合肥市臭氧时空分布特征与气象因子影响研究

汪水兵,刘桂建,杨鹏,张红*,洪星园,朱森,包翔,秦志勇

(1安徽省环境科学研究院,安徽 合肥 230071;2中国科学技术大学地球和空间科学学院,中国科学院壳幔物质与环境重点实验室,安徽 合肥 230026)

0 引言

O3是大气中重要的痕量气体,主要分布在对流层和平流层中,在地球大气化学中起着至关重要的作用[1,2]。光化学污染期间,以O3为核心的氧化性物质具有极强的化学氧化活性,对人体造成极大的伤害[3,4]。近地面O3是由氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)在太阳光照射下,经过一系列光化学反应生成[5-9]。董昊等[10]指出温度和O3浓度呈正相关、相对湿度和O3浓度呈负相关;雷雨等[11]的研究结果表明,温度在33～37°C,风速在1～2.5 m·s-1时,空气中O3浓度较高;张春辉等[12]和邱国华[13]等指出高温、低湿、强日照以及风速较小时易导致O3重污染天气发生。刘芷君等[14]和易睿[15]等的研究结果表明,长三角地区主要城市污染物以O3为主且存在O3污染超标状况。

合肥市是长三角地区的新兴城市,近年来O3浓度呈上升态势,为科学治污精准治污,研究合肥市O3时空分布特征以及气象影响因素十分必要。本文基于2019年合肥市10个国控空气质量站在线监测数据,研究合肥市O3时空分布特征以及气象因素的影响,从气象要素方面出发探索合肥市O3污染变化规律,寻找气象要素与O3污染之间的内在联系,从而为合肥市O3污染防治提供科学依据。

1 数据来源与分析方法

1.1 数据来源

O3浓度数据来源于全国空气质量实时发布平台发布的2019年合肥市10个国控站点监测数据,国控站点坐标分别为:包河区站点 (31°47′44′′N,117°18′7′′E)、滨湖新区站点 (31°44′18′′N,117°16′40′′E)、董铺水库站点 (31°51′25′′N,117°9′36′′E)、高新区站点 (31°51′5′′N,117°7′26′′E)、琥珀山庄站点 (31°52′14′′N,117°15′32′′E)、庐阳区站点 (31°56′37′′N,117°15′57′′E)、明珠广场站点 (31°47′5′′N,117°11′45′′E)、三里街站点 (31°52′35′′N,117°18′25′′E)、瑶海区站点 (31°51′30′′N,117°20′9′′E)、长江中路站点 (31°51′25′′N,117°15′0′′E);气象数据选取2019年安徽省气象局合肥市地面气象站的小时连续观测数据,包括气温、降水、相对湿度、太阳总辐射等,合肥骆岗气象站点坐标 (31°46′48′′N,117°17′53′′E)。具体位置见图 1。

1.2 分析方法

采用数理统计方法对O3浓度作均值计算,分析O3时空分布特征及变化趋势;利用以O3为首要污染物的污染天数在总的污染天数中的占比,研究O3对污染天气(轻度污染及以上的天气)的贡献。采用回归分析方法对2019年合肥市气象数据和O3浓度进行分析,计算Pearson相关系数,并进行O3浓度超标率(即O3小时浓度超标时次与总时次的比值)的分析。

图1 合肥市观测站点Fig.1 Hefei observation station

2 O3时空分布特征

2.1 空间分布特征

表1和图2分别为合肥市2019年各国控站点O3小时浓度统计结果及其分布图。从空间上来看,合肥市O3小时浓度在50～80 μg·m-3之间,董铺水库和高新区站点O3小时浓度高于其他站点,这两个站点的年均浓度均超过 75 μg·m-3。

表1 合肥市2019年各国控站点O3小时浓度统计Table 1 Annual mean value of O3hourly concentration at national control stations in Hefei city in 2019

图2 合肥市2019年各国控站点O3小时浓度分布Fig.2 Distribution of O3hourly concentration at national control stations in Hefei in 2019

2.2 时间变化特征

图3和图4分别为合肥市2019年O3日变化和月均浓度变化趋势。由图可以看出,2019年日变化呈单峰型,白天浓度明显高于夜间,峰值和谷值分别出现在15:00和早上07:00。O3月均浓度变化特征呈现先上升后下降的变化趋势(即单峰型),最高值出现在6月份(浓度可达100 μg·m-3),最低值出现在12月份(浓度低于 30 μg·m-3)。

图3 合肥市2019年O3日变化趋势Fig.3 Daily variation trend of O3hourly concentration in Hefei in 2019

图4 合肥市2019年O3月均浓度变化趋势Fig.4 Monthly mean variation trend of O3hourly concentration in Hefei in 2019

3 气象因子对O3浓度的影响

气象因子对O3浓度的影响主要采取气象要素和O3小时变化对比分析、以及O3与气象要素聚类分析的方法分析O3与气象要素之间的关系。

3.1 温度

图5为合肥市2019年O3小时浓度与温度的小时序列。研究表明,温度对O3浓度影响较大,主要由于较高温度增强了空气中的氧化性,加速O3的生成[7-9]。从图中可以看出,O3浓度和温度的小时序列变化趋势基本相同,但O3浓度变化较温度变化有滞后效应。图6为合肥市2019年温度分段区间内O3小时浓度及超标率,散点图同样显示出O3和温度具有良好的线性相关关系,两者相关系数为0.68。小于30°C的温度区间内O3浓度随着温度的升高而增长,在30～35°C温度区间内达到峰值(145 μg·m-3),超标率达到11%,随后随着温度的上升O3浓度下降。由此可以看出,在一定范围内,温度升高为O3生成提供了有利条件。

图5 合肥市2019年O3小时浓度与温度的小时序列Fig.5 Hourly sequence of O3hourly concentration and temperature in Hefei in 2019

图6 合肥市2019年温度分段区间内O3小时浓度及超标率Fig.6 Hourly mean value and over standard rate of O3 concentration in segmented temperature range of Hefei in 2019

3.2 降水

图7为合肥市2019年有无降水发生期间的O3小时浓度的日变化趋势,研究表明,除凌晨03:00–08:00外,无降水情况下O3浓度均高于有降水时间段。O3是其前体物(NOx和VOCs)光化学反应的结果[12,13],清晨光化学作用不显著,降水对O3变化不大;而在其他时段,由于降水有利于NOx和VOCs的清除,因此降水的存在导致O3浓度偏低。图8为合肥市2019年降水量对O3小时浓度变化的影响,从不同降水量对O3浓度变化的影响来看,随着降水量的增加,O3浓度呈现较为明显的下降趋势,在降水量大于7 mm·h-1时其浓度接近于0。

图7 合肥市2019年有无降水发生期间的O3小时浓度的日变化趋势Fig.7 Daily variation trend of O3hourly concentration with and without precipitation in Hefei in 2019

图8 合肥市2019年降水量对O3小时浓度变化的影响Fig.8 Effect of precipitation on hourly concentration ofO3in Hefei in 2019

3.3 风场

图9为合肥市2019年O3小时浓度与风速的日变化趋势,显示合肥市O3浓度与风速呈正相关。图10为合肥市2019年O3小时浓度风玫瑰图,“东-东北-北部”方向的风向对应O3浓度高值区间,说明合肥市区东部和北部地区的外源输送不容忽视。图11为合肥市2019年风速分段区间内O3小时浓度与超标率,O3小时浓度随着风速的增长呈现线性增长,从40 μg·m-3逐步增加到90 μg·m-3,这主要是外源输送所致。超标率则处于波动上升阶段,风速在4～4.5 m·s-1时超标率达到最高,为2.8%。

图9 合肥市2019年O3小时浓度与风速的日变化趋势Fig.9 Daily variation trend of hourly O3concentration and wind speed in Hefei in 2019

图10 合肥市2019年O3小时浓度风玫瑰图Fig.10 Wind rose of O3hourly concentration in Hefei in 2019

图11 合肥市2019年风速分段区间内O3小时浓度与超标率Fig.11 Hour mean value of O3concentration in Hefei in 2019

3.4 相对湿度

图12为合肥市2019年O3小时浓度与相对湿度的日变化趋势。可以看出,相对湿度在凌晨时段较高,最高达到93%,而O3浓度则在午后较高,在下午15:00左右达到最高值109.12 μg·m-3。图13为合肥市2019年相对湿度分段区间内O3小时浓度与超标率。可以看出,当相对湿度小于50%时,O3小时浓度超标率随着相对湿度的增加而增加,但超过50%的相对湿度,O3小时浓度超标率则随着相对湿度的增加而下降,O3小时浓度平均值在相对湿度为40%～50%区间时达到最大,为118 μg·m-3。

图12 合肥市2019年O3小时浓度与相对湿度的日变化趋势Fig.12 Daily variation trend of hourly mean O3 concentration and relative humidity in Hefei in 2019

图13 合肥市2019年相对湿度分段区间内O3小时浓度与超标率Fig.13 Hourly mean and over standard rate of O3concentration in Hefei in 2019

3.5 太阳总辐射

太阳总辐射在一定程度上代表地表接收的能量总和,O3的生成和其有直接联系,O3前体物NOx和VOCs在强紫外辐射下会进行强烈的光化学反应,促进O3生成[12,13]。图14为合肥市2019年O3小时浓度与太阳总辐射的日变化趋势。研究表明,太阳总辐射和O3浓度变化趋势基本一致,从早上07:00开始,太阳总辐射逐渐增强至13:00达到峰值约500 W·m-2,O3浓度也随之升高。13:00之后,当太阳总辐射开始减弱后,O3浓度也随之下降,但都具有滞后性。图15为合肥市2019年太阳总辐射分段区间内O3小时浓度与超标率。从不同辐射区间的O3小时浓度可以发现,在一定辐射范围内,O3小时浓度随着辐射的增强而增加。其中,在800～1000 W·m-2的辐射范围O3小时浓度最大达到138.4 μg·m-3,超标率也相对其他辐射区间较高,达4.0%;而当辐射超过1000 W·m-2时,O3小时浓度和超标率随着辐射的增强而下降。

图14 合肥市2019年O3小时浓度与太阳总辐射的日变化趋势Fig.14 Diurnal variation trend of O3hourly concentration and total solar radiation in Hefei in 2019

图15 合肥市2019年太阳总辐射分段区间内O3小时浓度与超标率Fig.15 Hourly mean value and over standard rate of O3 concentration in the segmented section of total solar radiation in Hefei in 2019

3.6 气象影响统计

通过对2019年合肥市O3小时浓度与温度、降水、风场、相对湿度以及太阳总辐射的相关性分析可知,上述五个气象要素对于O3浓度都具有显著的影响。温度、相对湿度以及太阳总辐射与O3浓度呈正相关,且在一定区间内尤为显著,当温度在30～35°C、相对湿度在40%～50%和太阳总辐射在800～1000 W·m-2时,O3浓度达到相应的最高值。风场对于O3浓度的影响主要体现在外源输送上,风速在4～4.5 m·s-1时外源输送较为强烈,会导致大气中O3浓度较高。降水对O3前体物(NOx和VOCs)有一定的清除作用,O3浓度越高,降水的清除作用越明显。O3污染的防治应在太阳辐射较高、风速较大、温度较高的时段重点进行,可以起到良好效果。

4 结论

1)合肥市O3小时浓度在50～80 μg·m-3之间,董铺水库和高新区站点O3小时浓度高于其他站点,年均浓度均超过75 μg·m-3。合肥市O3浓度分布呈现出郊区浓度高于主城区浓度的特征。

2)O3日变化呈单峰型特征,峰值和谷值分别出现在15:00和早上07:00;O3月均浓度呈单峰型,且均在6月份达到峰值 (浓度可达 100 μg·m-3);O3夏季平均浓度相对其他季节高 (浓度可达 85 μg·m-3)。

3)温度、相对湿度和太阳总辐射与O3浓度呈正相关,温度在30～35°C、相对湿度在40%～50%和太阳总辐射在800～1000 W·m-2时O3浓度达到最高值;风场对O3浓度的影响主要体现在外源输送上,当风速在4～4.5 m·s-1时外源输送较为强烈,会导致O3浓度升高;而降水对O3前体物(NOx和VOCs)主要起清除作用,O3浓度越高,降水的清除作用越明显。O3污染的防治应在太阳辐射较高、风速较大、温度较高的时段重点进行,可以起到良好效果。