不同厚度Ce:GAGG闪烁晶体性能研究

王强,丁雨憧,屈菁菁,王璐,董鸿林,方承丽,毛世平

(中国电子科技集团公司第二十六研究所,重庆 400060)

0 引言

掺铈钆镓铝石榴石晶体(Ce:GAGG)是一种能吸收X、γ、中子等粒子,并产生闪烁光的无机发光材料,它的绝对光输出最高可达(74000±7400)photon/MeV;能量分辨率最优可达3.7%(662 keV);衰减时间小于100 ns,优于常用的NaI(Tl)、CsI(Tl)、BGO等闪烁晶体,同时具有密度大(6.63 g/cm3)、物化性质稳定、不潮解、机械加工性能好等优点[1,2]。它与光电转换器件耦合组成闪烁探测器,目前已经在核医学[3,4]、高能物理[5,6]、天文学[7]等领域中得到广泛应用。

Ce:GAGG闪烁晶体的发射光谱和吸收光谱存在部分重叠区域,表明Ce:GAGG闪烁晶体存在自吸收现象,其闪烁晶体厚度对光输出有一定的影响[1]。本文主要研究Ce:GAGG闪烁晶体的不同尺寸厚度、不同表面粗糙度对透过率、能量分辨率和光输出性能的影响。

1 实验方案设计

1.1 实验样品

图1为Ce:GAGG闪烁晶体样品。实验使用Ce:GAGG闪烁晶体10个,由中国电子科技集团公司第二十六研究所生产,铈离子掺杂浓度为0.2 at%～1 at%,尺寸为6 mm×6 mm×2 mm、6 mm×6 mm×4 mm、6 mm×6 mm×6 mm、6 mm×6 mm×8 mm、6 mm×6 mm×10 mm,每种尺寸数量2个,一个是六面抛光,一个是五面细磨出光面抛光,其中抛光的粗糙度为2～3 nm,细磨的粗糙度为2000～2500 nm。

图1Ce:GAGG闪烁晶体样品Fig.1 Samples of Ce:GAGG scintillation crystal

1.2 反射层设计

除出光面以外其余5个面采用二氧化钛(TiO2)封装,厚度为0.5 mm。封装后的Ce:GAGG闪烁晶体样品如图2所示。

1.3 实验仪器

透过率测试采用分光光度计,型号为Lambda1050,波长测试范围可达175～3300 nm;光输出和能量分辨率测试采用北京核仪器厂的BH1324一体化多道分析器;放射源采用10 μ Ci的137Cs标准放射源。

1.4 实验过程设计

所用晶体样品的光输出为137Cs放射源662 keVγ射线的全能峰峰位道值。先测试六面抛光的不同厚度Ce:GAGG闪烁晶体的透过率,再测试10个未封装裸晶样品的光输出和能量分辨率,对10个裸晶样品除出光面以外的5个面封装0.5 mm的二氧化钛反射层,再测试封装后样品的光输出和能量分辨率,最后将样品出光面和光电倍增管通过EJ-550硅油耦合测试光输出和能量分辨率。

2 测试结果和分析

2.1 透过率测试

Ce:GAGG闪烁晶体的发光峰值波长为540 nm,设置分光光度计波长范围为330～600 nm,步进为0.5 nm,分别测试2、4、6、8、10 mm厚度样品的透过率曲线,如图3所示。从图中可以看出,不同厚度的Ce:GAGG闪烁晶体样品在波长540 nm后透过率均高于81%,且透过率值基本保持不变,表明Ce:GAGG闪烁晶体在波长540 nm后无自吸收,在波长540 nm前存在自吸收现象。

图3 不同厚度Ce:GAGG闪烁晶体样品透过率。(a)330～600 nm;(b)510～550 nmFig.3 Transmission of Ce:GAGG scintillation crystals with different thickness.(a)330～ 600 nm;(b)510～ 550 nm

2.2 裸晶测试光输出和能量分辨率

使用10 μ Ci的137Cs标准放射源,6 mm×6 mm的抛光出光面直接与光电倍增管耦合,测试得到10个样品的光输出和能量分辨率,如表1所示。由表可见,没有封装反射层的情况下,Ce:GAGG闪烁晶体单面抛光的光输出和能量分辨率均优于六面抛光。

表1 裸晶光输出和能量分辨率测试结果Table 1 Test results of naked crystal optical output and energy resolution

2.3 封装后测试光输出和能量分辨率

使用10 μCi的137Cs标准放射源,出光面直接与光电倍增管耦合,测试得到10个样品的光输出和能量分辨率,如表2所示。从表中可以看出,二氧化钛封装后的Ce:GAGG闪烁晶体六面抛光的光输出和能量分辨率均优于单面抛光。

表2 封装后光输出和能量分辨率测试结果Table 2 Test results of optical output and energy resolution after encapsulation

2.4 硅油耦合后测试光输出和能量分辨率

出光面与光电倍增管通过硅油耦合,使用10 μ Ci的137Cs标准放射源,测试得到10个样品的光输出和能量分辨率,如表3所示。从表中可以看出,增加硅油耦合后,无论是六面抛光还是单面抛光,光输出和能量分辨率均优于未用硅油耦合。

表3 硅油耦合光输出和能量分辨率测试结果Table 3 Test results of silicon oil coupling optical output and energy resolution

2.5 光输出测试结果与分析

10个Ce:GAGG闪烁晶体样品光输出测试结果如图4所示,从图中可以看出:

图4 Ce:GAGG闪烁晶体样品光输出测试结果Fig.4 Optical output test results of Ce:GAGG scintillation crystal samples

(1)随着Ce:GAGG闪烁晶体样品厚度的增加,光输出不断减少,主要是由于Ce:GAGG闪烁晶体在540 nm波长前存在自吸收现象导致。

(2)未封装反射层情况下,每种厚度单面抛光的Ce:GAGG闪烁晶体样品光输出均优于六面抛光,主要原因是Ce:GAGG闪烁晶体的折射率为1.9,相对于空气的临界角约为31°,增大晶体表面粗糙度,相当于随机角度范围越大,能够减少光的折射,所以裸晶情况下测试,单面抛光的样品光输出高。

(3)二氧化钛封装后,六面抛光的光输出优于单面抛光,主要原因是紧贴晶体表面封装二氧化钛反射材料后,表面粗糙度大的晶体样品,相当于随机角度范围越大,会导致闪烁光在晶体内部多次反射,不能从出光面出来,所以封装反射层后六面抛光的晶体样品光输出更高。

(4)通过硅油耦合后,与空气耦合相比,光输出更高,主要原因是硅油折射率为1.5,相对于空气来说,临界角更小,能够增大光的折射,所以硅油耦合后晶体样品光输出都变高。

实验结果表明:通过优化Ce:GAGG闪烁晶体表面粗糙度、反射层封装方式和耦合方式,能大幅度提高Ce:GAGG闪烁晶体的光输出。

2.6 能量分辨率测试结果与分析

10个Ce:GAGG闪烁晶体样品能量分辨率测试结果如图5所示,从图中可以看出:

图5 Ce:GAGG闪烁晶体样品能量分辨率测试结果Fig.5 Energy resolution test results of Ce:GAGG scintillation crystal samples

(1)未封装反射层情况下,每种厚度单面抛光的Ce:GAGG闪烁晶体样品能量分辨率均优于六面抛光,同时二氧化钛封装后,通过空气耦合和硅油耦合,每种厚度六面抛光的Ce:GAGG闪烁晶体样品能量分辨率均优于单面抛光,主要是由光输出大小导致。

(2)随着样品厚度的增加,能量分辨率不存在正比或者反比关系,主要是由于样品厚度太小,样品对射线阻止本领太弱,大部分射线能量没有全部被晶体吸收;样品厚度太大,Ce:GAGG闪烁晶体自吸收导致光输出变低,所以测试得到最好的能量分辨率厚度为4 mm。

(3)实验结果表明:通过优化Ce:GAGG闪烁晶体表面粗糙度、反射层封装方式和耦合方式,能大幅度提高Ce:GAGG闪烁晶体的能量分辨率,最高能量分辨率达到7.0%。

3 总结与展望

对不同厚度Ce:GAGG闪烁晶体样品的透过率进行了测试,结果表明Ce3+自吸收对Ce:GAGG闪烁晶体光输出有影响,随着Ce:GAGG闪烁晶体样品厚度增加,光输出不断降低。同时对Ce:GAGG闪烁晶体样品不同厚度、表面粗糙度、封装、耦合方式情况下的光输出和能量分辨率进行了研究测试,表明通过优化Ce:GAGG闪烁晶体样品表面粗糙度、封装反射层和耦合方式,能大幅度提高Ce:GAGG闪烁晶体样品的光输出和能量分辨率,其中最优的方案是尺寸6 mm×6 mm×4 mm、六面抛光、二氧化钛封装,通过硅油耦合测试能量分辨率达到了7.0%。

采用北京滨松的CR173光电倍增管,峰值波长420 nm,而Ce:GAGG闪烁晶体的发光峰值波长为540 nm,因波长不匹配导致量子效率偏低,最终导致测试得到的Ce:GAGG闪烁晶体的性能偏低。本项目组后续将采用量子效率高的硅光电倍增管进行试验研究,预计将能提高Ce:GAGG闪烁晶体样品的性能参数。