5，2，6时的情况，上面提到的两种不同的电离机制RESI和RII在不同Ib/Ir值下都有可能发生.为了准确地研究不同Ib/Ir对电离机制的影响，本文计算了脉宽为10 fs，光场强度为0.4 PW/cm2时，两种不同电离机制随Ib/Ir变化的情况，其变化曲线见图5.从图5中可以看到，在Ib/Ir从0.5增大到2的过程中，RESI的發生概率（Probablity）渐渐增大，在Ib/Ir=2时到达峰值，在非顺序双电离事件中占比84.7%，而RII则受到抑制，仅占15.3%;随后，RESI的发生概率又开始缓慢降低，在Ib/Ir=5后基本保持不变，RII随Ib/Ir的变化趋势则与RESI完全相反，且RESI始终在非顺序双电离中占主导地位.下面结合图6分析出现此现象的原因.

其次，对于不同的Ib //r，非顺序双电离事件的发生概率以及电离机制有明显不同.为了更准确地了解Ib/Ir对上述两种非顺序双电离机制的影响，本文计算了电子在返回碰撞时的动能，并作出了4种不同强度比情况下的分布图，如图6所示.图6中，纵轴表示返回电子的总数目（Counts），蓝色虚线表示双电离需要的能量（1.02 a.u.），红色虚线表示电子的激发能（0.63 a.u.）.这里，将蓝色和红色虚线中间的区域标示为I区，若返回电子的动能分布在I区，则碰撞后Ar+可以到达激发态;将红色虚线右边的区域标示为II区，在此区域，返回电子动能很大，可以将束缚电子直接电离，产生Ar2+.对4种不同情况下的电子动能进行统计，在图中，/b//r=1时返回电子的动能分布处于激发区I区的电子占总的双电离粒子数的14.48%，处于II区的电子为1.54%;Ib/Ir=2时，处于I区和II区的电子比例都比Ib/Ir=1时要有所增大，非顺序双电离过程得到了增强，得到的原子双电离几率更高;然而Ib //r继续增大后，在Ib/Ir=6，10时，本文发现电子的返回动能在I区的电子分布逐渐变少，II区的电子甚至逐渐消失，说明返回电子越来越难以使束缚电子到达激发态或者直接电离，非顺序双电离增强作用减弱，原子双电离几率随着强度比增加而降低，这与图2中所示的双电离几率随强度比的变化曲线是一致的.从图6中也可以看到，在不同强度比下，处于I区的返回电子占比始终比II区的电子占比更高，也就是说返回电子更可能将束缚电子碰撞激发，而不是使其直接电离，这就解释了图5中所示RESI在NSDI事件中发生概率更高的现象.由此可见，双色场强度比这个参数不仅可以调节电子回转与离子核发生碰撞的几率，更重要的是它可以对回转电子的动能进行调控，选择合适的强度比可以明显地增强Ar原子的非顺序双电离产率.

4 结 论

本文利用经典系综模型详细计算了在反向旋转圆偏振双色场中Ar原子的双电离机制和双电离产率，通过改变两束脉冲的激光强度、双色场强度比、相对相位和脉宽实现了对非顺序双电离产率增强效应的有效调控.结果表明，双色场强度比是核心的调控参数，当其值为1.5～2时，非顺序双电离产率增加了14倍.双色场强度比不仅能提高回转电子与母体离子发生碰撞的几率，更重要的是可以影响回转电子的动能分布，提高非顺序双电离产率.由于在圆偏振双色场中，返回电子的能量分布可以通过双色场强度比调控，从而可产生一系列连续可调的窄带电子能谱，这为产生可调谐的准单色真空极紫外光源提供了一个全新的思路和方法.

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（責任编辑：李艺）