2000—2018 年陕西省县域PM2.5质量浓度时空演化特征分析

刘宇峰，原志华，杨军军，郭玲霞，许晓婷，安 彬

（1.咸阳师范学院，a.资源环境与历史文化学院；b.经济与管理学院，陕西 咸阳 712000；2.安康学院旅游与资源环境学院，陕西 安康 725000）

近年来，空气污染是区域经济社会发展过程中面临的突出环境问题之一，受到社会公众的普遍关注。细颗粒物（PM2.5）是中国大气污染的重要污染物，是空气质量监测的重点对象，其具有典型的区域性、复合型污染特征［1］。中国历来重视大气污染的防治，最早在20 世纪80 年代末期就颁布了《大气污染防治法》（1988），自此陆续出台诸如《大气固定污染源苯胺类的测定气相色谱法》（HJ/T 68-2001）等一系列标准类政策及其他环境保护政策；尤其是“十一五”以来，诸多技术规范、排放标准等政策及环境保护法律、法规相继出台，使大气污染防治更具可操作性［2］，SO2、NOx与粉尘排放量明显下降；然而，PM2.5依然是诸多区域空气污染的首要污染物，是空气污染防治的重点和难点；2012 年，国家在《环境空气质量标准》（GB 3095—1996）的基础上出台新的《环境空气质量标准》（GB 3095—2012），首次把PM2.5列为日常关键监测指标［1，3］。目前，PM2.5监测与防治已成为中国多数省市改善空气质量的首要任务，亦成为相关领域专家学者研究的热点。

以往对PM2.5的研究涉及地理学、环境学、医学、大气科学、社会学、化学以及经济学等学科，在研究内容上集中在PM2.5的时空分布、物质来源解析、健康风险评价、物理化学组成、监测技术与防治、经济关联效应以及驱动因素等方面［4-19］；在研究尺度（对象）上侧重市域、省域或流域短时间尺度特征分析；在研究方法上以相关分析、空间自相关分析、面板向量自回归模型、地理加权回归模型、地理探测器模型、自然正交函数等为主。

对陕西省PM2.5的研究，主要以单个城市（西安居多）和关中地区为主，研究内容、方法亦集中在上述几方面［20-29］；而对于陕西省全域长时间尺度PM2.5演化规律及空间异质性特征等缺乏系统研究。鉴于此，本研究以陕西省县域为研究对象，详细分析2000—2018 年PM2.5浓度的时空演变格局，研究结果可能对陕西省经济产业结构调整、能源开发利用、大气污染防治及健康风险规避等提供一定依据，亦能为政府推进跨区域大气污染预报预警及协同治理提供参考。

1 数据来源与研究方法

1.1 研究区概况与数据来源

截至2020 年底，陕西省下辖10 个地级市，包含30 个市辖区、6 个县级市、71 个县，总计 107 个县级区划单元。本研究对象为陕西107 个县（区）（图1），各县（区）PM2.5浓度数据（2000—2018 年）来源于中国环境监测总站（http：//www.cnemc.cn/）和加拿大达尔豪斯大学大气成分分析组（http：//fizz.phys.dal.ca/～atmos/martin/？page_id=140#V4.CH.03）。

图1 陕西省县级行政单元分布

1.2 研究方法

1.2.1 重心模型 地理学中的重心是描述地理属性或事物分布的矢量合力点［30］，通过重心轨迹变化可以揭示地理现象在一定空间上的迁移过程。基于前人研究成果［31，32］，构建陕西省 PM2.5污染重心模型，以期揭示陕西省2000—2018 年PM2.5污染重心的动态变化特征。定义陕西省PM2.5污染重心模型如下。

式中，X、Y分别为陕西PM2.5污染重心的经度和纬度，Pi（i= 1，2，3，…，n）表示第i个区（县）的PM2.5年均浓度值；Pi(xi，yi)为该区（县）的地理几何中心坐标。假设第k、k+m年陕西省PM2.5污染重心坐标为Wk(xk，yk)、Wk+m(xk+m，yk+m)，则不同年份 PM2.5污染重心移动距离为：

式中，e为常数，取111.111，为地球坐标单位（°）转化为距离（km）的系数。

1.2.2 空间自相关分析 地理要素在空间上是相互影响和相互作用的，具有相互依懒性。通过空间自相关分析（Spatial Autocorrelation Analysis）可以揭示某一地理要素属性值与其相邻位置地理要素属性值的相关性及其相关程度。通过全域空间自相关（Global Spatial Autocorrelation）研究陕西省各区（县）PM2.5观测值的空间自相关性，通过局域空间自相关（Local Spatial Autocorrelation）探索陕西省各区（县）PM2.5观测值的局部空间自相关性。

1）全域空间自相关。用于表征全域空间自相关的指标有很多，本研究利用全域Moran’s 指数（Global Moran’sI）分析PM2.5观测值的空间集聚特征，具体计算公式如下［33］。

式中，xi、xj分别为区域i、j的 PM2.5观测值，xˉ为区域PM2.5观测值的平均值，wij为表达区域邻近关系的空间权重矩阵，S2为数据样本的方差，n为数据样本量（即陕西省县级行政单元）。利用标准化统计量Z对全局空间自相关性进行显著性检验，公式如下［33］。

式中，E(I)是全域Moran’sI指数数学期望，是全域Moran’sI指数的标准差。

全域 Moran’sI指数取值在［-1，1］，I＞0 表示正相关，其值越大，说明空间集聚性越强；I＜0 表示负相关，其值越小，说明空间离散性越强。Z值为正且显著时，表示存在正的空间自相关，即观测值表现出显著的空间集聚；Z值为负且显著时，说明存在负的空间自相关，即观测值表现出显著的分散分布；Z值为0 时，说明观测值呈现独立随机分布。

2）局域空间自相关。采用局域Moran’s 指数（Local Moran’sI）分析PM2.5观测值的空间异质性特征，具体计算公式如下［33］。

式中参数指标意义同公式（4），局域Moran’sI指数的显著性检验方法同公式（5）。局域Moran’s指数I＞0，说明该区域单元周围相似值（高值或低值）的空间集聚，I＜0 则表示非相似值的空间集聚。

需要说明的是，在给定的置信水平（本研究取95%），结合Z值和I值，可将区域分为4 种类型空间自相关关系。①若I＞0 且显著，同时Z＞0，则区域单元位于第1 象限（高-高类型，HH），表明该区域单元及其邻近单元观测值均较高；②若I＞0 且显著，同时Z＜0，则区域单元位于第3 象限（低-低类型，LL），表明该区域单元及其邻近单元观测值均较低；③若I＜0 且显著，同时Z＞0，则区域单元位于第2象限（高-低类型，HL），表明该区域单元观测值较高且被邻近观测值较低的单元所包围；④若I＜0 且显著，同时Z＜0，则区域单元位于第4 象限（低-高类型，LH），表明该区域单元观测值较低且被邻近观测值较高的单元所包围。

2 陕西县域PM2.5质量浓度时空演化特征分析

2.1 PM2.5质量浓度总体变化特征

2000—2018 年陕西省PM2.5浓度年均值总体呈现“下降-上升-下降”（倒“N 型”）的波动下降趋势（图 2），波动介于 15.28～73.96 μg/m3，2018 年相比2000 年降低 16.59 μg/m3，年均降低 0.87 μg/m3。具体来看，波动变化大概分为三个阶段。①2000—2008 年，PM2.5浓度年均值总体表现为显著的下降趋势（P=0.05），下降速率为1.23 μg/（m3·年）；②2008—2011 年，PM2.5浓度年均值表现出非常显著的增加趋势（P=0.01），增加速率为6.30 μg/（m3·年），2011 年PM2.5浓度年均值上升到历史峰值（54.51 μg/m3）；③2011—2018 年，PM2.5浓度年均值出现显著的快速下降趋势（P=0.01），下降速率达2.92 μg/（m3·年），2018 年 PM2.5浓度年均值较 2011 年降低 40%，较2000 年降低34%。总体来看，陕西省PM2.5浓度年均值在研究时段内经历了前期小幅波动下降、中期短暂急剧上升、后期大幅波动下降的变化过程，2011年是PM2.5浓度年均值波动变化的重要“拐点”，在此之后，前期显著上升的变化趋势得到较大程度的抑制 ，2012—2018 年年均 PM2.5浓度较 2011 年降低26%，空气质量持续改善。主要原因是在国家实施生态环境保护、大气污染防治等大背景下，“十二五”期间，陕西省政府陆续出台了《“十二五”关中城市群大气污染联防联控规划》（2011）、《陕西省全面改善城市空气质量的工作方案》（2012）、《“十二五”节能减排综合性工作方案》（2012）、《2012 年主要污染物总量减排核算考核办法》（2012）、《“十二五”农业源污染减排工作实施方案》（2012）、《陕西省机动车污染减排管理办法》（2012）等［34］政策文件，同时进一步加强了秸秆焚烧、煤炭和电力行业等环保专项执法检查，致使2011 年以来全省PM2.5浓度年均值逐渐下降，扭转了大气污染的不利局面。

图2 2000—2018 年陕西省PM2.5浓度总体变化趋势

2.2 PM2.5质量浓度分区间变化趋势

根据中国《环境空气质量标准》（GB3095—2012），将 PM2.5浓度年均值分为 7 个区间［1］，分析不同区间PM2.5浓度年均值的时间变化特征（图3）。由图 3 可以看出，2000—2018 年，陕西省 PM2.5浓度年均值小于15 μg/m3（一级浓度限值）的比例较小，最大占比仅3.74%（2017年），且主要出现在“十五”中后期和“十三五”期间；PM2.5浓度年均值在15～25 μg/m3的比例在不同时段内波动变化较大，但自“十二五”以来，其所占比例表现出稳定上升的态势，到2018年上升至30.84%；PM2.5浓度年均值介于25～35 μg/m3的比例在研究时段内变化相对稳定，在27%上下波动；PM2.5浓度年均值大于35 μg/m3（二级浓度限值）的比例以 30～50 μg/m3所占比例最大（平均为27.79%），其次为 50～70 μg/m3（平均为 19.04%）；大于35 μg/m3的比例在时序变化上总体呈下降趋势，尤以2011 年以来表现的最为突出，2011—2018 下降速率是2000—2010 年的1.7 倍；PM2.5浓度年均值大于70 μg/m3的严重污染区比例总体呈现微弱的下降趋势，但波动起伏较大，最高波峰出现在“十二五”期间的2009—2013 年（平均为17.94%），进入“十三五”以后，该占比迅速降低，甚至在2018 年出现占比为0的情况。总体来看，2000—2018 年，陕西省PM2.5浓度年均值低于一级浓度限值（15 μg/m3）的低污染县（区）占比较少且变化不稳定，但在“十二五”末、“十三五”以来出现增加态势，高于一级浓度限值（15 μg/m3）但低于二级浓度限值（35 μg/m3）的县（区）比例有所增加，增幅为0.73%/年，高于二级浓度限值（35 μg/m3）和高于70 μg/m3的高污染县（区）比例在持续减少，反映了陕西省大多数区（县）未来的PM2.5污染将逐步控制在二级浓度限值以下，空气质量将持续好转。

图3 2000—2018 年陕西省PM2.5浓度分区间时间变化趋势

2.3 PM2.5质量浓度时空格局演化特征

2.3.1 时空格局变化特征 图4 为陕西省2000 年、2004 年、2008 年、2012 年、2016 年和 2018 年 PM2.5浓度年均值的空间分布，由图4 可以看出，2000—2018年，陕西省PM2.5浓度年均值在空间分布上有以下特点。PM2.5浓度低于一级浓度限值（15 μg/m3）的区域零星分布在陕北、关中和陕南，研究时段内污染最轻、表现最突出的当属陕北延安的黄龙县、关中宝鸡的太白县、陕南安康的镇坪县。PM2.5浓度在一级浓度限值（15 μg/m3）和二级浓度限值（35 μg/m3）之间的区域主要集中在陕北榆林、延安2 市所辖的绝大部分县（区）及陕南3 市所辖的大部分县（区）。PM2.5浓度高于二级浓度限值（35 μg/m3）但低于70 μg/m3的区域在2000 年主要出现在陕南和关中的绝大多数县（区），2000 年之后多数年份则以关中地区的县（区）为主。PM2.5浓度年均值超过70 μg/m3的县（区）分布在2000 年和2000 年以后有着明显区别；2000年超过70 μg/m3的高污染区集中分布在陕南地区汉中市所辖除镇巴县以外的所有县（区）以及安康市所辖的石泉、汉阴两县，同时在关中地区只零星分布在咸阳市杨凌区和西安市碑林区、莲湖区、未央区；2000 年以后，高污染区则主要出现在关中地区西安、咸阳、渭南3 市所辖部分县（区）。

图4 2000—2018 年陕西省PM2.5浓度空间演化

为更好地揭示陕西省PM2.5浓度年均值的空间演变特征，本研究根据107 个县（区）PM2.5浓度年均值的变化特征，将其分为2000—2005 年、2005—2010 年、2010—2015 年、2015—2018 年 4 个阶段，按照 PM2.5浓度年均值在 4 个阶段的升（Rise）降（Decline）变化情况对所有县（区）进行统计分析，共得到8 种时序演化类型（图5）。结果表明，研究时段内，PM2.5浓度年均值呈现“D-R-D-D”类型的县（区）占绝大多数（59.81%），主要分布在陕南地区、关中绝大部分地区以及陕北中西部地区，说明近60%的县（区）在研究时段的后期整体呈持续下降趋势，这与陕西省全域PM2.5浓度年均值的变化趋势相一致。13.08%的县（区）为“D-R-D-R”类型，即PM2.5浓度年均值呈现明显的波动变化，该类型主要零星分布在关中地区西安、咸阳、渭南3 市所辖部分县（区）。陕北榆林和延安2 市所辖部分县（区）为“D-D-DD”类型（12.15%），即PM2.5浓度年均值呈现持续下降态势，主要集中分布在陕北东部和西北部。“D-D-D-R”“R-R-D-R”、“R-D-D-R”、“R-D-D-D”4 种变化类型的县（区）占比较小，其中，榆林榆阳区、西安临潼区、渭南大荔县和榆林神木市在研究时段后期，其PM2.5浓度年均值均表现出先降后升的趋势，仅榆林府谷县在研究时段中后期持续呈现下降趋势。

图5 陕西省PM2.5浓度变化趋势类型空间分布

2.3.2 空间重心转移特征 根据公式测算了陕西省2000—2018 年PM2.5年平均污染重心、高污染重心和低污染重心的经纬度坐标值，不同污染重心分布见图6。结果表明，2000—2018 年，陕西省PM2.5年平均污染重心总体位于咸阳市所辖泾阳县和三原县交界处（图6a），比较明显的特点是在2000 年以后，污染重心向东北方向平均移动了47.71 km，说明2000年以后陕西省PM2.5年平均污染重心由咸阳秦都区向东北方向转移。陕西省PM2.5高污染重心分布及转移轨迹类似于平均污染重心（图6b），亦是由西南（咸阳秦都区与礼泉县交界）向东北（泾阳县和三原县交界）转移，平均移动距离为32.61 km。PM2.5低污染重心在研究时段内总体位于铜川市所辖耀州区、王益区和渭南市所辖富平县交界处（图6c），低污染重心移动轨迹类似于平均污染重心和高污染重心，亦是由西南方向（咸阳市兴平市）向东北方向（铜川东南部与渭南西北部交界）移动，平均移动距离为82.03 km。

图6 2000—2018 年陕西省PM2.5污染重心迁移变化

总体来看，2000—2018 年，陕西省PM2.5平均污染重心、高污染重心和低污染重心都出现西南向东北方向移动轨迹，且平均污染重心和高污染重心在研究时段末期基本一致，而低污染重心则位于前二者重心的东北方向，充分说明了陕西省PM2.5污染大致呈现关中污染突出且西高东低、陕北和陕南污染较轻且相对均衡的空间格局与趋势。

2.4 空间自相关分析

2.4.1 全域空间自相关特征 利用公式测算2000—2018 年陕西省107 个县（区）PM2.5浓度年平均值在空间上的关联、集聚特征，全域Moran’sI指数计算相关结果见表1。由表1 可知，2000—2018 年陕西省PM2.5浓度全域Moran’sI指数均大于0，且均通过了显著性检验（P=0.05），说明研究时段内陕西省PM2.5浓度年平均值在空间上存在正的空间自相关，具有显著的空间集聚特征；在时序变化上（图7），全域Moran’sI指数经历了急剧下降期（2000—2002 年）、平稳波动期（2002—2011 年）和快速上升期（2011—2018 年）3 个阶段，说明陕西省PM2.5浓度的空间集聚性在研究时段总体呈现先降后平再升的时间演化趋势。

表1 2000—2018 年陕西省PM2.5浓度全域Moran’s I指数测算

图7 陕西省PM2.5浓度全域Moran’s I指数时序变化

2.4.2 局域空间自相关特征 利用ArcGIS 软件计算局域 Moran’sI指数并绘制 2000 年、2004 年、2008年、2012 年、2016 年和 2018 年 PM2.5污染局域空间自相关类型（图8）。由图8 可知，陕西省PM2.5污染呈显著局域空间自相关的县（区）主要分为“高-高”、“低-低”两种类型，只有极个别县（区）为“低-高”类型，没有出现“高-低”类型，且大部分县（区）的局域空间自相关没有通过显著性检验（P=0.05），具体特点如下。

图8 2000—2018 年陕西省PM2.5污染局域空间自相关分析

研究时段内，陕西省PM2.5污染的空间集聚性在区域分布上发生较大变化，绝大多数县（区）为“高-高”类型集聚和“低-低”类型集聚，表明陕西省PM2.5污染具有显著的空间集聚性特征，趋同趋势明显，两极分化较严重。

“高-高”类型即PM2.5年均浓度高值区表现出明显的收缩态势。具体表现为“高-高”类型在2000 年集中分布在关中和陕南的大部分县（区），而2000 年之后，该类型所含县（区）个数大幅减少，且主要集中在关中所辖部分县（区）；这充分说明2000 年之后，关中地区作为陕西省经济发展的核心区域，工业发展迅速，城市化进程加快，污染物排放总量处于较高水平，加之各县（区）间较强的空间关联效应，极易形成PM2.5污染热点区。

“低-低”类型即PM2.5年均浓度低值区亦表现出明显的收缩态势。具体为“低-低”类型在2000 年主要集中在陕北的绝大部分县（区），关中北部仅有零星分布；2000 年之后，类似“高-高”类型，“低-低”类型所含县（区）个数亦大幅减少且集中分布在陕北中西部所辖（县）区，陕南仅在个别年份有零星分布（岚皋县、镇平县、平利县）。说明陕北中西部县（区）和陕南部分县（区）经济发展相对落后，污染物排放总量处于较低水平，同时各县（区）经济一体化水平低，空间关联和相互依懒性较弱，加之自然环境较强的稀释和净化能力，使其成为PM2.5污染冷点区。然而，“低-低”类型所含县（区）个数大幅缩减的现象在一定程度上揭示陕北部分县（区）经济发展有所好转，PM2.5污染冷点区由“显著”向“不显著”转变。

研究时段内，关中西部和北部、陕北东北部和东部等地区以及陕南大部分县（区）的PM2.5污染都未呈现显著的局域空间自相关性，同时没有出现“高-低”空间集聚类型。

3 小结与讨论

3.1 小结

2000—2018 年，陕西省PM2.5浓度年均值经历了前期小幅波动下降、中期急剧上升、后期大幅波动下降的倒“N 型”波动变化过程，2011 年是 PM2.5浓度年均值波动变化的重要“拐点”，2012—2018 年均PM2.5浓度显著降低，污染得到较大程度的抑制，空气质量持续改善。

在PM2.5浓度区间变化趋势上，陕西省PM2.5浓度年均值低于一级浓度限值（15 μg/m3）的低污染县（区）占比较少且变化不稳定，高于一级浓度限值（15 μg/m3）但低于二级浓度限值（35 μg/m3）的县（区）比例有所增加，增幅为0.73%/年，高于35 μg/m3和高于70 μg/m3的高污染县（区）比例在持续减少，反映了陕西省大多数区（县）未来的PM2.5污染将逐步控制在二级浓度限值以下，空气质量持续好转。

陕西省PM2.5浓度年均值在空间分布上具有明显的区域分异。PM2.5浓度15 μg/m3的区域零星分布在陕北、关中和陕南；介于15～35 μg/m3的区域主要集中在陕北榆林、延安2 市所辖的大部分县（区）及陕南3 市所辖的大部分县（区）；35～70 μg/m3的区域在2000 年以陕南和关中的绝大多数县（区）为主，2000 年之后则以关中地区的县（区）为主；超过70 μg/m3的县（区）分布亦以2000 年为界，2000 年之后高污染县（区）有所缩减，主要出现在关中西安、咸阳、渭南3 市所辖部分县（区）。

陕西省PM2.5浓度年均值在2000—2005 年、2005—2010 年、2010—2015 年、2015—2018 年 4 个阶段有8 种“升（Rise）—降（Decline）”时序演化类型，其中“D-R-D-D”类型的县（区）占绝大多数（59.81%），其次为“D-R-D-R”类型（13.08%）和“D-D-D-D”类型（12.15%），而“D-D-D-R“”R-R-D-R“”R-D-D-R”“R-D-D-D”4 种变化类型的县（区）占比相对较少。

重心分析表明，陕西省PM2.5平均污染重心、高污染重心和低污染重心都出现西南向东北方向移动轨迹，且平均污染重心和高污染重心在研究时段末期基本一致，而低污染重心则位于二者重心的东北方向，充分说明了陕西省PM2.5污染大致呈现关中污染突出且西高东低、陕北和陕南污染较轻且相对均衡的空间格局与趋势。

陕西省PM2.5浓度年平均值在空间上表现出正的空间自相关，空间集聚性总体呈现先降后平再升的时间演化趋势。在空间分布上，绝大多数县（区）为“高-高”类型集聚和“低-低”类型集聚，表明陕西省PM2.5污染具有显著的空间集聚性特征，趋同趋势明显，两极分化较严重；“高-高”类型和“低-低”类型均表现出明显的收缩态势。

3.2 讨论

PM2.5污染是危害人类健康的重要因素，对区域生态文明建设和经济社会可持续发展的阻碍作用日益凸显，因此，科学识别PM2.5浓度的时空分布及其演化规律，对提高区域环境污染与治理水平、改善生态环境质量、实现绿色发展具有重要作用。基于2000—2018 年陕西省县域PM2.5浓度数据，对其时空演化规律及空间异质性进行了系统研究，研究结果为陕西省进一步调整经济产业结构、优化能源利用结构、规避健康风险以及推进跨区域大气污染预报预警及协同治理提供参考依据。然而，由于PM2.5来源广泛，受自然（地形、气候等）和人为（工业污染、秸秆焚烧、汽车尾气等）多重因素的综合影响，形成演化机理错综复杂，那么明确其来源、揭示其主导驱动因素是实现PM2.5污染精准治理的关键。当前，中国经济发展正处于调结构、稳增长与绿色发展的关键转型期［1］，陕西省作为中国西部经济发展的核心，推进绿色发展、建设生态陕西是助力美丽中国的首要任务，扎实开展PM2.5污染来源解析、准确识别驱动因素、探索区域联动治理机制是陕西省大气污染防治的重要科学问题，亦是未来学术研究的重点领域。