基于表面等离激元的LED参数优化研究

李志全，魏文婧

(燕山大学 电气工程学院，河北 秦皇岛 066004)

1 引 言

氮化镓(GaN)基发光二极管(light-emitting diode,LED)具有功耗低、寿命长等优点,因其在照明、光通信、全彩显示等领域的广泛应用而备受关注[1,2]。若能提高其发光效率,则LED将得到进一步的发展。LED的发光效率主要取决于其内量子效率和光萃取率。由于传统GaN-LED高密度的位错缺陷及晶格失配,在室温下其内量子效率较低,同时因GaN的折射率远大于空气,大部分光会在GaN和空气界面发生全反射,致使LED的光萃取率降低,且发生全反射的光子会在结构内部转化为热量,使其长期处于高温工作状态,大幅缩短使用寿命[3,4]。针对上述问题,许多研究者提出了改进方法,如表面粗化、光栅技术、金属-介质结构等[5],但LED的发光效率仍有很大的提升空间。

Purcell效应表明,金属-介质之间可受激产生表面等离激元(surface plasmons,SPs),当其谐振频率与LED中的量子阱(quantum well,QW)发光频率相近,能量穿透范围有重叠时,会使SPs耦合的能量显著增加,大幅提升内量子效率,进而提升外量子效率(即发光效率)[6],各种微纳级光栅结构能更好地提高SPs能量与光波的转换率,以获得更大的光萃取率[7]。Okamoto K等利用QW与SPs之间的能量转移来提升LED的内量子效率[8];Drezet等通过Au光栅使GaP的光逃逸角放大,提高了光的萃取率[9]; Kao C C等通过银纳米三角阵列与MQW-LSP耦合的方式提高光的输出功率[10]；Trieu S等用无损耗P-GaN制作顶部透射光栅提高了LED的光萃取率[11]。为提高SPs提取效率,从而提高其内量子效率,可在金属层和GaN层中间插入一种低折射率的介质层,减小金属对SPs能量的耗散作用,扩大SPs的近场辐射范围[12]。张淏酥等利用多层正弦微纳光栅来同时提高GaN-LED的内量子效率和光萃取率[13]；赵建伟等在SiO2缓冲层上利用等腰三角形光栅制作倒装LED提高其光萃取率[14]。然而以上结构还存在一个重要问题:由于金属结构两侧的折射率相差较大,导致光在金属结构中的传输效率较低,光萃取率较低。因此可通过在金属结构上层增加一种高折射率材料,形成准对称波导结构,以改善这一问题。

本文通过在P-GaN层上依次覆盖SiO2层、新型Ag光栅层以及正弦光栅型ITO(indium yin oxides,氧化铟锡)层,使金属两侧的介电环境相同,形成准对称波导结构,并通过复合光栅的调制作用,提高其内量子效率和光萃取率,进而提升LED的发光效率。

2 理论分析与结构设计

2.1 理论分析

表面等离激元主要分为表面等离极化激元(surface plasmons polariton,SPP)和局域表面等离激元(localized surface plasmon,LSP)。SPP的激发需要光栅结构提供额外的波矢补偿；LSP的激发需要射入与电子的振荡频率相同的入射波。若金属表面具有纳米级颗粒或粗糙结构,则SPP和LSP可同时存在[15]。

金属光栅可为SPP提供周期性结构,从而促进表面等离激元的耦合。在外加磁场的作用下,这种周期性结构可引发特定波长的极化电子震荡,产生电磁场,为入射的电磁波提供额外的波矢Δkx,其值约为光栅倒晶格矢量的整数倍[16],当此值使入射波的波矢分量与SPP的波矢ksp匹配时,即可激发表面等离激元的共振,其色散关系可表示为:

(1)

式中:ksinθ为入射光的水平波矢量；θ为入射角;g=2π/Λ为光栅布拉格向量,Λ为光栅周期;n为衍射级次;ε1、ε2分别为金属Ag和空气的介电系数;ω为角频率;c为光速。SPP色散变化曲线如图1所示。

图1 光栅结构激发SPP色散变化曲线Fig.1 Dispersion transformation curve of SPP excited by grating

由于GaN的介电常数大于1,当光的出射角度大于全反射角,GaN上表面将发生全反射,内部将产生全反射的消逝波(ATR),穿透到银膜的下表面,从而有ATR的水平波矢kx与SPP的波矢ksp耦合,激发银膜下表面的等离激元共振。其色散关系可表示为:

(2)

式中ε3为GaN的介电系数。SPP色散变化曲线如图2所示。

图2 ATR激发SPP色散变化曲线Fig.2 Dispersion transformation curve of SPP excited by ATR

金属光栅的周期也会影响LSP的产生,由入射光在金属-介质界面的全反射关系可知,表面等离激元传播时仅磁场与传播方向垂直,即为横向磁(transverse magnetic,TM)波(传播时仅电场与传播方向垂直的波称为横向电(transverse electric,TE)波),根据Drude模型,金属银中TM等离子体波的色散关系可表示为:

(3)

由于等离子体波的波矢量远大于入射波,所以金属光栅可为其补偿波前失配,光栅周期Λ可根据激发频率ω0设定,其相位匹配方程可表示为:

(4)

式中ω0/c为真空中波矢k0。

对于普通的入射波(θ=0°),当光栅周期和等离子体波周期2π/Re(β(ω))匹配,且光栅线垂直于电场方向时,会激发产生波导共振(guided-wave resonance,GWR)[17],此时,入射波激发Ag中的等离子体波,由于欧姆损耗效应,等离子体波在Ag中传播时会耗散光能,所以为激发LSP,入射场需满足的共振条件为:

(5)

共振频率可表示为:

(6)

(7)

(8)

由式(7)和式(8)可知,提高LED结构的Fp、Cext和Cspp,即可提高其发光效率。

2.2 复合光栅LED结构模型

本文设计了一种微纳级复合光栅表面等离子增强型GaN-LED。如图3所示,其外延结构从下到上依次为蓝宝石衬底,400 nm厚的N-GaN层,5层InGaN(3 nm)/GaN(5 nm)QW和300 nm厚的P-GaN层。首先在300 μm×300 μm 的台面上刻蚀出面积为200 μm×200 μm,深度为(300 nm-a)的凹槽,凹槽以外区域覆盖5 nm/5 nm的Ni/Au层作为电流扩散层(current spreading layer,CSL)。其次在凹槽中心180 μm×180 μm的中心区域沉积厚度为h1的SiO2层,并在其上制作光栅[12]。即先在SiO2层以外区域覆上一层光致抗蚀剂,之后将横截面半径为z,长为180 μm的纳米圆柱体均匀地平铺在SiO2层上,通过控制参数,使纳米圆柱体自对准形成紧密堆积的单层,接着用电子束蒸发器,在纳米圆柱体层表面沉积厚度为z的Ag层,再将样品沉浸到丙酮和甲苯的溶液中几分钟,剥离光致抗蚀剂和纳米圆柱体,获得了Ag纳米级光栅阵列[10]。最后覆盖一层厚度为a+h2+h3的ITO层,并在其上表面刻蚀出周期为(2z),幅度为h3的一维正弦光栅[17]。

图3 复合光栅LED结构示意图Fig.3 Schematic diagram of the composite grating LED structure

本文将通过理论计算以及软件模拟分析优化LED光栅部分结构的各个参数,为了更好地比较复合型光栅的优势,同时设计了单光栅结构进行对比分析,该结构在P-GaN上直接覆盖了一层Ag光栅,光栅上表面为空气,两侧介质材料的折射率相差较大。图4为LED复合光栅结构(composite grating structure,CGS)和单光栅结构(single grating structure,SGS)的纵截面示意图,其发射谱中心波长皆为460 nm。

图4 光栅结构示意图Fig.4 Grating structure model

3 仿真与分析

3.1 仿真参数设置

本文采用COMSOL仿真软件,利用有限元分析法(finite element method,FEM)对2个周期的CGS和SGS结构模型进行仿真模拟,通过参数化扫描函数分别对空气和金属部分进行积分,分析结构的辐射功率(radiated power,RP)、吸收功率(absorbed power,AP)以及电场分布情况。在P-GaN层底部边界设置散射边界条件,模拟QW发出的不同方向、不同波长的入射光,综合考虑其TM和TE模式,波长用λ来表示,在-x和x方向设置Floquet周期性边界条件,模拟结构的多个周期,在z方向设置完美匹配层(PML),模拟空间上无限延展的空气。由数据手册[22]可知:GaN、ITO、SiO2和空气的折射率分别为2.5、2.0、1.5和1。金属Ag和ITO的介电常数可由式(9)计算得出。

(9)

式中:λc为材料的共振波长;λp为材料的等离子体波波长。对于Ag,ε∞=5.8,λp=1.454 1×10-7m,λc=1.761 4×10-6m;对于ITO,ε∞=3.8,λp=5.649 7×10-7m,λc=11.210 7×10-6m[23]。

3.2 Ag光栅参数优化

对于CGS结构,光栅尺寸对结构发光效率的影响效果十分显著。过薄的Ag光栅对光的吸收作用有限,不能充分地激发出SPs;过厚的Ag光栅会对出射光有很强的反射和吸收作用,不利于发出的光子有效地出射到自由空间,因此,选择合适的光栅尺寸至关重要。当光照射到金属-介质界面时,激发产生的SPs在金属材料内的穿透深度Zm可表示为:

(10)

本文所设计的蓝光LED的波长约为460 nm。由式(10)计算可知,此波长条件下,激发产生的SPs在Ag中的穿透深度约为14 nm。而当Ag膜厚度大于45 nm时,光子将全部被金属结构吸收或损耗,使LED出光效率大幅下降。仿真分析时设定Ag光栅有效厚度Hm小于50 nm,几何关系如图5所示,几何关系式可表示为:

(11)

图5 Ag光栅几何关系图Fig.5 Geometric relation graph of Ag grating

由式(11)可得z<170 nm。故设定z的参数化扫描范围为15～170 nm,扫描步长为1 nm(文中所有参数化扫描步长均设为1 nm)。当a=150 nm,h1=34 nm,h2=20 nm,h3=27 nm,λ=460 nm时,其扫描结果如图6所示,其RP和AP变化趋势大致相同,表明金属部分吸收的功率越多,则其受激产生的SPs越多,进而空气中的辐射功率越大,出光效率越高。当z=79 nm时,AP达到峰值,此时产生的SPs数量达到最大值。

图6 RP和AP随z变化曲线Fig.6 The RP and AP at different value z

3.3 P-GaN层参数优化

若量子阱结构上表面到金属层结构下表面距离小于10 nm,则LED有源层内部的辐射复合过程会被非辐射复合过程所取代,大部分的能量将转化为热能损失,且考虑到P-N结的耗尽作用,需将a范围控制在30 nm以上;由于光波在介质中的传播是逐渐衰减的,忽略表面等离激元对量子阱发光效率的影响,光源越近,则量子阱内发光效率越大,所以若a过大,则导致量子阱发光效率降低。参考各文献中P-GaN层厚度,设定a的扫描范围为30～170 nm,当z=79 nm,h1=34 nm,h2=20 nm,h3=27 nm,λ=460 nm时,其扫描结果如图7所示,当a=150 nm时,RP达到峰值,表明此时发光效率达到最大值。

图7 RP和AP随a变化曲线Fig.7 The RP and AP at different value of a

3.4 SiO2过渡层参数优化

由于金属Ag和GaN之间的折射率相差较大,光从GaN出射时易发生全反射,不利于光的萃取,故增加过渡层作为缓冲,减小了光的全反射概率,增大了光的逃逸角。若h1过小,则不能充分地降低金属的损耗,抑制SPs的吸收损失;若h1过大,则光的反射率过大,且间接导致金属层与量子阱之间距离过远,不利于提高LED的内量子效率。选定h1的参数化扫描范围为20～50 nm,当z=79 nm,a=150 nm,h2=20 nm,h3=27 nm,λ=460 nm时,其扫描结果如图8所示,当h1=33 nm和34 nm时,RP和AP同时达到双峰值,分析可知其扫描精度不够大,但由于制作工艺达不到0.1 nm级别,故取 34 nm 即为最优值。

图8 RP和AP随h1变化曲线Fig.8 The RP and AP at different value of h1

3.5 ITO缓冲层参数优化

ITO层的高折射率能够保证金属两侧折射率呈准对称化分布,并与SiO2层形成准对称波导结构,提高SPs在顶部和底部的萃取效率,提升内量子效率。若ITO层过薄,则不足以减少金属层对光子的吸收和损耗;若ITO层过厚,则导致光子透射率降低,发光效率降低。在ITO上表面刻蚀正弦周期结构,有表面粗化的功效,能增大光子的出光面积,并与Ag光栅组合形成复合光栅,利用其光栅的调制作用,提升LED的光萃取率。所以ITO层的尺寸参数设置显得尤为重要。当z=79 nm,a=150 nm,h1=34 nm,h3=27 nm,λ=460 nm时,其扫描结果如图9所示,当h2=20 nm时,RP和AP同时达到峰值;当z=79 nm,a=150 nm,h1=34 nm,h2=20 nm,λ=460 nm 时,其扫描结果如图10所示,当h3=27 nm时,RP和AP同时达到峰值,结构发光效率最高。

图9 RP和AP随h2变化曲线Fig.9 The RP and AP at different value of h2

图10 RP和AP随h3变化曲线Fig.10 The RP and AP at different value of h3

3.6 光栅结构对比分析

对于CGS结构,经过参数优化,可得RP,AP随波长变化的趋势如图11所示,当λ=460 nm时,RP和AP同时达到峰值。此时,辐射功率最高可达2.932 3×10-12V·m,平均电场模为7 306.64 V/m。

图11 RP和AP随λ变化曲线Fig.11 The RP and AP at different value of λ

为更好地进行对比分析,对SGS结构选用同样参数进行仿真,即z=79 nm,a=150 nm。其RP和AP随波长变化进行的参数化扫描结果如图12所示。

图12 RP和AP随λ变化曲线Fig.12 The RP and AP at different value of λ

由图12可知,其RP和AP随波长变化而改变的幅度很小,可忽略不计。当λ=460 nm时,其辐射功率仅能达到9.918 6×10-12V·m,平均电场摸为193.37 V/m,仅为CGS结构的1/38。CGS结构和SGS结构在x-z平面上的电场强度分布如图13所示。

图13 CGS结构和SGS结构电场强度分布图Fig.1 The electric field distribution of CGS and SGS

为了更好地展示出CGS结构各部分的电场变化,将其电场指示范围调节至800～20 000 V/m,对图13(a)中虚线框部分进行放大,如图14所示。

图14 CGS电场分布局部图Fig.14 The local electric field distribution of CGS

对比ITO层和空气中的电场强度变化,表明该结构由于ITO缓冲层的正弦型光栅与Ag光栅的调制作用,使得更多的光子出射到外部空间,且其正弦型结构增大了出光面积,使得空气中的光子分布更加均匀,光的萃取率得到了显著的提高。

4 结 论

1) 构建了一种复合光栅表面等离激元增强型GaN-LED结构芯片模型,通过在P-GaN层上依次覆盖SiO2层、Ag光栅层、正弦型ITO层,从而提高LED结构的发光效率;

2) 运用参数化扫描对结构进行参数优化,得出在z=79 nm,a=150 nm,h1=34 nm,h2=20 nm,h3=27 nm,λ=460 nm的参数下,该结构发光效率达到最大,辐射到空气中的平均电场模为7 306.64 V/m,约为单光栅结构的38倍;

3) 仿真分析表明该结构相对于单光栅结构的优势在于:Ag光栅的尖点有效地促进了SPs与QW的耦合,其弧形结构缩小了金属Ag的体积,减少了金属对光波的吸收损耗;SiO2层降低了SPP沿金属-介质界面传播时的损耗;ITO层与SiO2层形成准对称波导结构,增强了金属层两侧的表面等离激元的耦合,Purcell效应提升了18.71倍,结构的内量子效率得到了大幅提升;ITO层的周期性正弦结构增大了光的出光面积,并与Ag光栅结构组合形成复合光栅,通过对光波的调制作用,光的萃取率得到了显著的提高。