压水堆燃耗库的开发与验证

彭 超，丁谦学，梅其良，付亚茹

(上海核工程研究设计院有限公司，上海 200233)

燃耗计算在核反应堆的核设计和屏蔽设计中具有重要意义，是反应堆堆芯燃料管理优化设计、核燃料增殖研究、结构材料的活化分析、以及乏燃料的后处理/贮存/运输等研究的重要基础。ORIGEN-S程序[1]是一个典型的点燃耗程序，广泛应用于核电站和后处理厂的设计中。该程序采用矩阵指数方法求解燃耗方程，该理论方法已发展成熟，但其计算精度主要取决于燃耗库的精度。然而，生成燃耗库的基础评价库处在不断更新完善中，如SCALE6.0[2]版本的ORIGEN-S燃耗库是基于ENDF/B-VI、FENDL-2.0和EAF-99基础评价库加工而来，而目前最新ENDF/B、FENDL以及EAF基础评价库的发布版本分别是Ⅷ.0、3.1D和2010。

鉴于此，本文开展了ORIGEN-S燃耗库加工方法的研究，开发了相应的辅助加工模块，实现大量核素燃耗库的自动加工。基于最新发布的ENDF/B-Ⅷ.0、FENDL-3.1D和EAF-2010基础评价库制作了压水堆用ORIGEN-S燃耗库，并与OECD/NEA发布基准题进行了对比分析，验证了此加工方法的正确性。

1 理论方法

核素的燃耗方程如公式(1)所示[1]：

(1)

式中：Ni(t)——核素i在t时刻的原子密度;

γim——核素m裂变产生核素i的裂变产额;

fik——核素k衰变成核素i的衰变分支比;

λk——核素k的衰变常数;

σij——核素j在中子的作用下生成核素i的平均截面;

σia——核素i的平均吸收截面;

σmf——核素m的平均裂变截面;

φ——空间—能量平均的中子通量密度。

ORIGEN-S采用矩阵指数法求解燃耗方程，此方法认为每个核素对所考虑核素的变化都有直接的贡献，燃耗方程(1)可写成公式(2)的形式。

(2)

公式(2)可以写成如下矩阵形式：

(3)

式中：N——核素浓度向量;

A——转化矩阵。

数学表达式如公式(4)所示。转化矩阵包含由衰变或中子转化引起的核素产生率和消失率信息，转化矩阵中每个元素的数学表达式如公式(5)所示，可以得出：当i≠j时，aij的物理意义是核素j生成核素i的产生率；当i=j时，aij的物理意义是核素i的消失率。公式(3)的解如公式(6)所示。

(4)

(5)

公式(5)中δij是Kronecker符号，

N=exp(At)N(0)

(6)

式中：N(0)——初始时刻各核素的浓度向量;

exp(At)——矩阵指数函数，可由泰勒级数展开如式(7)所示;

I——单位矩阵。

(7)

ORIGEN-S程序矩阵指数法的求解依赖于转化矩阵A，而转化矩阵A的计算依赖于截面数据、裂变产额数据以及衰变数据。

在SCALE6.0版本中，对于压水堆ORIGEN-S卡片库的截面数据由三群截面构成，而实际采用归一到单位热中子通量密度的单群有效截面(简称单群有效截面)进行燃耗方程的求解，单群有效截面定义如公式(8)，其中σ(E)为能量相关截面，φ(E)为中子能谱，φth为热中子通量密度，热中子的能量上限为0.625 eV。

(8)

σeff≈THERM×σ0+RES×
σres+FAST×σfast

(9)

ORIGEN-S采用三群截面近似描述单群有效截面如公式(9)。其中σ0、σres、σfast就是存储在ORIGEN-S卡片格式(card image format)截面数据库中的三群截面，THERM、RES、FAST为三群权重因子，物理意义分别如下[3]：

(1)σ0：对于1/v吸收体σ0为能量为0.0253 eV的中子反应截面；对于非1/v吸收体σ0采用以下等效值，其中σth为热能区(0

(10)

(2)σres为共振能区(0.625 eV

(11)

(3)σfast为快中子能区(1 MeV

(12)

(4)THERM表示1/v吸收体平均热中子截面，且吸收体满足中子速度为2200 m/s(E0=0.025 3 eV)时吸收截面为1 barn的条件：

(13)

(5)RES为共振中子注量率与热中子注量率的比值：

(14)

(6)FAST为快中子注量率与热中子注量率的比值：

(15)

2 燃耗库加工

2.1 加工方法

2.1.1 ORIGEN-S截面裂变产额库加工方法

ORIGEN-S截面裂变产额库的加工流程如图1所示。主要分三步走[4-9]：

图1 ORIGEN-S截面裂变产额库加工流程示意图Fig.1 Processing flowchart of cross section and fission-product yield data for ORIGEN-S

第一步，基于输运工作库、几何信息以及指定燃耗深度下材料成分信息，采用SCALE工具包中CSAS1模块进行输运计算得到逐点的中子能谱；

第二步，以上步得到的逐点中子能谱作为权重谱，分别基于截面基础评价库和截面分支比基础评价库，采用NJOY[10]程序加工生成精细群的无限稀释库，然后进行并群计算，分别得到三群截面和MT=16和MT=102反应生成激发态产物的截面分支比。关于σ0的加工，若待加工核素为1/v吸收体直接以0.025 3 eV对应的反应截面作为σ0截面，若为非1/v吸收体则采用公式(10)计算的等效值作为σ0截面；此外，对于裂变产物类核素，需基于裂变产额基础评价库，读取相关数据依次生成30种可裂变锕系核素(227Th,229Th,232Th、231Pa、232U至238U、237Np，238Np、238Pu至242Pu、241Am,242 mAm,243Am、242Cm至246Cm,248Cm、249Cf,251Cf 和254Es)在指定入射中子能量作用下裂变产生此裂变产物的裂变产额数据；

第三步，将以上数据分别按照活化产物类、锕系核素类以及裂变产物类核素的存储格式进行存储，最终生成card image format的ORIGEN-S截面裂变产额库。

本文开发了用于ORIGEN-S截面裂变产额库加工的辅助加工模块。此外，鉴于ORIGEN-S燃耗库需要加工的核素多达上千种，为提升效率，开发批处理程序，实现每种核素NJOY卡片的自动建立、基础评价库的自动拷贝、NJOY程序的自动调用以及运行结果的自动处理等功能。

2.1.2 ORIGEN-S衰变库加工方法

ORIGEN-S衰变库的加工流程如图2所示。基于衰变基础评价库，读取待加工核素的半衰期、衰变类型、衰变分支比、衰变热等信息，然后分别按照活化产物类、锕系核素类以及裂变产物类核素的存储格式进行存储，最终生成card image format的ORIGEN-S衰变库。鉴于此，本文开发了用于ORIGEN-S衰变库加工的辅助加工模块。

2.2 燃耗库设计

本工作基于ORIGEN-S燃耗库的加工流程和方法，采用本文开发的辅助加工模块制作了适用于压水堆的ORIGEN-S燃耗库。

(1)基础评价库的选择

衰变库的加工来源于ENDF/B-Ⅷ.0基础评价库；三群截面的加工主要来源于ENDF/B-Ⅷ.0基础评价库，在ENDF/B-Ⅷ.0库中缺少的核素则来源于FENDL-3.1D基础评价库；截面分支比的加工来源于EAF-2010基础评价库；裂变产额的加工主要来源于ENDF/B-Ⅷ.0基础评价库，但是ENDF/B-Ⅷ.0基础评价库中缺少三元裂变产额数据，对于低质量的、由三元裂变产生的裂变产物其裂变产额的加工来源于JEF2.2基础评价库。

(2)权重谱的选择

本工作首先通过NJOY程序将基础评价库的点状截面加工成238群的精细群截面，然后再通过辅助加工模块加工得到ORIGEN-S程序所需的三群截面。敏感分析表明，若采用NJOY程序自带任一光滑权重谱进行加工都将带来较大偏差，因此，权重谱的计算是影响燃耗库精度的关键因素。

本文以CE14×14类型的压水堆组件为例，采用SCALE6.0中的CENTRM模块计算燃耗深度为20 000 MWd/t下的中子能谱作为加工ORIGEN-S三群截面的权重谱。CE14×14组件几何参数见参考文献[8]，计算得到的权重谱如图3所示。

图3 压水堆燃料组件点状中子能谱Fig.3 Point-wise energy flux cross-section weighting spectrum for PWR fuel

3 验证分析

3.1 验证计算

3.1.1 H.B.Robinson Unit2基准题

H.B.Robinson Unit2为美国西屋电力公司设计的压水堆，电功率为769 MW，采用标准的15×15组件设计。PNL(Pacific Northwest Laboratory)实验室的MCC(Materials Characterization Center)中心对来于BO-5组件的N-9燃料棒中的4个辐照样品进行了放射化学成分分析。N-9燃料棒采用UO2燃料，235U富集度为2.561%(质量分数)，4个样品分别对应于N-9燃料棒不同的轴向高度。本文仅对编号为N-9B-S的样品进行分析，N-9B-S的样品取自于燃料棒N-9轴向高度(离燃料棒的顶端)11 cm处，最终燃耗深度为16.02 GWd/MTU，功率燃耗历史见参考文献[11,12]，分别采用ORIGEN-S自带库(SCALE6.0版本自带的压水堆用ORIGEN-S燃耗库)和新制库(本文开发的压水堆用ORIGEN-S燃耗库)进行核素成分计算，燃耗深度为16.02 GWd/MTU且冷却3 631天后的计算结果如表1所示。

3.1.2 Calvert Cliffs Unit1基准题

Calvert Cliffs Unit1为美国燃烧工程公司设计的压水堆，电功率为900 MW，采用CE公司设计的14×14燃料组件。PNL MCC对来于三个燃料棒(编号分别为MLA098、MKP109和NBD107)的9个辐照样品进行了放射化学成分分析。燃料棒MLA098、MKP109和NBD107依次来自于D101、D047和BT03组件，采用标准的UO2燃料，235U的富集度为3.038%(质量分数)。9个辐照样品中3个取自于MLA098燃料棒不同轴向位置、3个取自于MKP109燃料棒不同轴向位置、3个取自于NBD107燃料棒不同轴向位置。本文仅对编号为MKP109-P的样品进行分析，MKP109-P样品取自于燃料棒MKP109轴向高度(离燃料棒的顶端)209.3 cm处，最终燃耗深度为44.34 GWd/MTU，功率燃耗历史见参考文献[11,12]，分别采用ORIGEN-S自带库和新制库进行核素成分计算，燃耗深度为44.34 GWd/MTU且冷却1 870天后的计算结果如表2所示。

表1 N-9B-S样品计算结果对比

表2 MKP109-P样品计算结果对比

3.2 结果分析

从表1和表2可以看出，除了238Pu核素外，其他核素采用新制库的计算结果跟自带库的计算结果吻合很好。新制库中238Pu来于ENDF/B-Ⅷ.0基础评价库，而自带库中238Pu核素来自于ENDF/B-Ⅵ基础评价库。ENDF/B-Ⅵ库和ENDF/B-Ⅷ.0 库中238Pu(n,γ)239Pu反应截面如图4所示。

图4 不同评价库中238Pu(n,γ)239Pu反应截面Fig.4 Cross sections of 238Pu(n,γ)239Pu from the ENDF/B-Ⅷ.0 and ENDF/B-Ⅵ libraries

分别基于ENDF/B-Ⅵ库和ENDF/B-Ⅷ.0 库加工得到的238Pu辐射俘获反应热群截面为445 barn和287 barn，新制库中由于辐射俘获反应造成238Pu的消失量减少将使计算结果比自带库的计算结果偏大，但与实验值吻合的更好，因此，对于某些重要核素，基于最新基础评价库开发的新制库比自带库更逼近于实验值。

此外，表1中新制库计算的238Pu浓度与自带库计算的238Pu浓度的相对误差为3.67%，而表2的相对误差高达13.32%，这是由于表1中样品燃耗深度(16.02 GWd/MTU)比表2中样品燃耗深度(44.34 GWd/MTU)浅，累积效应弱的缘故。

4 总结

本工作研究了燃耗库的加工方法，开发了相应辅助加工模块。基于最新发布的ENDF/B-Ⅷ.0、FENDL-3.1D和EAF-2010基础评价库制作了用于ORIGEN-S程序进行压水堆源项分析等使用的燃耗库，利用OECD/NEA发布基准题进行了验证，验证了制作的ORIGEN-S燃耗库的正确性。分析结果表明，对于某些燃耗计算重要核素，如238Pu等，基于最新评价库开发的数据库比自带库的计算结果更接近于实验值，提升了ORIGEN-S的计算精度。该燃耗库可用于压水堆源项等分析。