生物传感器环形偶极子共振超表面的仿真设计

黄炽燊，李 抄，杜耀华

（军事科学院系统工程研究院卫勤保障技术研究所，天津 300161）

0 引言

病原微生物是引起各类传染性疾病的元凶之一，在生物医学领域一直受到密切关注。近年来，世界范围内已发生过多次传染病的大规模流行，如2003 年的严重急性呼吸综合征（severe acute respiratory syndrome，SARS）疫情以及至今仍在肆虐的新型冠状病毒肺炎（coronavirus disease 2019，COVID-19）疫情，造成了严重的经济损失和人员伤亡。病原微生物的鉴定是传染病诊断的基础，可为后续的针对性治疗提供重要依据[1]。因此，构建能够快速响应且高效的病原微生物检测机制成为传染病防治的关键。

目前，常用的微生物检测方法主要包括菌落培养与识别、核酸检测以及免疫学检测等。菌落培养与识别和核酸检测是金标准方法，在生命科学的众多领域发挥了重要作用，但因其耗时较长且需要实验室环境，不适合现场快检；基于抗体的免疫学检测只有在人体产生免疫反应后才有效，具有一定的窗口期，检测灵敏度不高，无法尽早发现感染人员。以上几种检测方法都有其独特的优势，但受设备要求和检测速度制约，难以适应快速、精确的现场检测要求。目前还没有任何一种检测方法能同时满足世界卫生组织定义的ASSURED（经济、灵敏、特异性强、易于操作、快速可靠、无需特殊仪器、便于交付给最终用户）检测标准[2]。

生物传感器通过物理或化学信号转换器来捕捉待测物与生物敏感单元之间的反应，对比传统的检测方法，生物传感器在检测时一般不需要对样品进行预处理，其体积小且可反复多次使用的特点使检测成本远低于依赖于大型分析仪器的检测方法[3]。但由于生物敏感单元具有不稳定性和易变性等缺点，现有生物传感器的稳定性和重现性较差。目前，已有多种生物传感器，如酶传感器、DNA 传感器、免疫传感器等被应用于环境监测、食品分析以及生物医学等领域[4]。

近年来，基于光学手段的生物传感检测方法得到了蓬勃发展，为微生物检测提供了一种高灵敏度的无损、无标记检测途径，该方法一般用时较短且操作简便，更容易满足即时检测的需求。其中，太赫兹超表面生物传感技术得到了广泛关注并取得了一些研究成果。Ng 等[5]开发的一种与棱镜装置集成的等离子体超材料能在各类低耗流体上实现折射率传感，其较低的最低检测限和较高的质量因子为太赫兹流体传感这一难题提供了新的解决思路；Liu 等[6]开发的与微流体通道集成的等离子体超材料进一步提高了对各种流体的检测灵敏度，在对乙醇和葡萄糖等实际流体进行折射率传感时实现了接近传统传感设备6 倍的灵敏度。

尽管太赫兹生物传感器具有较高的灵敏度和较低的检测限，但由于太赫兹波波长较长，在对纳米级别大小的分子或者微生物进行检测时，检测物与太赫兹波相互作用较弱[7]，限制了系统灵敏度。此外，对于金属超表面而言，检测物与电磁波的相互作用主要发生在具有强电场集中效应的结构间隙处，有效传感面积占比小[8]。

为了充分利用传感器的传感面积并提高传感器的灵敏度，本文根据环形偶极子谐振理论设计一种基于环形偶极子共振的石墨烯超表面，并利用COMSOL 有限元仿真软件对该超表面进行折射率仿真。仿真结果表明，该超表面能激发环形偶极子谐振，从而大幅提高检测物与太赫兹波的相互作用，使得该超表面具备很窄的共振线宽和更高的灵敏度。同时，基于仿真模型计算结果，探究器件结构参数对超表面灵敏度的影响，提出对超表面结构参数和工作频点进一步优化的方向。

1 环形偶极子共振超表面结构设计和仿真建模

环形多极子作为一种基本的电磁激励模式，常用于解释粒子尺度下的宇称不守恒现象[9]，而环形偶极子是环形多极子的最低阶形式，分为磁环形偶极子和电环形偶极子，两者分别由涡旋状分布的磁场和涡旋状分布的电场产生。电偶极子、磁偶极子和极向环形偶极子的电荷与电流分布如图1 所示[10]。可以看出，环形偶极子是由沿子午线在环面上流动的电流产生的，它可以由首尾相连的一对磁偶极子来表征。虽然电偶极子、磁偶极子和环形偶极子的电荷分布不尽相同，但三者的辐射空间分布在幅值域是相同的。

图1 环形偶极子的模场分布图[10]

与其他高阶的环形多极子相比，环形偶极子具有更强的电场辐射，对环境变化的敏感性极强[11]。用于生物传感时，环形偶极子对于生物分子的微量变化高度敏感，有助于实现超高灵敏度的生物传感器[12-15]。

1.1 环形偶极子超表面结构设计

常见的超表面多采用环形或方形的基本结构，本文基于环形结构进行超表面结构设计。为了在超表面中激发环形偶极子共振，需要使超表面中产生一对方向相反的环形电流，这一对环形电流进一步产生一对方向相反的磁偶极子，产生的这对磁偶极子首尾相连便形成了环形偶极子。为了产生一对反向的环形电流，本文中的超表面设计考虑对称结构。对称结构也会使其他多极子在结构中由于对称而被抑制，使得环形偶极子占主导作用，进一步提高超表面的传感性能。

本课题组使用的THz-TDS 系统在频率为0.4 THz左右时能获得最佳信噪比，因此本文将0.4 THz 作为工作频段进行超表面尺寸设计。以金属作为材料的环形谐振器的谐振频率与谐振环的周长相关，当其周长为入射波波长的整数倍时，该环形谐振器将在特定的波长范围发生谐振[16]。而本文设计的谐振器材料为石墨烯，与拥有相同谐振频率的金属结构相比，石墨烯结构的尺寸更小。根据上述规律，将0.4 THz对应的波长（750 μm）缩小以确定环形谐振器的周长。利用软件进行粗略仿真，得到石墨烯谐振器的周长约为150 μm 时，其谐振频率约为0.4 THz。根据偶极子谐振的经典构型，将环形谐振器的长边长度h定为周长的一半（约75 μm），再根据长边长度设计环的半径与环宽。为了使超表面的电磁参量易于求解，需保证均匀介质理论和等效匀质条件成立，此时要求超表面的周期小于入射电磁波的半波长，综合考虑前述的结构尺寸，将超表面的周期定于200 μm。

根据上文阐述的理论基础，并通过仿真软件进行尺寸的微调使得超表面具有最佳的信噪比，最终确定的超表面的结构与尺寸如图2 所示。每个超表面单元由2 个对称的石墨烯开口谐振环（split-ringresonator，SRR）组成。SRR 的高度h=69 μm，组成环的外圆半径r1=75 μm，内圆半径r2=60 μm，环宽d=15 μm，两环间距D=30 μm，环的开口宽度Dg=5 μm。超表面的单胞为正方形，周期w=200 μm。衬底材料为Si，并于顶部覆盖500 nm 厚的SiO2氧化层。

图2 环形偶极子超表面结构图

1.2 基于环形偶极子超表面的病毒检测原理

本文设计的超表面激发偶极子共振的原理如图3 所示[17]。当沿x 轴方向极化的偏振光Tx由z 轴方向入射时，在超表面上依次激发感应电场和感应磁场，2 个裂环谐振器中激发的磁场形成了环形偶极子。环形偶极子共振时辐射的电场可以表示为

图3 超表面激发偶极子共振的原理图

图4 超表面作为生物传感器进行检测的流程图

1.3 有限元模型

本文设计的超表面的有限元模型图如图5 所示。使用COMSOL Multiphysics 软件的RF 模块对该模型的电磁响应进行数值仿真。首先根据上文确定的结构尺寸绘制SRR 的图案，将其材料设置为平面石墨烯，以表面电流密度来对石墨烯建模。石墨烯的表面电流密度由下式表征：

图5 超表面有限元模型图

在石墨烯SRR 层的上方设置空气层来模拟其暴露于空气时的情况。于SRR 层的下方设置SiO2氧化层和Si 衬底层。Si 衬底的厚度设置为500 μm，介电常数设定为εSi=12，氧化层的介电常数设定为=3，两者的电导率可以用Drude 模型来计算，如公式（4）、（5）所示：

式中，σSi，DC和分别为Si 和SiO2的直流电导率；τSi和分别为Si 和SiO2对应的载流子寿命。

在仿真过程中，将超表面系统视为二端口网络。沿y 方向极化的电场由超表面上方的端口垂直输入，在超表面下方设置的同向极化端口则输出超表面随电磁频率变化的S 参数（透射系数和反射系数）。以波动方程为基础测量超表面的电磁响应。为避免测量的响应为近场响应，端口距超表面的高度应超过入射电磁波的最大半波长，此处设置为1 000 μm。为了模拟超表面阵列，在x-y 平面上设置周期性条件并使得对应周期边界的物理参数一致。将超表面空气层的顶部与衬底层的底部定义为完美匹配层并设置散射边界条件，从而将二次反射对仿真结果的影响降至最小。

2 仿真结果与讨论

2.1 超表面的太赫兹响应

将石墨烯弛豫时间固定为1 ps，当费米能级由0.4 eV 增大至0.8 eV 时，超表面在开口尺寸为5 μm时对应的透射谱图如图6 所示。随着费米能级的增大，超表面的谐振频率发生蓝移，且透射率逐渐减小，当费米能级为0.8 eV 时，超表面的最低透射率接近18%，吸收了绝大部分电磁波，并产生窄线宽共振，这表明此时超表面具有较高的品质因子，即对频率有着更强的选择性。

图6 超表面透射谱图

由于超表面在费米能级为0.8 eV 时的谐振尤为明显，所以选择0.8 eV 为工作费米能级并计算该费米能级下超表面谐振频率处的表面电场与表面电流分布。首先在更宽的频域对超表面进行电磁仿真以寻找被环形偶极子激发的谐振峰，结果如图7 所示。

图7 费米能级为0.8 eV 时的宽频透射谱图

经过电磁仿真，发现超表面在100～1 000 GHz的频域内出现3 个较为明显的谐振峰，且频率为396 GHz 时的谐振最为明显。为了找到由环形偶极子激发的谐振，对超表面在3 个谐振频率处的电场与电流分布进行计算，结果如图8 所示。可以看出，当频率为140 GHz 和632 GHz 时，超表面上未形成环形电流，电场强度也较低，说明超表面在140 GHz和632 GHz 处产生的谐振峰并非由环形偶极子激发。

图8 超表面处于谐振频率时的电场与电流分布图

当频率为396 GHz 时，超表面的电场主要分布于两个开口，产生的电场强度远高于另外两个谐振峰，同时，表面电流在SRR 上形成两个流动方向相反的环形，且谐振环的上半部分与下半部分电流强度基本一致，使得x 方向和y 方向上的电偶极矩相互抵消，此时入射的电磁波以低透射率通过超表面。电流与电场分析表明超表面在频率为396 GHz 时与入射的电磁波产生了强烈耦合，且该谐振峰是由环形偶极子共振引起的，即超表面成功激发了环形偶极子共振。

2.2 超表面灵敏度仿真分析

为了模拟计算超表面在进行生物检测时的灵敏度，对超表面上覆盖病毒组织时的电磁响应特性进行研究。在仿真中将一层折射率可变的生物薄膜涂覆于超表面上，得到超表面在不同折射率下的透射谱，再通过计算谐振频率的偏移量得到超表面的灵敏度。灵敏度一般定义为

式中，dn 为涂覆生物薄膜折射率的变化；df 为超表面谐振频率的变化。df=f1-f0，其中f1为具有不同折射率的生物薄膜被涂覆于超表面上表面时超表面的谐振频率，f0为未涂覆生物薄膜时超表面的谐振频率。使用这种方法计算灵敏度时，如何精确测量谐振频率的偏移量是关键。

许多生物分子的折射率都处于1.1～1.8 范围内，病毒的折射率则在1.4～1.5 范围内[18]，由于本文的仿真研究目标为SARS-CoV-2 的检测，故在仿真过程中使生物薄膜的折射率在1.3～1.7 的范围内变化。将生物薄膜的厚度H 固定为50 μm，石墨烯的弛豫时间保持不变，裂环开口处开口宽度Dg固定为5 μm，石墨烯费米能级固定为0.8 eV，计算超表面在生物薄膜折射率变化时的电磁响应，结果如图9 所示。可以看出，生物分子折射率增大时，超表面的谐振频率发生了明显的红移。通过谐振频率偏移的大小可以计算此时超表面的灵敏度。

图9 生物薄膜折射率n 变化时超表面的透射谱图

在其他条件不变的情况下，超表面在生物薄膜折射率由1.0 增大至1.7 时的谐振频率与折射率关系如图10 所示，作为对比，红色曲线展示了一种不依赖环形偶极子共振的典型SRR 结构在折射率变化时的频移[19]。图中曲线的斜率即为超表面的灵敏度。在当前参数设置下，超表面的折射率频率灵敏度约为42 GHz/RIU（RIU 为单位折射率，即1 个单位的折射率变化能使传感器的谐振频率产生42 GHz 的频移）。对比在同一频段工作的超表面传感器，该超表面的灵敏度已达到了较高水平[20]。

图10 生物薄膜折射率变化时的谐振频率频移图

2.3 传感器灵敏度影响因素

上述仿真计算已经证明了环形偶极子共振可以显著提高超表面传感器的灵敏度。为了进一步探究该结构灵敏度的影响因素，下面将分别探讨超表面结构的开口宽度以及石墨烯的弛豫时间对灵敏度的影响。

2.3.1 超表面结构的开口宽度对灵敏度的影响

在其他参数不变的情况下，使开口宽度Dg由0.5 μm 增加至9.0 μm，仿真超表面在生物薄膜的折射率变化时的频移，结果如图11 所示。可以看出，随着开口宽度的增大，超表面的灵敏度只产生了略微的上升，说明开口宽度对灵敏度的影响较小。

图11 开口宽度Dg 变化时的谐振频率频移图

2.3.2 石墨烯弛豫时间对灵敏度的影响

保持其他条件不变，开口宽度Dg为5.0 μm，将石墨烯的弛豫时间由100 fs 增加至1 ps，仿真超表面在生物薄膜的折射率变化时的频移，结果如图12所示。可以看出，随着弛豫时间的延长，超表面灵敏度的提高较为明显，说明弛豫时间会显著影响环形偶极子超表面的灵敏度。

图12 石墨烯弛豫时间τ 变化时的谐振频率频移图

3 结语

本文设计了一种基于环形偶极子共振的图案化石墨烯超表面，对该超表面的电磁仿真证实了该超表面支持环形偶极子共振，并在谐振频率处能够强烈吸收入射电磁波，同时具有较高的品质因子和灵敏度（42 GHz/RIU）。针对提高灵敏度这一需求，对影响该超表面灵敏度的因素进行了分析，发现石墨烯的弛豫时间对超表面的灵敏度影响较大，而结构上的开口尺寸影响则较小。故为了获得高灵敏度的超表面，应使用弛豫时间较长的高质量石墨烯。后续研究将考虑通过堆叠多层石墨烯来降低对石墨烯弛豫时间的要求。本研究将为基于环形偶极子共振的图案化石墨烯生物传感器的设计与优化提供依据，并为此类传感器的实用化发展提供理论基础。