MHWRR连续辐照生产裂变钼技术研究

丁 丽 张爱民 张 毅 甄建霄 葛艳艳

（中国原子能科学研究院 北京102413）

多用途重水研究堆（Multi-purposes Heavy Water Research Reactor，MHWRR）是我国20世纪80年代末出口到阿尔及利亚的第一个大型核设施项目，1987年开始建造，1992年7月实现满功率运行。

放射性诊断核素99mTc 在临床的应用越来越广泛，从而使得当前全球对其母体核素99Mo的需求量不断增加。MHWRR 业主提出了建立裂变99Mo 不停堆连续辐照生产能力，达到日产2.22×1013Bq，周产1.11×1014Bq 的目标要求［1］。2016 年初开始实施了仪表、控制和电气系统现代化改造，在堆芯增设了辐照装置。因辐照后靶件发热率高，能否通过对已有设施进行适应性改造，实现目标要求，必须进行分析论证。结合MHWRR堆芯结构及特性、裂变钼辐照靶件结构，分析了靶件堆内辐照和辐照后靶件转运过程中的物理、热工水力特性及辐照技术，提出了安全上满足要求、技术上可行、工程上可实施的方案。

1 MHWRR堆芯简介

MHWRR 是一座重水冷却和慢化、石墨作为反射层的多用途研究堆，最大功率15 MW。堆芯由72根束棒型燃料组件、14根控制棒和23个垂直实验孔道构成。燃料组件活性段长为1 000 mm，燃料芯块为UO2，包壳为锆合金，235U富集度为3%。堆芯布置如图1所示。

MHWRR堆内有两个内径为ø120 mm孔道适用于裂变钼辐照装置的安装，即中央1#孔道和重水反射层13#孔道。

图1 MHWRR堆芯布置图Fig.1 Core configuration of MHWRR

2 理论计算分析

2.1 靶件与堆内装载

裂变钼靶件选用工艺成熟的三层共挤压圆形管靶件结构［2］，如图2 所示。芯体材料为U-Al 合金，235U 富集度为19.75wt%，包壳材料为Al。每个靶件含235U质量为3.0 g。

图3为辐照装置内靶件布置截面示意图。压力管内周向均匀布置5 根辐照管，为靶件提供冷却通道。每根辐照管内装载1组靶件，每组轴向装6个靶件，总高度为1 080 mm，辐照装置内共装载30 个靶件。

图2 靶件结构示意图Fig.2 Schematic structure of irradiation target

图3 辐照装置内靶件布置示意图Fig.3 Schematic diagram of irradiation target arrangement

2.2 堆芯物理计算分析

辐照装置入堆将改变堆芯装载，须对辐照装置和辐照生产对反应堆的影响进行堆芯物理计算分析，计算分析主要目的有：1）为评价堆芯变更后的反应性价值是否在批准的运行限值和条件之内，以及为辐照生产过程反应性引入事故分析提供依据；2）给出辐照期间靶件核发热率及其分布，为靶件冷却稳态热工水力分析和事故分析提供基础数据；3）获取靶件辐照热中子注量率，用于分析计算裂变99Mo产额。

计 算 采 用MCNP 程 序［3］。 计 算 建 模 中 ，按MHWRR反应堆的实际堆芯布置［4］，对燃料组件、控制棒、实验孔道、石墨反射层以及裂变钼辐照装置等几何、物质成分等进行了全模拟计算。计算主要输入条件为：反应堆功率15 MW，堆芯燃料组件的燃耗按平衡态堆芯三个燃耗分区取值（每区24根燃料组件）全堆芯平均相对燃耗20%，安全棒在顶部位置，补偿棒和调节棒处于热态平衡态临界位置，堆内重水温度取进出口温度平均值50 ℃。主要计算结果如下：

反应性引入计算结果如表1 所示，辐照装置引入总的负反应性为-1.724%Δk/k。靶件出入堆操作过程中，当装入一组未辐照靶件（6个靶件）时，引入正反应性为0.344%Δk/k。为确保临界安全，辐照装置及靶件出入堆过程中，必须投入反应堆保护系统。反应堆在15 MW 功率水平下，满装载30 个靶件时总裂变功率为353 kW，单根辐照管内6 个靶件最大功率为71.2 kW，单个靶件最大与最小功率分别为15.4 kW 和6.6 kW，最大功率靶件轴向功率分布不均匀因子计算值为1.04；靶件平均辐照热中子注量率为1.05×1014n·cm-2·s-1。物理计算中，靶件核发热率不确定性因子取10%，即核发热率取理论计算之的1.1倍。

表1 反应性引入计算结果Table 1 Calculation results of reactivity worth

2.3 堆内辐照热工水力计算分析

热工水力计算使用MHWRR 专用计算分析程序HWRSTA。采用环形燃料传热计算模型，如图4所示。对流换热采用Dittus-Boelter 公式［4］，临界热流密度计算采用实验得到的经验公式［5］。主要计算输入：回路系统冷却剂压力为0.6 MPa，相应的冷却剂饱和温度为158.7 ℃；冷却剂入口温度为50 ℃；冷却剂额定流量为16 m3·h-1，平均分配到每根辐照管的流量为3.2 m3·h-1；靶件核发热率由物理计算给出，最大功率靶件轴向功率分布不均匀因子保守取物理计算值得1.25倍。

图4 靶件冷却剂流道截面示意图Fig.4 Schematic diagram of cross section of coolant channel

堆内辐照靶件稳态热工水力计算结果如表2所示。反应堆在15 MW功率运行条件下，靶件芯体和表面最高温度分别为127 ℃和123 ℃，低于其熔点温度600 ℃，靶件不会发生欠冷泡核沸腾，最小烧毁比（Departure from Nucleate Boiling Ratio，DNBR）为6.05，满足热工准则规定的DNBR不小于2.5要求。

计算得到，在假设发生反应堆120%超功率情况下，靶件芯体最高温度为141 ℃，最小烧毁比DNBR为4.97；当冷却剂流量减少到40%额定流量，即9.6 m3·h-1时，靶件表面最高温度接近冷却剂饱和温度158 ℃。

对于用铝合金材料作包壳的铀靶件，为避免欠热沸腾而加速对包壳材料的腐蚀，以保证靶件辐照过程中的完整性，根据北京参考堆（101 重水研究堆）运行经验，保守地以元件包壳热点表面温度不超过该点冷却剂饱和温度作为限制条件。基于上述计算，为辐照装置和冷却回路系统改造设计提供了参数限值：冷却剂总流量不低于9.6 m3·h-1，压力不低于0.6 MPa，入口温度不超过50 ℃。

2.4 靶件出堆过程热工计算分析

因辐照后靶件存在衰变热，出堆过程热工安全必须保证。衰变热大小主要决定于辐照功率与时间、停堆后衰变时间。计算中假设靶件在反应堆15 MW 功率水平下辐照运行了7 d 后停堆，回路系统继续冷却一定时间后停止冷却回路，然后靶件出堆。出堆过程中靶件将短时间暴露在空气中，然后转运至暂存冷却管。保守假设环境空气温度为50 ℃，靶件铝合金包壳熔点为600 ℃。计算了最大核发热为15.4 kW 靶件表面温度，结果如表3 所示。停堆后靶件冷却时间、靶件剩余功率与过热所需时间曲线如图5所示。

表2 靶件稳态热工水力计算结果Table 2 Thermal-hydraulic calculation results at steady irradiation state

从表3 数据可以看出，停堆后靶件出堆前首先必须保证适当的强迫冷却时间，才能停止冷却回路。出堆时应立即将靶件转运至暂存冷却管内继续冷却，操作必须在较短时间内完成以避免靶件过热。若停堆后靶件在辐照装置内冷却30 min，出堆操作时靶件暴露在空气中的时间应不超过3.6 min。

从图5 可以看出，如果靶件在临时停堆1.5 h 后再出堆，计算表明，靶件剩余释热功率为116 W，靶件表面通过空气自然散热，靶件表面最高温度不超过600 ℃，表明靶件剩余释热与空气散热达到平衡，靶件不会出现过热问题。计算结果为辐照后靶件出堆工艺流程设计提供了重要依据。

图5 停堆后靶件冷却时间、靶件剩余功率与过热所需时间曲线Fig.5 Curve of target cooling time,residual heat vs.over-heat time after shundown

表3 辐照后靶件出堆过程热工计算结果Table 3 Calculation results of target during unloading out of core

2.5 裂变99Mo产额计算

由235U 裂变产生99Mo 的产额Y=6.06%，其生长过程如图6所示［6-8］。

图6 裂变99Mo核反应图Fig.6 Diagram of fission 99Mo reaction

产额计算采用ORIGEN-2程序。计算中假设靶件在1#孔道内辐照7 d，考虑产品制备与运输靶件衰变时间取3 d，99Mo 化学回收率取经验值为60%，反应堆辐照条件因子取0.8。每周一至周五每天出一组靶件共6个，99Mo产品产量为2.308 8×1013Bq·d-1，大于2.22×1013Bq·d-1目标要求。

靶件装载在13#孔道位置时，相同条件下，99Mo产品产量约为1.073×1013Bq·d-1，达不到产量要求。

3 辐照方案与工艺流程技术设计

不停堆连续辐照生产裂变钼技术的关键是要解决辐照后靶件出堆过程中的安全冷却问题，目前国际上尚无可参考的类似罐式堆型实现不停堆辐照生产裂变钼靶件的实践经验。在满足需方产量要求的基础上，基于上述物理与热工水力理论计算分析，并结合MHWRR原有设施条件，本着既经济又合理可行原则，创新性地提出了如下技术设计建议：

1）99Mo溶液产品产额：2.22×1013Bq·d-1，每周一至周五供货；2）辐照装置布置：在中央1#孔道位置安装辐照装置；3）靶件装载数量：30 个靶件，235U 总装量为90 g；4）靶件冷却：利用堆外原有低温低压试验回路，靶件总发热率为353 kW，原回路设计换热能力为300 kW，因此需要对回路进行改造，提升冷却能力；5）辐照运行方式：15 MW满功率运行，辐照满7 d 后临时停堆，靶件冷却0.5 h 以上后进行靶件出入堆操作。考虑反应堆碘坑时间和靶件出入堆操作时间需要，临时停堆一般控制在2.0～2.5 h以内；6）靶件操作：对原有工艺运输系统进行必要的升级改造，提升远程自动化操作与控制水平。

靶件辐照出入堆与工艺转运流程框图如图7所示。

图7 靶件出入堆工艺流程框图Fig.7 Flow chart of target unloading/loading in reactor core

上述技术建议得到阿方认可。按设计制造了辐照装置，且顺利安装入堆，完成了冷却回路改造，调试验证了靶件出入堆工艺转运流程。改造后反应堆首次临界启动时，测量得到临界棒栅为：调节棒棒位850 mm，补偿棒棒位418.5 mm。辐照装置入堆后的理论计算临界棒位为：调节棒棒位850 mm，补偿棒棒位在415～420 mm 之间，与实验值的误差小于0.84%。在辐照装置内无冷却剂和靶件条件下，测量得到，反应堆在15 MW 功率运行水平下，辐照装置内最大热中子注量率为2.24×1014n·cm-2·s-1，理论计算值为2.32×1014n·cm-2·s-1，与实验值的偏差小于3.6%，实验结果验证了理论计算。靶件工艺转运系统调试结果表明：靶件出堆操作时，靶件暴露在空气中的时间可控制在110 s以内，小于热工分析给出的216 s 时限要求，靶件辐照工艺操作流程技术上可行。

4 结语

1）对裂变钼靶件辐照过程中的物理、热工水力进行了理论计算分析，研究结果表明，采用短时间临时停堆方式实现MHWRR 连续辐照生产裂变钼技术上可行，安全上有保证，99Mo 产额满足每天2.22×1013Bq，每周1.11×1014Bq产品目标需求。

2）通过研究，提出的辐照方案和工艺流程设计技术建议，经采纳后，其合理性在工程实验中得到了验证，可为今后类似研究堆的辐照应用开发研究提供有益借鉴。