基于白光中子源的169Tm辐射俘获截面测量和共振参数分析

任 杰，阮锡超，王金成，鲍 杰，栾广源，张奇玮，黄翰雄，聂阳波

(中国原子能科学研究院 核数据重点实验室，中国核数据中心，北京 102413)

中子辐射俘获截面是重要的中子核反应数据。在核工程领域，辐射俘获截面的精度直接影响新型核能系统设计的可靠性[1-2]；在核天体物理领域，几乎所有核天体理论模型都需要辐射俘获截面数据作为输入参数[3]。以稀土元素Tm为例，169Tm、170Tm、171Tm的辐射俘获截面都具有重要的应用价值[4-5]，自然界中169Tm的同位素丰度为100%，而171Tm具有适中的半衰期(1.92 a)，169Tm(n,γ)170Tm和170Tm(n,γ)171Tm反应常被用于测量中子场的强度，测量精度的关键在于169Tm和170Tm的辐射俘获截面的准确性；同时，169Tm是一种反应堆毒物，在反应堆设计中需要169Tm的辐射俘获截面；此外，不稳定核171Tm的辐射俘获截面是研究宇宙中核合成过程中A≈170质量链元素丰度的关键参数之一。

目前，中子辐射俘获截面测量方法主要有活化法和瞬发伽马射线法。活化法具有较高的测量精度，一般用于开展单能点的辐射俘获反应截面测量；而瞬发伽马射线法则能基于中子飞行时间技术在较宽的能量范围内测量辐射俘获反应的激发函数。长期以来，由于缺少白光中子源，我国以往的中子辐射俘获截面测量主要使用活化法。中国散裂中子源(CSNS)反角白光中子束线(Back-n)建成后[6-7]，为了提升我国的中子辐射俘获截面测量能力，中国原子能科学研究院在Back-n的实验终端建立了两套基于瞬发伽马射线法的中子辐射俘获截面测量系统：C6D6测量系统[8]和GTAF-Ⅱ测量系统[9]。鉴于169Tm的辐射俘获截面的重要性，使用C6D6测量系统开展169Tm的辐射俘获截面测量被确定为Back-n建成后的首个物理实验。本文介绍实验测量方法和数据分析流程，进行1～100 eV能量区间的169Tm的共振参数分析。目前，在EXFOR[10]收录的169Tm中子辐射俘获截面中，仅有两家数据包含1～100 eV能区，且数据的中子能量分辨率不能满足共振参数分析的需求[11-12]。本工作欲得到新的截面数据，并与ENDF/B-Ⅷ.0[13]等评价库的数据进行比较，为开展1～100 eV能区169Tm的共振参数分析和数据评价提供新的实验数据。

1 实验布局

CSNS是我国第一台质子加速器驱动的散裂中子源，使用1.6 GeV的高能质子束轰击钨靶，通过散裂反应产生中子。目前，CSNS通过脉冲模式引出质子束，具有单束团和双束团两种工作模式，重复频率为25 Hz，束流功率为100 kW，中子产额约为2×1016s-1。为了利用CSNS开展核数据测量和基础核物理研究，在CSNS散裂靶的180°角方向建设了Back-n，布局如图1所示。Back-n全长约80 m，包括中子输运线和两个实验终端，其中终端1距离散裂靶约55 m，终端2距离散裂靶约76 m。中子输运线包含真空管道、中子束窗、中子开关、中子准直器和废束站。通过调节中子准直器的准直孔径，可在实验终端得到不同几何尺寸的中子束斑，用于开展不同的物理实验[14-15]。Back-n建成后，开展了中子能谱、注量率和束流剖面等束流参数测量，得到核数据测量所需的源项参数[16-17]。本工作CSNS加速器工作在双束团模式，Back-n的中子开关、准直器1#和准直器2#的孔径分别为50、15和40 mm，终端2样品位置的中子束斑直径约为40 mm，中子注量率约为2.0×106cm-2·s-1，Back-n的中子能谱如图2所示。

图1 CSNS Back-n布局图Fig.1 Layout of CSNS Back-n

图2 Back-n的中子能谱Fig.2 Neutron energy spectrum of Back-n

Back-n的C6D6测量系统位于终端2，主要由4个C6D6液体闪烁体探测器和探测器支架组成(图3)。其中，C6D6液体闪烁体型号为EJ-315，闪烁体光信号通过光电倍增管ETEL 9390KEB转换为电信号，然后经同轴电缆接入Back-n的共用数据获取系统DAQ[18]。DAQ采用全波形数字化技术，具有1 GS/s采样率和12 bit分辨率，能记录1个脉冲周期内的全部中子事件。除C6D6探测器外，共用数据获取系统中还接入Back-n终端1的Li-Si探测器信号[19]，用于监测中子注量率。

图3 Back-n上的C6D6测量系统Fig.3 C6D6 detection system at Back-n

实验中使用的样品包括待测样品169Tm、标准样品197Au以及用于估算实验本底的石墨(natC)样品和铅(natPb)样品。此外，为了定量测量实验本底，在Back-n的中子束窗后放置镉(natCd)、银(natAg)和钴(natCo)3种共振吸收片。实验样品的参数列于表1。

表1 实验样品的参数Table 1 Parameter of experimental sample

2 实验数据处理

2.1 权重函数计算

C6D6测量系统属于总能量型的辐射俘获截面探测系统(TED)[20]，TED的探测效率ε与靶核俘获中子形成的复合核的激发能Ec呈正比，则：

(1)

其中：k为比例系数，一般设为1.0；Sn为复合核的中子分离能；A为靶核质量数；En为入射中子的能量。

探测效率不随复合核的退激路径改变而变化，从而能在较宽的中子能量区间内保证探测器效率的准确度。为了满足ε与Ec的线性关系，ε首先要与单能伽马射线的能量Eγ呈正比，但C6D6测量系统的原始探测效率并不能满足这一条件，需使用脉冲高度权重技术(PHWT)得到C6D6测量系统的权重函数[21-23]，使加权后的ε与Eγ呈正比。权重函数的原理为：

(2)

其中：Edep为单能伽马射线在探测器中沉积的能量；Rdep为C6D6探测器对单能伽马射线的能量响应；W(Edep)为权重函数；EL为能量响应的阈值。

本工作使用与文献[8]一致的方法得到包含169Tm样品的C6D6探测器系统的权重函数。图4a为本工作得到的权重函数，图4b、c为加权前后探测效率与伽马射线能量的线性关系。可见，PHWT将C6D6探测器的探测效率调整到与入射伽马射线能量呈正比，满足了TED型探测器的要求。

图4 权重函数(a)及加权前(b)、后(c)探测效率与伽马射线能量的关系Fig.4 Weighting function (a) and detection efficiency vs gamma ray energy before (b) and after (c) weighting

2.2 辐射俘获产额计算

在基于瞬发伽马射线法的中子辐射俘获截面测量实验中，一般能直接得到的是辐射俘获反应产额，然后再对产额进行共振参数分析或平均截面计算，最终得到截面数据。产额Y(En)与其他观测量的关系式为：

(3)

其中：C(En)为能量为En的中子引起的探测器计数；B(En)为本底计数；Φ(En)为中子注量。

根据式(1)，通过PHWT可将式(3)改写为式(4)，Cw和Bw分别为加权后的探测器计数和本底计数，A为产额归一因子，f代表修正系数。

(4)

根据式(2)、(4)，使用C6D6探测器测量辐射俘获截面的3个关键实验问题为：确定入射中子能量；确定实验本底Bw；确定修正系数和归一因子。

1) 中子飞行时间测量技术

在Back-n上，使用中子飞行时间测量技术确定中子能量[24]，本工作针对1 MeV以下能量区间，中子能量En和中子飞行时间tn的关系为：

(5)

其中：mn为中子的静止质量；L为中子的飞行距离。

本工作使用质子打靶瞬间产生伽马射线作为参照时间tmγ，使用复合核瞬发伽马射线到达探测器的时刻作为入射中子时刻tmn，通过散裂靶中子出射面到样品表面的距离L0和光速c得到时间零点，通过式(6)计算中子的飞行时间tn。

tn=(tmn-tmγ)+L0/c

(6)

详细的信号处理流程参考文献[25]，本工作得到的169Tm飞行时间谱如图5所示。此外，本工作还开展了空样品的测量，用来评估环境材料引入的本底。

图5 169Tm和空样品时的飞行时间谱Fig.5 Time-of-flight spectra of 169Tm and empty sample

根据式(5)，通过中子飞行时间计算中子能量需要准确的飞行距离L。但在CSNS的散裂靶中，不同能量中子的产生位置和在靶内的散射路径是不确定的。L包含两部分内容，一是散裂靶中子出射面到样品的距离L0，二是中子在靶内的散射长度ΔL(En)[26]，则：

L=L0+ΔL(En)

(7)

为准确得到中子的飞行距离，本工作使用197Au样品的共振能量E0和对应的飞行时间tn作为参数，使用式(5)拟合出等效的飞行距离L，结果如图6所示，可得出本工作的中子飞行距离为(76.72±0.15) m。

图6 使用197Au共振能量拟合中子飞行距离Fig.6 Fitting length of neutron flight path with resonance energy of 197Au

当中子能量和权重函数都确定后，可得到加权后的169Tm样品的能量响应谱，如图7所示。

图7 加权后的169Tm的能量响应谱Fig.7 Weighted energy response spectrum of 169Tm

2) 实验本底的定量测量

目前，在Back-n上开展中子辐射俘获截面测量的主要难点之一是实验本底复杂。文献[25]对Back-n上的中子辐射俘获截面测量实验的本底进行了详细的研究。本工作使用辐射俘获截面极低的natC测量和评估散射中子本底；使用伽马射线散射截面较大的natPb测量和评估束内伽马射线本底；使用共振吸收法定量测量总实验本底。本工作使用Cd、Ag、Co 3种共振吸收片，Cd用于吸收0.3 eV以下的中子，109Ag用于吸收5.19 eV中子，59Co用于吸收132 eV附近的中子。图8为含有吸收片的169Tm的净谱(已扣除无样本底)及使用共振吸收法得到的各项本底。

图8 包含吸收片的169Tm的能量响应谱和实验本底Fig.8 Energy response and experimental background spectra of 169Tm with filter

3) 数据修正

实验测得的产额不可避免地受到实验条件和数据分析方法的影响，需进行必要的修正。主要的修正量包括阈值修正fth，样品厚度带来的自吸收、自屏蔽效应的修正fms，数据获取死时间修正fdt等。根据文献[27]，阈值对探测效率的影响可忽略。而对于共振区的产额数据，自吸收、自屏蔽效应的修正一般是通过R矩阵分析程序完成的，本工作不再进行这项修正。在数据处理中，为了识别堆积信号，需设置相邻可分辨的信号最小时间间隔τ，这样会引入一定的死时间。根据τ和不同能量区间的计数率Ni，可通过式(8)得到不同中子区间的死时间修正因子。

(8)

图9为当τ设置为50 ns时，169Tm的死时间修正因子。无论在反应截面较大的共振能量附近，还是在中子飞行时间较短的百keV能量区间，死时间引入的修正量都小于1%。

图9 169Tm的死时间修正因子Fig.9 Dead-time correction factor of 169Tm

4) 产额归一

在使用C6D6测量系统测量中子辐射俘获截面时，为得到准确的反应产额，需要已知样品上的中子注量。但在实验中直接测量样品位置的中子注量比较困难，本工作利用169Tm在3.89 eV能点附近有很大的共振吸收截面(25 337 barn)这一特征，采用饱和归一的方式，使产额计算不再依赖绝对中子注量。对于3.89 eV附近的中子，仅30 μm厚度的169Tm就能俘获全部的中子。本工作使用的169Tm厚度为0.2 mm，此时实验测得的产额在3.9 eV附近呈现出饱和的平台结构，对应的产额应为1.0。拟合该平台附近的实验数据，可得到式(4)中的产额归一因子A。本工作得到的A约为0.98，169Tm辐射俘获产额如图10所示。

图10 169Tm辐射俘获产额Fig.10 Capture yield of 169Tm

3 实验结果分析

入射中子能量为En时，辐射俘获的产额Y与辐射俘获截面σγ的关系为：

(9)

其中：n为单位面积靶核的原子数；σt为靶核的全截面，当靶的厚度满足薄靶条件(nσt≪1)时，能通过实验产额计算出辐射俘获截面。

但实验数据往往会受到客观条件的影响，包括中子和伽马在样品中的散射和吸收、温度引起的Doppler展宽、实验设备引起的能量分辨率展宽等，较难直接通过式(9)计算出准确的截面。为了提高截面数据的精度，在可分辨共振区，一般通过R矩阵分析程序拟合实验产额得到共振参数，然后利用共振参数计算辐射俘获截面；在不可分辨共振区和快中子连续能量区间，一般只能测得某一能量区间的平均产额，需要使用蒙特卡罗模拟得到多次散射、吸收等效应的修正因子，通过理论计算得到平均截面。文献[27]分析了169Tm在快中子连续能量区间的辐射俘获截面，本工作重点开展可分辨共振区的数据分析。

本工作使用R矩阵分析程序SAMMY(M5)开展共振参数分析[28]。SAMMY程序由美国橡树岭国家实验室开发，以R矩阵理论为基础，采用贝叶斯拟合实验数据的方式得到共振参数。使用SAMMY程序分析共振参数主要分为3步：第1步使用初始参数和R矩阵理论得到截面或产额的理论值；第2步将实验条件，如Doppler展宽、多次散射、能量展宽等条件代入SAMMY程序；第3步使用贝叶斯方法拟合实验产额得到与实验数据符合最好的参数，作为最终的共振参数。图11为使用SAMMY程序拟合169Tm的产额数据结果，其中初始参数使用ENDF/B-Ⅷ.0数据库中推荐数据，温度参数为300 K，靶厚度为0.2 mm，能量展宽参考文献[29]。CSNS工作在双束团模式，1 keV以上的中子能量分辨率较差，图11仅给出1 keV以下的拟合结果。可看出，实验产额数据与SAMMY拟合结果总体符合较好，ENDF/B-Ⅷ.0数据库中的共振峰在实验数据中都有体现，共振能量基本一致。

图11 SAMMY程序拟合169Tm产额数据的结果Fig.11 Fitting result of capture yield of 169Tm with SAMMY code

目前，在Back-n上开展细致的共振参数分析还面临着一些困难。首先，Back-n终端2的中子能谱是使用235U裂变室测得的[16]，无法准确分析中子能谱在共振区的结构；其次，文献[29]中给出的分辨率函数是使用蒙特卡罗模拟的结果，可能在某些能量区间与真实值存在一定的差异；最后，Back-n的实验本底复杂，特别是共振区，无法完全准确地扣除实验本底。由图2可见，1～100 eV能量区间的中子能谱变化相对平缓，且由图8可知，100 eV以内的169Tm实验数据的效应本底较好。因此，本工作重点开展1～100 eV能量区间的共振参数分析，结果如图12所示。可看出，在1～100 eV能量区间内，SAMMY程序能较好地拟合实验数据。此时SAMMY程序的输出结果就是本工作得到的共振参数。表2列出了本工作得到的169Tm的1～100 eV能量区间的共振参数及ENDF/B-Ⅷ.0数据库的推荐值。其中，l为轨道角动量，J为复合核自旋，Γn为中子宽度，Γγ为辐射俘获宽度。表2中给出的不确定度与入射中子能量相关，详细分析过程可参考文献[27]。由表2可看出，本工作得到的共振参数大部分能与ENDF/B-Ⅷ.0数据库的评价值符合较好，部分数据存在较明显的差异。从实验测量的角度分析，本工作使用的源中子能谱和能量分辨率函数还不够精确，这些可能是导致差异的原因。

图12 SAMMY程序拟合169Tm辐射俘获产额的结果Fig.12 Fitting result of experimental capture yield of 169Tm with SAMMY code

表2 1～100 eV能量区间169Tm共振参数Table 2 Resonance parameter of 169Tm in energy region between 1 eV and 100 eV

在图12的38～40 eV能量区间发现1个ENDF/B-Ⅷ.0数据库中没有的共振峰，经过SAMMY程序拟合，得到了这一共振峰的共振能量(E0≈39.08 eV)等参数，结果如图13所示。由于样品中可能含有微量的杂质，目前尚不能判断这一共振峰是否属于169Tm。

图13 38～40 eV的共振峰拟合结果Fig.13 Fitting result of resonance peak in energy region between 38 eV and 40 eV

得到共振参数后可由R矩阵理论计算出辐射俘获截面。本工作在SAMMY程序中代入表2的共振参数，使用Reich-Moore近似计算出169Tm在1～100 eV的辐射俘获截面，并与ENDF/B-Ⅷ.0数据库中的评价数据进行比较，结果如图14所示。可见，在共振参数一致的能量区间，本工作得到的辐射俘获截面与评价数据符合较好，共振参数存在差异的能量区间，辐射俘获截面同样存在明显的差异。

图14 1～100 eV的169Tm辐射俘获截面Fig.14 Radiative capture cross-section of 169Tm in energy region between 1 eV and 100 eV

4 结论

为了开展辐射俘获截面测量，中国原子能科学研究院在Back-n上建立了C6D6测量系统并研究了实验测量技术和数据分析方法。169Tm的辐射俘获截面测量是Back-n上进行的首个辐射俘获截面测量实验，在实验数据分析中对中子飞行距离、实验本底、反应产额、死时间修正等进行了分析，提高了测量结果的精度。本工作使用SAMMY程序拟合实验产额得到共振参数和辐射俘获截面，并与ENDF/B-Ⅷ.0数据库的评价值进行比对。结果显示，本实验得到的169Tm的辐射俘获截面和共振参数在1～100 eV能量区间与ENDF/B-Ⅷ.0数据库的评价数据符合较好，表明本工作的实验测量技术和数据分析方法是正确的。同时发现部分截面和参数存在分歧，为了将来开展更高精度的截面测量，还需在Back-n上开展以下研究：1) Back-n的源中子能谱需进一步测量，特别需关注1 eV～10 keV能量区间的能谱结构；2) Back-n的中子能量分辨率函数还需进一步计算，有必要通过实验测量验证现有的能量分辨率函数；3) 共振区的实验本底还需更加细致的模拟和分析，进一步研究样品相关的实验本底等。

感谢Back-n合作组全体成员对本工作的支持和帮助。