恒山黄芪抗疲劳方的喷雾干燥工艺研究

毛午晶，纪建军，李文成，徐胜，陈逸炘，高鹏伟，秦雪梅，李震宇*

（1. 山西大学 中医药现代研究中心，山西 太原 030006；2. 广盛原中医药有限公司，山西 大同 037300；3. 山西大学 化学化工学院，山西 太原 030006）

0 引言

2019 年11 月中华人民共和国国家卫生健康委员会与国家市场监督总局发布《关于对党参等9 种物质开展按照传统既是食品又是中药材的物质管理试点工作的通知》，文件中提到，根据《食品安全法》规定，经安全性评估并广泛公开征求意见，将对黄芪、党参、肉苁蓉、铁皮石斛、西洋参、灵芝、山茱萸、天麻、杜仲叶等9 种物质开展按照传统既是食品又是中药材的物质生产经营试点工作。

黄芪是豆科植物蒙古黄芪Astragalus membranaceus（Fisch.） Bge. var.mongholicus（Bge.）Hsiao 或 膜 荚 黄 芪Astragalus membranaceus（Fisch.）Bge. 的干燥根［1］。在《本草纲目》中被记载为“补药之长”，《神农本草经》中列为上品，具有补气升阳，固表止汗，利水消肿，生津养血等功效，用于气虚乏力，气虚水肿［2］。主要分布在山西北部恒山山脉以及周边县市的“恒山黄芪”是山西省道地药材［3］，课题组前期药效学实验表明恒山黄芪可以显著提高“气虚”症状小鼠的运动耐力，进而延缓机体疲劳的产生［4］。

党参是桔梗科植物党参Codonopsis pilosula（Franch.）Nannf.、素花党参CodonopsispilosulaNannf.var.modesta（Nannf.）L.T.Shen 或川党参Codonopsis tangshenOliv. 的干燥根［1］，有补中益气、健脾益肺、生津、调节血糖、促进造血机能、降压、抗缺氧、耐疲劳等多种作用［5］。味甘性平，健脾益肺，养血生津。用于脾肺气虚，气血不足，面色萎黄，心悸气短。“潞党参”也是山西省道地药材，研究表明潞党参可明显延长小鼠的负重游泳时间，有明显的抗疲劳功效［6］。

黄芪乃补气圣药，党参专于补益脾肺脏之气，皆能补血，二者之补气、补上似生血也。大枣补上补血乃化气也，偏补其脾经。三者尽属脾、肺经药，协同奏效。

近年来发展起来的喷雾干燥是一种新型高效的干燥工艺，它的原理是在喷雾干燥室内，通过喷雾干燥机中的雾化器首先将实验所用的料液分散成细小雾滴，然后雾滴与干燥介质接触，进而进行喷雾获得产品的一种干燥方法［7-9］，喷雾干燥具有诸多优势，如干燥时间短，制备工艺简单，操作方便，在药品、食品、化工、医学等领域都得到了广泛应用［10-11］，干燥为粉末状产品后易于贮藏和运输。本项目拟考察恒山黄芪、潞党参、大枣组成的恒山黄芪抗疲劳方喷雾干燥工艺。

1 实验材料与方法

1.1 材料与设备

黄芪，购于山西北岳神耆生物科技有限公司；党参，购于山西振东道地药材开发有限公司；大枣，购于山西天滋实业有限公司；毛蕊异黄酮葡萄糖苷对照品（批号：01857，江苏永健医药科技有限公司）；黄芪甲苷对照品（批号：102353，江苏永健医药科技有限公司）；硫酸铜、硫酸钾、硫酸、硼酸、甲基红指示剂、溴甲酚绿指示剂、亚甲基蓝指示剂、氢氧化钠、95%乙醇、无水乙醚、石油醚、硝酸、高氯酸，其他试剂均为国产分析纯。

HH-S4 恒温水浴锅（巩义市予华仪器有限责任公司）；ZNHW 电热套（巩义市予华仪器有限责任公司）；PX822ZH 天平（奥豪司仪器有限公司）；LC-4012 离心机（安徽中科中佳科学仪器有限公司）；RE5299 旋转蒸发器（上海亚荣生化仪器厂）；UC-6000PC 紫外可见分光光度计（苏州赛力威仪器设备有限公司）；1260 HPLC 系统（配置在线真空脱气机，四元梯度泵G1311C，柱温箱G1316A，自动进样器G1329B，紫外检测器G1314F 与Agilent 1260 色谱工作站，美国Agilent 公司）；Waters 2695 高效液相色谱仪（四元梯度泵含120 位自动进样器，在线柱塞清洗单元，在线真空脱气单元，美国Waters 公司）；SP-1500 实验型喷雾干燥机（上海顺仪实验设备有限公司）；Perkinelmer 电感耦合等离子体发射光谱仪（美国Perkin Elmer 公司）；ETHOS UP 微波消解仪（MILESTONE）。

1.2 实验方法

1.2.1 工艺流程

恒山黄芪抗疲劳方（黄芪：党参：大枣=2∶1∶2）→真空减压浓缩→测定可溶性固形物含量→喷雾干燥→测定得率、含水量、流动性、润湿性、溶化性、溶解时间、溶解度、营养成分、功效成分。

1.2.2 料液的制备

采用加热回流提取的方法制备恒山黄芪抗疲劳方提取液。称取一定量的饮片，加入8 倍量水，加热回流提取1.5 h，提取3 次，过滤，合并滤液，浓缩至不同密度（1.055、1.065、1.075、1.1 和1.12 g/cm³）。

1.2.3 喷雾干燥单因素实验

通过预试验预测喷雾干燥参数范围后进行单因素试验。影响提取液喷雾干燥效果的主要因素有料液密度、进风温度以及进样流量［12］。取上述制备的浓缩液分别考察进风温度、进样流量、干粉得率、含水量及其他指标。

（1）进风温度：固定进样流量为450 mL/h、料液密度为1.065 g/cm³，考察进风温度（120，130，140，150 和160 ℃）对喷雾粉得率、含水量、流动性、润湿性、溶解度、溶解时间、溶解性的影响。

（2）进样流量：固定进风温度为140 ℃、料液密度为1.065 g/cm³，考察进样流量（350，450，550，650和750 mL/h）对喷雾粉得率、含水量、流动性、润湿性、溶解度、溶解时间、溶解性的影响。

（3）料液密度：固定进风温度为140 ℃、进样流量 为450 mL/h，考 察 料 液 密 度（1.055，1.065，1.075，1.1，1.12 g/cm³）对喷雾粉得率、含水量、流动性、润湿性、溶解度、溶解时间、溶解性的影响。

1.2.4 测定指标与方法

1.2.4.1 得率的测定［13］

为评价不同工艺参数下的喷雾干燥效果，首先采用粉末得率作为评价指标，其中粉末得率的计算过程涉及药液的固形物含量。

精确称取一定量提取液（m1，g）105 ℃烘干至恒质量（m2，g），计算提取液中固形物质量，产品得率=喷雾干燥出粉（g）/喷雾干燥前料液总固形物含量（g）×100%

1.2.4.2 含水量的测定［14］

采用GB 5009.3-2016 第二法（减压干燥法），利用食品中水分的物理性质，在达到40 kPa～53 kPa压力后加热至（60±5）℃，进而采用减压烘干方法去掉样品中的水分，最后通过烘干前后的数值得出含水量。

1.2.4.3 溶化性的测定［15］

取供试品10 g，加入热水200 mL，搅拌5 min，立即观察，粉末应全部溶化或轻微浑浊。

1.2.4.4 溶解时间的测定［16］

取10 g 供试品，加入盛有100 mL 水的小烧杯中，水温为25 ℃，玻璃棒轻轻搅拌，记录完全溶解所需要的时间。

1.2.4.5 溶解度的测定［17］

在干燥至恒重的10 mL 离心管（最小刻度0.1 mL）中加入精密称定的样品颗粒0.5 g，精密加入沸水10 mL，搅拌振荡5 min，颗粒溶解后溶液微浊，3 000 r/min 离心15 min，弃去上清液，在80 ℃将残渣烘干至恒重，精密称定，计算溶解度。

溶解度（%）=溶化颗粒重/总颗粒重×100%

1.2.4.6 流动性的测定［18］

流动性的测定采用固定漏斗法，首先选取3 只漏斗，并将其串联，固定在水平放置的坐标纸上方1 cm 的高度处，缓慢地将喷雾粉沿漏斗侧壁倒入漏斗中，直到坐标纸上形成的圆锥体尖端接触到漏斗下端口为止，量出圆锥底部的直径（2R），计算休止角tanα=H/R。重复做5 次，计算平均值。

1.2.4.7 润湿性的测定［19-20］

选取直径为95 mm 的培养皿，加入50 mL 蒸馏水，水温为25 ℃，在培养皿中加入2.5 g 粉末，测定喷雾粉被水完全润湿的时间（不借助任何外力，不搅拌）。

1.2.4.8 产品功效成分的测定

黄芪甲苷、毛蕊异黄酮葡萄糖苷照2015 版《中国药典》黄芪项下黄芪甲苷和毛蕊异黄酮葡萄糖苷的测定方法进行测定；总多糖参照《保健食品功效成分检测方法》（白鸿主编，中国中医药出版社）中“粗多糖”测定方法测定。

1.2.4.9 产品营养成分的测定

产品营养成分主要包括蛋白质、脂肪、碳水化合物、钠、能量等。蛋白质照《GB 5009.5-2016》项下测定［21］；脂肪照《GB 5009.6-2016》项下测定［22］；碳水化合物照《GB/Z 21922-2008》项下测定［23］；钠照《GB 5009.91-2017》项下测定［24］；能量照《GB/Z 21911-2008》项下测定［25］。

2 结果与分析

2.1 产品得率

2.1.1 进风温度对喷雾干燥粉得率的影响

由表1 可知，随着进风温度的升高，粉末得率呈现先增高后降低的趋势，在140 ℃时达最大值。进风温度较小时，由于提取液中含有较多多糖，使其不能充分干燥，容易黏附着在喷雾干燥机器的塔壁上，所以得率较低；进风温度大于140 ℃时，所要干燥的提取液物料表面的水分蒸发速度很快，会形成硬块，使得物料内部水分不能充分蒸发，物料回潮最终黏附在喷雾干燥机器的塔壁上［26］，干粉得率降低。因此，进风温度选择140 ℃为宜。

表1 进风温度对喷雾粉的影响结果Table 1 Effect of inlet air temperature on spray powder

2.1.2 进样流量对喷雾干燥粉得率的影响

由表2 可知，进料流量在350 mL/h 和450 mL/h 时，干粉得率最高，随着流量的变化并未发生明显变化。当进料流量超过550 mL/h 时，干粉得率逐渐降低，原因是喷雾干燥进料流量增大的同时，雾滴直径也会随之变大，整体所需要的干燥时间便会增加，此时容易发生粘壁现象，干粉得率下降。当进样流量太低时，雾滴直径也会变小，从而使从喷雾干燥机喷头出来的液滴过细过轻，在喷头四周由于负压涡旋作用，使粉粘在喷头上，而且进样流量太低时，整体干燥的效率便会降低［26-27］。因此，进料流量应选择450 mL/h 为宜。

2.1.3 料液密度对喷雾干燥粉得率的影响

药液浓缩后相对密度一般控制在1.05 g/cm³～1.15 g/cm³（60 ℃热测）左右较为适宜。浸膏液密度小，含水量较高，流动性好，易于雾化均匀形成，但干燥效率低，耗能大，且得浸膏粉过细，易吸潮。浸膏液密度大，黏稠，流动性差，干浸膏颗粒大且干燥不均匀［18］。由表3 可见，随着料液密度的增加，产品得率呈现先增加后降低的趋势。因此，料液密度选择1.065 g/cm³为宜。

2.2 含水量

2.2.1 进风温度对喷雾干燥粉含水量的影响

由表1 可见，产品含水量随进风温度的增加呈下降趋势。原因为喷雾干燥过程中，经过雾化器后雾滴中的水分传热传质强度受进风温度的影响，进风温度越高，雾滴中的水分传热传质越剧烈，产品的干燥效果越好，所以产品含水量越低。

2.2.2 进样流量对喷雾干燥粉含水量的影响

由表2 可见，含水量随着进料流量的增大而上升，原因是：喷雾干燥进料流量越大，喷雾干燥进行的越不彻底，导致水分越来越大。当进样流量小时，喷雾干燥机中雾化器雾化的液滴变小，使得干燥室内有足够热量将料液干燥，从而使产品含水量低；进料流量达到450 mL/h 时，干燥室中热量和水分蒸发所需要的热量达到平衡，此时干燥效果最好；当进料流量继续增大时，液滴在干燥室内传热传质效率便会下降，喷雾干燥难度增加，产品含水量增加，导致黏壁现象发生［16］。

表2 进样流量对喷雾粉的影响结果Table 2 Effect of injection flow on spray powder

2.2.3 料液密度对喷雾干燥粉含水量的影响

由表3 可见，含水量随着料液密度的增加呈现先降低后缓慢增加的趋势。料液密度小，液滴中含水量大，喷雾干燥过程中料液蒸发所需热量多，因此喷雾干燥粉末含水量高；进料密度增大时，料液黏度增大，使得料液整体流动性变差，喷雾干燥喷出速率下降，并且此时易堵塞喷雾干燥喷嘴，产品含水量增大。

表3 料液密度对喷雾粉的影响结果Table 3 Effect of material density on spray powder

2.3 溶化性

由表1－3 可知，所制得的喷雾干燥粉在测试条件下可以全部溶解。

2.4 溶解时间

由表1－3 可知，所制得的喷雾干燥粉均可在较短的时间内（50 s 内）迅速溶解。

2.5 溶解度

由表1－3 可知，所制得的喷雾干燥粉的溶解度均在79.50%以上，溶解度较好。

2.6 流动性

休止角越小，摩擦力越小，流动性越好，一般认为α≤30°时流动性好，α≤40°时可满足生产过程中的流动性要求。由表1－3 可知，所制得的喷雾粉均符合生产过程中的流动性要求。流动性越好，固体饮料溶解越好，冲泡性能越好。

2.7 润湿性

由表1－3 可知，所制得的喷雾干燥粉均可在较短的时间内（40 s 内）迅速被润湿，说明其润湿性较好，润湿性越好，自然溶解速度越快，冲泡性能越好。

2.8 喷雾干燥单因素条件的确定

由于各个条件下所得的喷雾干燥粉完全溶解，溶解时间均在40 s 之内，溶解度均在79.50%以上，且均符合生产过程中的流动性要求。所以喷雾干燥粉最终条件的筛选以粉末得率为评价指标，其次考虑含水量。由以上表格可知，喷雾干燥的最佳条件为：进样温度为140 ℃、进样流量为450 mL/h、料液密度为1.065 g/cm³。

2.9 喷雾干燥制得的喷雾粉质量分析

2.9.1 喷雾干燥粉品质分析

喷雾干燥粉呈粉末状，无颗粒，无结块，含水量不高于7.0%，冲调后为半透明状，无肉眼可见外来杂质，无异味，具有黄芪、党参、大枣特有的风味，符合《GB/T 29602-2013 固体饮料》国家标准。

2.9.2 喷雾干燥粉功效成分检测

经检测，计算出样品中黄芪甲苷含量为（0.148±0.007）g/100 g，毛蕊异黄酮葡萄糖苷含量 为（0.061±0.055）g/100 g，总 多 糖 含 量 为（4.94±0.115）g/100 g。

2.9.3 喷雾干燥粉营养成分检测

每100 g 喷雾干燥粉中含有的各项营养成分见表4。按照《预包装食品营养标签通则》规定：一个人一天摄入能量的营养素参考值（NRV）8 400 kJ，摄入蛋白质的营养素参考值（NRV）为60 g，摄入脂肪的营养素参考值（NRV）为60 g，摄入碳水化合物的营养素参考（NRV）为300 g，摄入钠的营养素参考（NRV）为2 000 mg。计算本研究制备喷雾粉的营养素参考值，即在能量上满足了人体一天摄入能量的17%，满足一天摄入蛋白质的21%，满足一天摄入脂肪的2%，满足一天摄入碳水化合物的23%。

表4 营养成分表Table 4 Nutritional Information

3 讨论

本研究考察了恒山黄芪抗疲劳方的实验室喷雾干燥工艺，得到最佳干燥工艺参数为：进样温度为140 ℃、进样流量为450 mL/h、料液密度为1.065g/cm³。按照最优工艺制备得到的喷雾干燥粉，有效成分含量高，溶化性、润湿性、含水量、流动性、溶解度、溶解时间等符合有关规定。本研究制备的喷雾粉冲调后口感醇厚，无涩味或辛味，具有黄芪、党参、大枣特有风味，可直接作为冲调固体饮料，亦可进一步加入其他辅料制备固体饮料或代餐粉等其他复合冲调类产品。

在工业生产中，影响喷雾干燥的因素有料液浓度（即溶液中的可溶性固形物含量）、进风温度、出风温度、进料流量、生产场地、电压、蒸汽压力大小等。在设备设施固定的条件下，喷雾干燥产品最终的含水量由干燥尾气的水蒸气分压或相对湿度决定，即出风温度越高，干燥尾气的相对湿度越低，水蒸气分压越低，有利于水分从产品表面向热空气中扩散，最终产品的干燥失重越低。但本研究采用的实验室小型喷雾干燥机不能优化出风温度，因此在后续的工艺放大过程中还需对工艺参数进行进一步的优化。

本实验制出的喷雾粉组成成分搭配合理，在冲泡后能快速溶解，色泽均匀、口感好、无涩味或辛味，可有效改善能量代谢，延缓疲劳发生。恒山黄芪和潞党参为山西道地药材，国家卫健委已发布了黄芪和党参作为药食同源物质的试点通知，开展功能性食品健康下游产品研发，提高产品附加值，有助于促进山西中药材种植业和精深加工产业发展。