基于蒙特卡罗方法的碳化硅包壳失效概率论评价

邓阳斌，殷 园，巫英伟，田文喜，秋穗正，苏光辉

基于蒙特卡罗方法的碳化硅包壳失效概率论评价

邓阳斌1，殷 园1，巫英伟2，田文喜2，秋穗正2，苏光辉2

（1 深圳大学 核科学与核技术系，广东 深圳 518061；2 西安交通大学 核科学与技术学院，陕西 西安 710049）

碳化硅（SiC）包壳是一种极具前景的反应堆事故容错包壳。本文基于大量实验数据，考虑尺寸效应开发了单相SiC材料、SiCf-SiC复合材料、多层SiC包壳的失效预测模型。基于此，采用核燃料性能分析程序开展了压水堆燃料pin-by-pin性能分析和包壳失效概率计算，完成了全堆芯尺度包壳安全特性不确定性评价，并以失效概率最大的燃料棒为例，通过蒙特卡罗模拟计算深入剖析了包壳应力和安全状态的关键影响因素。

核燃料元件；碳化硅包壳；安全分析；失效概率论评价

福岛核事故后，寻求事故容错燃料（ATF）替换传统核燃料，以提升抵抗事故能力并延长事故发生后操纵员不干预时间成为了国际研究热点和前沿[1]。碳化硅（SiC）拥有良好的中子经济性和抗氧化性，是最具前景的ATF包壳候选材料之一，但是应力致脆性失效是目前困扰SiC包壳的重大问题[2]。不同于金属材料，无论是单相SiC还是SiCf-SiC复合材料的失效都具有明显的不确定性，包壳的安全状态是以失效概率的形式表征，为SiC包壳的安全特性评价带了新的挑战。目前，国内外针对SiC材料应力失效，开展了大量的基础性测试实验[3,4]和失效概率计算[5,6]，为SiC包壳的安全分析提供了一定的理论参考。然而，这些研究主要针对SiC材料开展。

并未深入探索SiC包壳作为整体的安全特性，例如，包壳尺寸效应的影响、多层包壳的泄漏和破损的区别等；此外，当前关于SiC包壳失效概率计算也未考虑SiCf-SiC复合材料物性自身的不确定性带来的影响。因此，本研究将充分考虑多层SiC包壳整体的结构材料特征，基于蒙特卡洛方法系统开展燃料性能分析和SiC包壳失效概率论评价。

1　SiC应力失效概率论分析方法

常用的核用SiC有单相SiC和SiCf-SiC复合材料。前者是均质陶瓷材料，拥有良好的气密性，但是存在高脆性的致命弱点，通常采用化学气相沉积（CVD）技术制造。SiCf-SiC是纤维增强的陶瓷基复合材料（CMC），由单相SiC基体渗入SiC纤维束编织层制备而成，拥有类塑性变形能力，能够一定程度上克服单相SiC的脆性弱点，但是不具备绝对气密性。为了同时满足韧性和气密性需求，通常将两种SiC材料的组合作为设计方案，主要有三层设计（由内至外：CVD-CMC-CVD）和两层设计（由内至外：CMC-CVD）。研究[7,8]表明单相SiC层只有置于包壳外围才能够降低停堆期间失效风险，故两层SiC复合包壳是最新主流设计也是本研究的计算对象，如图1所示。需要指出的是，本研究中CMC特指HNLS/ML- F型[2]。

图1　两层结构SiC包壳

1.1　CVD材料失效

CVD的失效具有相当大的不确定性，一般采用概率分布描述。Weibull分布[9]已经被广泛应用于陶瓷材料应力失效的计算：

式中：f,CVD——CVD失效概率；

——材料应力/Pa；

——Weibull特征应力强度/Pa；

——Weibull模量常数。

对于陶瓷材料，只要某处出现微小裂纹，在正应力作用下可以迅速扩展导致整个材料的失效，故通常存在尺寸效应，即尺寸越大失效概率越大。Byun的实验[10]证实了CVD失效存在尺寸效应，根据其实验结果可以建立考虑尺寸效应的CVD失效概率公式：

式中：σ——考虑尺寸效应的特征应力强度/Pa，可由公式（3）计算：

式中：eff——材料有效表面积/m2。

公式（2）只考虑了单轴应力导致的CVD失效，而实际中SiC包壳承受多轴应力。相关研究[11]表明，SiC材料中各正交方向应力致使失效基本相互独立，故可将公式（2）扩展为多轴应力失效概率计算公式：

式中：下标为正交应力分量标号。

图2　CVD失效概率密度

表1　CVD失效实验数据

续表

1.2　CMC材料失效

CMC复合材料结构特殊，能够发生类塑性变形，其拉伸曲线由初始弹性模量/MPa、线性极限应力（PLS）σ/MPa、强度极限应力（UTS）σ/MPa（或者两极限应力差值/MPa）和最大类塑性应变pseudo四个物理量描述。后三个参数本身具有很大不确定性，分布概率可由公式（5）[13]描述：

式中为取值概率，下标1、2和3分别代表后三个参数。CMC物性自身的不确定性为力学安全评估带来了极大的挑战，本研究采用Stone等人[7]建立的方法计算CMC失效概率。该方法的核心思想是采用蒙特卡洛样本法对大量CMC样本（不同的物性参数）进行失效概率计算，再对所有样本失效概率进行抽样概率加权平均。本研究采用对CMC的不确定参数在取样概率＞0.001%范围内进行均匀取样50次（例如PLS参数在57～217 MPa范围内取值概率＞0.001%，则取样为57.000，60.265，63.530，…，217.000），针对三个不确定性参数的抽样样本数则为50×50×50=125 000，取样置信度为0.999 98×0.999 98×0.999 98=0.999 94。125 000次样本计算可以得到125 000个f，所有f×对取样概率（1×2×3）之和为最终的加权平均失效概率，即公式（6）所表达：

式中：f,CMC——CMC材料加权失效概率；f是单样本失效概率，由抽样的最大计算应力与强度极限应力对比判断，数学表达如下：

1.3　多层SiC包壳失效

燃料元件包壳的两大功能是气密性和几何维持，当包壳的气密性无法保证时则认为发生了泄漏失效，部分裂变产物可以渗透包壳发生外泄。CVD具备极好的气密性，而CMC因孔隙率而不认为具备初始气密性（或运行后气密性失效），故只有CVD发生破碎时包壳才会失去气密性功能，即：

式中：f,leakage——包壳的泄漏失效概率。

当包壳失去几何维持功能时，则发生包壳破损失效，冷却剂可直接进入燃料元件从而带出大量的放射性物质。CVD失效是脆性失效，整个材料碎裂成碎片，不能维持原始几何。对于CMC，即使应力超过PLS，类塑性变形仍然可以维持其几何完整性，只有的应力大于其UTS时CMC才发生破裂，其几何完整性遭到破坏。因此，将CVD失效和CMC超过UTS同时发生时定义为两层结构SiC包壳的破损失效，即：

式中：f,fracture——包壳的破损失效概率。

2　全堆芯燃料性能和包壳安全评价

2.1　堆芯尺度燃料分析方法

反应堆内燃料元件数量巨大，且不同燃料棒的运行参数差异较大，给全堆芯安全评估带来了挑战。对于合金包壳，即每根包壳管只有失效和未失效两种确定状态，通过对典型燃料棒失效分析即可大致评估全堆芯包壳安全性能。然而，SiC包壳的失效都具有明显的不确定性，包壳的安全状态是以失效概率的形式表征，需要开展全堆芯Pin-by-pin安全评价才能有效掌握包壳的安全特性。本研究采用Python2.7语言编制了一套全堆芯燃料性能分析运行脚本，用以管理输入、运行、输出和后处理整个研究流程。图3展示了整个运行流程，主要包括堆芯物理计算、燃料分析输入文件生成、燃料性能分析和后处理四大流程。

图3　全堆芯燃料分析流程

燃料性能和包壳安全分析工具采用二次开发后的FRAPCON 4.0程序，程序的二次开发包括SiC包壳物性、多层结构包壳力学、芯块包壳力学相互作用（PCMI）和包壳失效概率论分析等方面的功能扩展，二次开发和验证工作在之前研究[14,15]中已经完成。

2.2　堆芯尺度包壳安全评价

本研究基于西屋公司现有4环路压水堆，将锆包壳替换为SiC包壳，开展了全堆芯pin-by-pin燃料性能和包壳安全分析。堆芯和燃料元件的设计参数来源于文献[2]。

图4（a）和（b）分别展示了CVD和CMC最大应力的堆芯分布。大多数燃料棒中CVD的最大应力非常小，有效地降低了包壳失效概率，直接证明了CMC-CVD两层SiC设计的有效性，与其他研究[7,8]相符。但是仍有部分燃料棒中CVD应力非常大，主要是这些燃料元件发生了强烈的PCMI作用。至于CMC，除外围低功率燃料元件外，CMC最大应力均集中在220～260 MPa区间，这是因为CMC中类塑性变形极大降低了运行条件的影响。图5（a）和图（b）展示了 SiC 包壳的泄漏和破损概率分布，可以看出绝大部分包壳并不会发生失效，少数发生强烈PCMI的包壳存在泄漏风险，最大概率约为 46%，包壳破损失效的概率都较小，最大概率仅为4%。全堆芯包壳安全评估初步证明了 SiC 包壳可在大部分运行工况下经受住考验。

图4　SiC包壳最大应力分布

图5　SiC包壳失效概率分布

3　单棒包壳失效概率论分析

CMC的力学物性本身就存在不确定性，故需要采用蒙特卡洛方法进行不确定性计算，再由样本概率进行加权平均。本研究对、和pseudo三个参数分别进行30次抽样计算，即每根燃料棒的结果都是2.7万次计算的加权平均。本节以堆芯最大失效概率燃料棒为例，剖析2.7万次敏感性计算结果，探索CMC力学参数不确定性对包壳的应力和安全状态的影响规律。

图6和展示了CMC最大应力随物性参数的变化。整体上，最大应力随着PLS的增加而增加，这是因为PLS是线性变形的最大应力，进入PLS后应力就因杨氏模量的下降而增长缓慢。类塑性曲线斜率（类塑性模量）对CMC的力学性能影响体现在两个方面：（1）斜率越大，越不容易发生类塑性变形，类塑性应变和总应变越小，应力越小；（2）斜率越大，材料发生类塑性应变时模量下降越小，模量相对越大，从而应力的相对越大。应变较小时，类塑性使得模量的快速下降，第（2）方面的影响占主导；相反，应变较大时，类塑性对模量下降作用较小，第（1）方面的影响占主导。这是CMC中最大应力随类塑性曲线斜率的增大先减小而后增大的原因，如图7所示。

图6　CMC最大应力随物性变化

相同载荷增量时类塑性变形明显大于弹性变形，对CMC应变而言，PLS越大越晚进入类塑性变形，故CMC应变随着PLS的增大而减小，如图7所示。整体而言，PLS大小对CMC应变的影响较小，因为PLS的变化范围较小。然而，CMC材料的应变受类塑性模量的变化影响十分明显，最大总应变随着类塑性变形斜率快速下降，如图7所示。这是因为CMC的类塑性斜率直接反映了类塑性变形的难易程度，且类塑性应变通常在总应变中占较大份额。

图8和图9分别展示了CVD层最大应力和最大应变随CMC物性的变化。可以看出，CVD力学性能随CMC物性参数的变化相对简单，主要是因为CVD的弹性模量不受CMC类塑性的影响。CMC的类塑性参数对CVD中最大应力和最大应变的影响规律完全一致，而且与CMC的应变变化规律相同：最大应力和最大应变随PLS的增大而轻微减小；最大应力和最大应变随类塑性模量的增大而快速下降。这是因为CMC放置于内层，其外表面为CVD变形的基准面，故CMC应变很大程度上决定了CVD应变的大小。CVD中应力和应变为线性变化关系，故应变变化与应力变化变化规律基本一致。

图7　CMC最大应变随物性变化

图8　CVD最大应变随物性变化

图9　CVD最大应变随物性变化

图10展示了CMC失效概率随物性变化的散点分布，CMC失效主要出现在类塑性曲线斜率和PLS都比较小的样本中，这是因为该区域中CMC的最大应力很大（见图6）。类似的，CVD的失效概率也由CVD应力决定，故图11展示的CVD失效曲面图与图8类似。图12展示了包壳破损（CVD和CMC都失效）概率散点图，该图也体现了破损概率是CVD和CMC失效概率的综合影响。

图10　CMC失效概率变随物性变化

图11　CVD失效概率随物性变化

图12　包壳破损概率变随物性变化

4　结论

本研究建立了多层SiC包壳泄漏和破损失效概率计算方法，开展了压水堆燃料pin-by-pin性能分析和包壳安全特性评价，并以最大失效概率燃料棒的蒙特卡洛样本分析结果为例，深入剖析了CMC材料的物性不确定性对包壳应力和安全状态的影响。研究结果表明：内CMC外CVD排布的两层SiC包壳设计，可在全堆芯范围内基本满足压水堆燃料安全需求；全堆芯仅有极少部分燃料棒因发生PCMI而存在泄漏风险，最大泄漏风险为46%，包壳破损的风险则更低，最大破损概率为4%；CMC复合材料自身力学物性的不确定性对SiC包壳整体的力学安全状态具有重要影响，在包壳安全概率论分析时需要重点考虑。

［1］ Zinkle S J，Terrani KA，Gehin JC.Accident tolerant fuels for LWRs：A perspective［J］．Journal of Nuclear Materials，2014，448：374-379.

［2］ Mieloszyk A J.Assessing Thermo-Mechanical Performance of ThO2 and SiC Clad Light Water Reactor Fuel Rods with a Modular Simulation Tool［D］．PhD Thesis，Massachusetts Institute of Technology，2015.

［3］ Nedim M，Takaaki K，Gyanender S，et al. Failure behavior of SiC/SiC composite tubes under strain rates similar to the pellet-cladding mechanical interaction phase of reactivity- initiated accidents［J］．Journal of Nuclear Materials，2019，514：66-73.

［4］ Jacobsen G M，Stone J G，Khalifa HE，et al. Investigation of the C-ring test for measuring hoop tensile strength of nuclear grade ceramic composites［J］．Journal of Nuclear Materials，2014，452：125-132.

［5］ Deng Y B，Shirvan K，Wu Y W，et al. Probabilistic View of SiC/SiC Composite Cladding Failure Based on Full Core Thermo-Mechanical Response［J］．Journal of nuclear materials，2018，507：24-37.

［6］ 林大超，郝祖龙，驻卉平．ATF碳化硅包壳应力分析及失效概率计算［C］．中国核学会核能动力分会反应堆热工流体专业委员会、中核核反应堆热工水力技术重点实验室，中国核学会，2017：9-13.

［7］ Stone J G，Schleicher R，Deck CP，et al. Stress analysis and probabilistic assessment of multi-layer SiC-based accident tolerant nuclear fuel cladding［J］．Journal of Nuclear Materials，2015，466：682-697.

［8］ Lee Y and Kazimi M S.A structural model for multi-layered ceramic cylinders and its application to silicon carbide cladding of light water reactor fuel［J］．Journal of Nuclear Materials，2015，458：87-105.

［9］ Weibull W.A statistical theory of the strength of materials［J］．Royal Swedish Institute for Engineering Research，Royal Technical University，1939.

［10］ Byun T S，Lara-Curzio E，Lowden RA，et al. Miniaturized fracture stress tests for thin-walled tubular SiC specimens［J］．Journal of Nuclear Materials，2007，367-370：653-658.

［11］ Nemeth N N，Powers L M，Janosik L A，et al. CARES/LIFE Ceramics Analysis and Reliability Evaluation of Structures Life Prediction Program［R］．NASA/TM-2003-106316，2003.

［12］ Byun T S，Lara-Curzio E，Lowden R A，et al. Miniaturized fracture stress tests for thin-walled tubular SiC specimens［J］．Journal of Nuclear Materials，2007，367-370：653-658.

［13］ Jacobsen G M，Stone J G，Khalifa H E，et al. Investigation of the C-ring test for measuring hoop tensile strength of nuclear grade ceramic composites［J］．Journal of Nuclear Materials，2014，452：125-132.

［14］ Deng Y B，Wu Y W，Qiu B W，et al. Development of a new Pellet-Clad Mechanical Interaction（PCMI）model and its application in ATFs［J］．Annals of Nuclear Energy，2017，104：146-156.

［15］邓阳斌，贺亚男，巫英伟，等．多层结构包壳和非刚体芯块力学建模及应用［J］．原子能科学技术，2018，052（7）：1308-1315.

Failure Probabilistic Assessment of the Silicon Carbide Cladding Based on the Monte Carlo Method

DENG Yangbin1，YIN Yuan1，WU Ying wei2，TIAN Wenxi2，QIU Suizheng2，SU Guanghui2

（1. Department of nuclear science and technology，Shenzhen University，Shenzhen of Guangdong Prov. 518060，China 2. School of Nuclear Science and Technology, Xi’an Jiaotong University, Xi’an of Shaanxi Prov. 710049, China）

The silicon carbide (SiC) cladding is a promising accident tolerant cladding in future nuclear reactors. Based on a large number of experimental data, the failure prediction models for monolithic SiC, SiCf-SiC composite and multi-layer SiC cladding were developed with the consideration of size effect. By using of the nuclear fuel performance analysis code, the pin-by-pin fuel performance and cladding failure probability calculation was conducted, and the full-core scale uncertainty evaluation of cladding safety characteristics was completed. In addition, taking the fuel rod with the highest failure risk as an example, the key factors affecting the cladding stress and safety sate were analyzed deeply through Monte Carlo calculation.

Nuclear fuel element; Silicon carbide cladding; Safety analysis; Failure probabilistic assessment

TL364

A

0258-0918（2021）06-1215-08

2021-07-11

国家自然科学基金（12005140），广东省基础与应用基础研究基金（2019A1515110318）

邓阳斌（1991—），江西赣州人，助教，博士，现主要从事核工程领域研究