两种LiF(Mg，Cu，P)热释光探测器γ射线响应特性比较研究

马 燕，于青玉

(西北核技术研究院，西安 710024)

LiF(Mg，Cu，P)热释光探测器，具有高灵敏度，高信噪比，低探测阈以及好的组织等效性和好的环境温度稳定性，已经被广泛用于辐射剂量的各个领域[1-5]。TLD-SWB是新型的专门为生物体内诊断和治疗吸收剂量测量而研制的探测器，由医用胶状体、塑料辅助剂(90%的碳氢化合物)与高灵敏LiF(Mg，Cu，P)粉末组成，采用特定工艺加工成形(二者比率1∶1)，具有高度的物理化学稳定性、LiF(Mg，Cu，P)的剂量学特性，能够适用于液体环境中，可多次重复使用，具有一定的柔软性。由于该种探测器主要应用于生物体内诊断和治疗吸收剂量的测量，所以与用于常规个人和环境剂量监测的剂量计相比，需求量较少，国内针对其性能特征的研究也鲜见报道。中国工程物理研究院袁永刚等人[6]对TLD-SWB型热释光探测器测量快中子的方法开展了实验研究，但未涉及该探测器剂量学性能。由于不同的热释光探测器的剂量性能不同，且受各种因素(如测读仪、加热条件及退火条件等)的影响，因此在使用前需对其剂量性能进行测定和研究。本文选择较为普遍使用的TLD-2007C型和TLD-SWB新型LiF(Mg，Cu，P)片型热释光探测器为对象，在标准γ参考辐射场进行辐照实验，重点研究其γ射线响应的一致性、线性度和重复性，为热释光材料测量提供基础数据。

1 材料与设备

1.1 材料

LiF(Mg，Cu，P)热释光探测器：TLD-2007C，规格：φ4.5 mm×0.8 mm圆片;TLD-SWB，规格：4 mm×4 mm×0.89 mm方片，北京康科洛电子有限公司生产。

1.2 仪器

热释光探测器读出仪采用北京防化研究院生产的RGD-3 A读数器；退火炉采用北京康科洛电子有限公司生产的TLD-2000B远红外精密退火炉。

读数和退火过程均按照产品说明书设置。热释光探测器读出仪的升温设置如下：升温速率为15 ℃/s，第一恒温为135 ℃，持续时间为8 s;第二恒温为240 ℃，持续时间为20 s。

退火温度设置为240 ℃，时间为10 min，10 min后取出放置在冷却板上迅速进行冷却。探测器在每次使用前、后均采用相同的退火程序处理。

1.3 标准参考辐射场

γ辐照在西北核技术研究院的国家二级计量站1.02×1014Bq和4.53×1010Bq60Co源上进行，利用由中国计量科学研究院检定合格的UNIDOS剂量仪测量辐射场的剂量率[7]。

2 方法与结果

2.1 一致性筛选

对购置的两种LiF(Mg，Cu，P)热释光探测器各取出150片进行编号、退火、辐照和测量。累积剂量为10 mGy，剂量率为25.24 mGy/h。根据测量结果以分散性为±5%[8]的标准筛选探测器。根据统计学原理，标准偏差σ与算数平均偏差δ的关系如下[9]：

σ=0.8δ

(1)

(2)

(3)

(4)

表1 辐照剂量为10 mGy时，两种探测器的读数平均值、标准偏差及变异系数Tab.1 Readout average,standard deviation and variation coefficient of two types of thermoluminescence dosimeters with 10 mGy absorbed dose

2.2 重复性试验

从筛选过的两批探测器中各取出10片进行重复性试验。比较两种类型的探测器对γ射线响应的重复性。辐照前首先对探测器进行退火和冷却，随后采用25.24 mGy/h的剂量率进行辐照，每片探测器的辐照剂量均为10 mGy，用热释光读出仪完成读数后对探测器进行退火和冷却，再进行相同剂量的辐照。重复辐照3次，比较两种探测器的重复性。重复性指标计算公式为：

(5)

(i=1,2,…，10;j=1,2)

(6)

(i=1,2,…，10;j=1,2)

(7)

计算结果列于表2，由表2可见，两种探测器的重复性指标均在5%[9]，重复性均较好，TLD-2007C更好些。

表2 辐照剂量为10 mGy时，两种探测器的重复性比较Tab.2 Comparison of repeatability among two types of thermoluminescencedosimeters with 10 mGy absorbed dose

2.3 线性响应

文献研究表明[10]，国产LiF(Mg，Cu，P)热释光探测器在1×10-7～12 Gy范围内线性和重复性良好，超出线性上限的剂量辐照会使探测器的线性响应特性发生变化，为研究其变化规律，首先从筛选过的两批探测器中各取出60片，分成10组，每组6片，进行线性响应测量实验。退火后将探测器置于标准参考辐射场内，对每组探测器分别按10、50、100、500 mGy和1、5、10、12、15、20 Gy的累积剂量进行照射(TLD编号为1，2，3……10)，辐照完成后由热释光读出仪给出测量值。考虑辐照条件要求辐照距离一般应大于探测器最大尺度的10倍以上，辐照持续时间应比升降源时间>100倍，前三组采用剂量率25.24 mGy/h辐照，其它组采用剂量率11.81 Gy/h辐照。然后将10组探测器中累积剂量为10、50、500 mGy和1、12、15、20 Gy的7组探测器，退火之后再放置于标准参考辐射场内辐照，辐照剂量与它们前一次的累积剂量相同。

表3 不同吸收剂量下两种探测器的平均灵敏度和变异系数Tab.3 Average sensitivity and variation coefficient for two types of thermoluminescence dosimeters in different absorbed doses

(i=1,2…,6;j=1,2;k=1,2…,10)

(8)

(i=1,2…,6;j=1,2;k=1,2…,10)

(9)

(i=1,2…,6;j=1,2;k=1,2…,10)

(10)

(i=1,2…,6;j=1,2;k=1,2…,10)

(11)

(j=1,2;k=1,2…,10)

(12)

由表3可以看出：TLD-2007C探测器在吸收剂量为10 mGy～12 Gy范围内灵敏度在0.78～0.82之间。将8个剂量点下的灵敏度值进行平均，得到其剂量响应线性范围内的平均灵敏度为0.81。在吸收剂量为15 Gy和20 Gy时的平均灵敏度相对线性范围内的响应分别下降了6.2%和9.9%。TLD-SWB探测器在吸收剂量为10 mGy～10 Gy范围内灵敏度在1.02～1.05之间。将7个剂量点下的灵敏度值进行平均，得到其剂量响应线性范围内的平均灵敏度为1.03。在吸收剂量为15 Gy时的平均灵敏度相对线性范围内的响应下降了约8.7%，在吸收剂量为20 Gy时的平均灵敏度下降最明显，下降幅度为17.5%。

TLD-2007C探测器当吸收剂量不超过12 Gy时，再次使用时灵敏度在0.79～0.82之间，较初次使用时灵敏度变化小于3%，平均灵敏度为0.81；TLD-SWB探测器当吸收剂量不超过10 Gy时，再次使用时灵敏度在1.02～1.04之间，较初次使用时灵敏度变化小于1%，平均灵敏度为1.04，可认为在线性范围内两种探测器平均灵敏度随吸收剂量的变化趋势与初始时相比基本相同。当吸收剂量超过线性范围12 Gy后，TLD-2007C探测器再次使用时灵敏度变化小于2%，平均灵敏度为0.74，相对于吸收剂量为10 mGy～12 Gy的范围时平均灵敏度下降了约8.6%；而TLD-SWB探测器在吸收剂量超过10 Gy后，再次使用时灵敏度变化小于6%，平均灵敏度为0.88，相对于吸收剂量为10 mGy～10 Gy的范围时的平均灵敏度下降了约14.6%，可认为超出线性范围内TLD-SWB探测器平均灵敏度随吸收剂量的变化幅度明显降低。从数据还可以看出，TLD-2007C和TLD-SWB两批探测器变异系数和重复使用后的变异系数均小于5%，这表明经过响应一致性筛选的探测器在后续使用时响应一致性可以保持，与吸收剂量是否在线性区没有关系。

需要指出的是，LiF(Mg，Cu，P)热释光探测器所受剂量超出线性响应上限12 Gy后，灵敏度下降，再次使用仍能保持超线性后的灵敏度。但是对于某些重复使用的场合，例如在个人剂量测量中仍会成为问题。为了恢复其原有的灵敏度，必须完成一次完整的退火周期，而不仅仅是一次简单的读数过程。为了说明这一点，在完成设计的线性响应实验后，对两批探测器所选定的重复照射过12 Gy、15 Gy和20 Gy剂量的三组18个探测器进行退火和冷却，再进行上述线性响应实验，实验方法和数据处理与初始设计的线性响应实验相同。经过超出线性响应的辐照、退火、冷却后再次使用时，两批探测器在不同吸收剂量下的平均灵敏度和变异系数列于表4。

表4 超线性剂量辐照并退火后，不同吸收剂量下两种探测器的灵敏度和变异系数Tab.4 Average sensitivity and variation coefficient for two types of thermoluminescence dosimeters in different absorbed doses after exposure to radiation beyond the upper limit and annealing

结果表明，两批探测器所受剂量达到超线性区域，退火、冷却后再次在线性区域使用时，TLD-2007C探测器的平均灵敏度相对初次在线性范围内响应几乎无变化，变异系数小于5%；TLD-SWB探测器的平均灵敏度为0.99，相对初次在线性范围内的响应1.03下降了约4%，变异系数小于5%。分析其原因，由于该种探测器添加的医用胶状体和塑料辅助剂具有一定的柔软性，频繁使用过程中会有轻微的磨损现象，故出现了个别异常数据，但平均灵敏度总体趋势并未发生明显变化。

3 结论

本文对较为普遍应用的TLD-2007C型和TLD-SWB新型LiF(Mg，Cu，P)热释光探测器γ射线响应特性进行了实验研究，实验结果表明：

1)两种探测器在受照剂量为15、20 Gy条件下进行剂量线性响应实验时，TLD-2007C探测器线性响应上限在12～15 Gy之间，在线性响应范围内再次使用灵敏度基本不变，超过线性响应范围后，灵敏度下降，再次使用仍能保持超线性后的灵敏度；TLD-SWB探测器线性响应上限在10～12 Gy之间，在线性响应范围内再次使用灵敏度基本不变，超过线性响应范围后，灵敏度下降，再次使用灵敏度仍下降。为了恢复其原有的灵敏度，必须完成一次完整的退火周期，而不仅仅是一次简单的读数过程。

2)两种探测器变异系数和重复使用后的变异系数均小于5%，这表明经过响应一致性筛选的探测器在后续使用时响应一致性可以保持，与吸收剂量是否在线性区没有关系。