利用瞬发γ射线法测量209Bi的中子非弹性散射截面

孙 琪，王朝辉，张奇玮，黄翰雄，任 杰，阮锡超，刘世龙，鲍 杰，栾广源，丁琰琰，陈雄军，聂阳波，刘 超，赵 齐，王金成，贺国珠，杜树斌

(中国原子能科学研究院 核数据重点实验室，中国核数据中心，北京 102413)

中子核数据在核反应堆设计、辐射防护、核医学、乏燃料处理、核安全等领域具有重要的应用[1]。利用中子评价核数据结合适当的程序对核装置中的中子场、反应率、核素产量、剂量率以及衰变热等参数进行计算是对其进行定量分析的重要方法，因此核数据的准确度直接影响计算结果的可靠性。如果核数据的不确定度过大，那么在设计中需要增加核反应堆反应性、功率分布、燃料富集度、辐射屏蔽以及乏燃料存储等的安全冗余来确保安全，从而降低了其经济性。先进反应堆和其他新型核装置对核数据的能量以及核素种类提出了更高的要求。液态铅铋合金可作为反应堆的冷却剂和慢化剂材料以及散裂靶材料[2]，在快堆、散裂中子源、加速器驱动的次临界系统中具有重要的应用。keff是反映核反应堆状态的重要参数，其与堆内中子能谱以及材料分布直接相关。在10 MeV以下，209Bi的非弹性散射截面占了总截面的30%左右。快中子与209Bi发生非弹性散射碰撞时，将损失大量能量，从而降低反应堆内中子能谱的硬度。因此，在大量使用铋材料的各种核反应堆中，中子与209Bi反应截面的准确性将直接影响keff计算的准确性。目前，国际上主要的评价核数据库在计算含有大量铋的反应堆的keff时存在较大的偏差[3]，进一步准确确定209Bi的中子非弹性散射截面十分必要。瞬发γ射线法[4]是测量中子非弹性散射截面的一种有效方法，与直接测量法相比，不会受到来自其他反应道中子的干扰。本工作采用瞬发γ射线法开展209Bi的中子非弹性散射截面实验测量研究。

1 实验装置

基于中国原子能科学研究院HI-13串列加速器瞬发γ射线实验平台开展实验测量，实验装置如图1所示。中子靶采用D2气体靶，外壳为不锈钢，气柱尺寸约为φ1 cm×4 cm，气体压强约为0.4 MPa，入射窗为10 μm厚的金属钼箔，束流阻止片为0.5 mm厚的金片。HI-13串列加速器加速的不同能量D+束轰击中子靶，通过氘氘聚变反应产生不同能量的准单能中子。利用中子飞行时间(TOF)法排除氘氘三体反应产生的破裂中子。为降低实验本底，对中子源进行了有效的屏蔽和准直。屏蔽体的整体外形尺寸约为2 m× 2 m× 2 m，采用的材料包括铁、混凝土、含硼聚乙烯、铅等。沿D+束轴线在屏蔽体中嵌入1个由铜、铁、聚乙烯和铅制造的准直器，引出0°方向的中子。在相对于束流30°、70°、110°和150° 4个方向各放置1个Canberra公司生产的Clover探测器，测量中子与样品相互作用产生的γ射线。每个探测器由4块尺寸相同的N型同轴高纯锗晶体组成。Clover探测器表面距样品中心的距离分别为32、15、15和32 cm。为了屏蔽散射的γ射线，在Clover探测器的头部安装1个厚度约为2 cm的铅屏蔽套筒。为降低实验厅的散射中子和γ本底，在中子束流末端放置了1个主要成分为石蜡和铅的中子捕集器。使用1个尺寸为φ5.08 cm×5.08 cm的BC501A液体闪烁体探测器监视中子通量，其表面距离中子靶头约554 cm。在实验中使用的D+束能量分别为6.5、8.0和9.5 MeV，流强约为300 nA，脉冲重复频率约为3 MHz。为了得到足够的统计，实验使用了较多的束流时间，209Bi样品的3种能量束流时间分别为36、30和30 h，natTi样品的3种能量束流时间分别为20、20和16 h。为了确定γ射线的本底情况，分别在束测量了有样品和无样品时的γ能谱。LISE++程序[5]计算的上述3种能量D+束在束窗中的能量损失分别为0.52、0.45和0.4 MeV。使用TARGET程序[6]对6.5、8.0和9.5 MeV的D+束轰击气体靶进行模拟，得到了0°方向的单能中子峰平均能量分别为9.0、10.5和12.0 MeV，半高宽分别为0.252、0.211和0.182 MeV。实验中使用的209Bi金属样品尺寸为φ50 mm×4 mm，密度为9.8 g/cm3；使用的金属天然钛样品尺寸为φ50 mm×1 mm，密度为4.54 g/cm3。为了减小向探测器方向发射的γ射线在样品中的衰减，样品在摆放时其轴线与中子束流的夹角约为20°。样品中心到中子靶的距离约为270 cm。

图1 实验装置示意图Fig.1 Schematic of experiment setup

数据获取系统硬件为美国XIA公司生产的Pixie-16数字化采集卡。Clover探测器使用采样率为100 MSPS、采样深度为14 bit的采集卡。液体闪烁体探测器使用采样率为500 MSPS、采样深度为14 bit的采集卡。使用北京大学编写的GDDAQ[7-8]作为数据获取程序，对数据采集过程进行控制和在线监控，同时对数据采集参数进行设置和优化。探测器产生的信号直接送入Pixie-16采集卡的模拟信号输入接口，进行数字化后获取其波形，通过设置插件的参数可选择是否存储波形。Pixie-16具有一定的模拟信号调理功能，包括信号增益、偏置、极性翻转等。在板载FPGA和DSP中加载相应固件，可以对获取的波形进行信号检测(快速触发滤波)、定时(恒比定时触发)以及得到脉冲高度(能量滤波器)等处理。Pixie-16采集卡能够设置的参数包括触发滤波上升时间、触发滤波平台时间、触发阈值、恒比定时触发比、定时阈值、能量滤波上升时间、能量滤波平台时间、信号衰减时间等。这些参数的设置对数据获取系统的性能具有很大的影响。在实验正式开始前，对这些参数的设置进行了优化。

2 数据分析

2.1 Clover探测器刻度

使用152Eu、60Co、22Na和133Ba标准γ放射源对Clover探测器进行了刻度，表1列出这些γ源产生的γ射线能量和强度。Clover探测器1 332 keV γ射线全能峰的能量分辨率约为0.18%。对γ射线的能量与相应道数进行线性拟合得到探测器的能量刻度曲线，如图2所示。测量得到了Clover探测器对多条γ射线的绝对探测效率，使用ε=aEb函数对其进行拟合得到绝对探测效率曲线，如图3所示。其中：ε为绝对探测效率；E为γ射线的能量；a和b为拟合参数。

表1 γ射线的能量和强度Table 1 Energy and intensity of γ ray

图2 Clover探测器γ能量刻度曲线Fig.2 γ energy calibration curve of Clover detector

图3 Clover探测器绝对探测效率曲线Fig.3 Absolute detection efficiency curve of Clover detector

2.2 源中子通量

在截面测量中，需要准确测量源中子的通量。液体闪烁体探测器中子探测效率高、时间分辨好，且具有良好的n/γ脉冲形状甄别能力，因此在实验中采用1个尺寸为φ5.08 cm×5.08 cm的液体闪烁体探测器对源中子通量进行测量。图4示出利用液体闪烁体探测器实验测量得到的n/γ甄别二维谱，由图4可清楚看到中子和γ信号能够很好地区别。图5示出液体闪烁体探测器测量到的总飞行时间谱及经过n/γ甄别后得到的中子飞行时间谱和γ飞行时间谱。由图5可清晰看到氘氘聚变反应单能中子峰和破裂反应中子峰，将选取中子飞行时间谱中氘氘聚变反应单能中子的计数来对截面测量数据进行归一。

图4 中子监视器脉冲形状甄别二维谱Fig.4 2D pulse shape discrimination spectrum of neutron monitor

图5 中子监视器飞行时间谱Fig.5 TOF spectrum of neutron monitor

2.3 实验数据修正系数

实验样品对发射的γ射线具有一定的吸收能力，需要对特征γ射线在样品中的自吸收进行修正。为了确定特征γ射线在样品中的自吸收系数，使用蒙特卡罗模拟程序Geant4[9]模拟不同能量的特征γ射线在中子与样品相互作用范围内各向同性发射，分别记录在有样品和无样品条件下各个角度的特征γ射线计数，两者的比值即为特征γ射线在样品中的自吸收系数。图6示出模拟得到的896、1 132、1 608和2 741 keV特征γ射线在209Bi样品中的自吸收系数。源中子在样品中发生散射，一方面会增加样品中的中子通量，另一方面会降低中子监视器的单能中子计数。为了确定中子在样品中发生多次散射对实验结果的影响，使用Geant4程序分别模拟源中子轰击209Bi和natTi样品，记录样品中的中子通量及在0°方向出射的中子能谱，用源中子数进行归一，可得到多次散射修正系数和源中子衰减系数。在图7中给出了模拟得到的9.0、10.5和12.0 MeV中子分别轰击时，209Bi样品中的中子通量分布。通过模拟计算发现，中子在样品中的多次散射对实验结果的影响小于2%。使用Bricc程序[10]计算了不同特征γ射线的内转换系数，209Bi的1 608 keV特征γ射线的内转换系数为0.012 70±0.000 15。在实验数据处理过程中使用模拟得到的修正系数对γ射线产生截面进行修正。

图6 不同能量的γ射线在209Bi样品中的自吸收系数Fig.6 Self-absorption coefficient of γ ray with different energy in 209Bi sample

2.4 γ能谱分析

图8示出9.5 MeV的D+束轰击209Bi样品时，30°方向的Clover探测器测量到的飞行时间谱，由图8可清晰看到束流γ射线、单能中子和破裂中子的效应峰。在实验数据分析过程中，通过选择单能中子效应峰对应的时间范围即可得到单能中子与样品反应产生的γ能谱。图9示出6.5 MeV的D+束轰击209Bi样品时，110°方向的Clover探测器测量到的总γ谱和单能中子γ能谱。使用CERN ROOT[11]的TSpectrum类对测量得到的γ能谱进行分析，在扣除本底后，根据209Bi等核素的能级纲图确定测到的特征γ射线，并得到其全能峰计数。表2列出209Bi的能级和跃迁γ射线数据[12]。由图9可清楚看到中子与209Bi样品发生非弹性散射产生的896、991、1 132、1 527、1 608、2 600和2 741 keV等能量的特征γ射线。

图8 9.5 MeV D+束轰击209Bi样品时30°方向的Clover探测器测量得到的飞行时间谱Fig.8 TOF spectrum measured with Clover detector at 30° when 209Bi sample was bombarded with 9.5 MeV deuteron beam

图9 6.5 MeV D+束轰击209Bi样品时110°方向的Clover探测器测量得到的γ能谱Fig.9 γ energy spectrum measured with Clover detector at 110° when 209Bi sample was bombarded with 6.5 MeV deuteron beam

表2 209Bi的能级和跃迁γ射线数据Table 2 Energy level and transition γ ray data of 209Bi

2.5 γ产生截面计算

实验分别测量了在相对于束流方向30°、70°、110°和150°等4个角度出射的γ射线能谱。根据式(1)[13]可得到特征γ射线的微分截面：

(1)

要得到特征γ射线的产生截面，需要对γ射线的微分截面进行积分。由于实验中使用的探测器个数少、覆盖的立体角小，不能直接将各探测器的结果进行累加来得到对应的γ射线产生截面，因此需要通过对γ射线的角分布进行分析来确定γ射线的产生截面。根据文献[14-15]，γ射线的产生截面可通过测量110°(或70°)和150°(或30°)方向的γ射线微分截面，并使用一定的系数将二者进行加权求和得到。由于110°和150°方向的探测器性能更加稳定且本底更低，因此只使用这两个探测器的测量数据来计算截面，计算公式如下：

(2)

式中，w110°和w150°为110°和150°方向的权重系数，分别为1.304 29和0.695 71。在实验数据处理过程中，通过式(1)计算得到在110°和150°方向的特征γ射线微分截面，并通过式(2)计算得到特征γ射线的产生截面。

2.6 误差分析

本实验的误差来源主要有：Clover探测器效率、源中子计数、修正系数、全能峰计数、样品尺寸和成分以及探测器位置等。对于800 keV以上的γ射线，探测器效率的相对误差小于3%；在D+束能量分别为6.5、8.0和9.5 MeV时，源中子及全能峰计数总的统计相对误差分别为3.6%、4.2%和4.6%；样品成分的相对误差小于1%；样品尺寸的相对误差小于1%；修正系数的相对误差小于1%；探测器位置的相对误差小于1%。测量得到的3个能点截面的总相对误差分别为5.1%、5.6%和5.9%。

3 结果分析

使用Talys 1.95程序[16]的默认参数分别计算了9.0、10.5和12.0 MeV的中子与209Bi和48Ti发生非弹性散射的中子反应截面和特征γ射线出射截面。计算得到的上述3种能量中子与209Bi发生非弹性散射的截面分别为1 569.8、671.7和381.4 mb(1 mb=1×10-27cm2)；209Bi的1 608 keV特征γ射线的出射截面分别为638.3、275.5和149.1 mb；209Bi的1 608 keV特征γ射线的出射截面与相应的中子非弹性散射截面比值分别为0.407、0.410和0.391。计算上述3种能量的中子与48Ti发生非弹性散射时，983.5 keV特征γ射线的出射截面分别为1 077.2、1 054.5和1 022.8 mb。这些计算得到的数据将用于确定中子非弹性散射截面的实验测量值。

天然钛参考样品的同位素丰度列于表3，由表3可见，48Ti的丰度为0.737 2，据此可确定天然钛样品中48Ti原子核的个数。以实验测量到的48Ti(n, n′γ)48Ti反应产生的983.5 keV 特征γ射线的产生截面作为参考[17]确定209Bi反应截面的归一化系数。通过以上分析过程，确定实验测量到的9.0、10.5和12.0 MeV中子与209Bi发生非弹性散射的截面分别为(1 638.1±83.6)、(675.5±37.9)和(482.5±28.5) mb，1 608 keV γ射线的产生截面分别为(666.1±34.0)、(277.0±15.6)和(188.6±11.2) mb。

表3 天然钛的同位素丰度Table 3 Natural titanium isotope abundance

图10示出209Bi中子非弹性散射截面实验结果与ENDF/B-Ⅷ.0[18]、JEFF-3.3、JENDL-4.0[19]、ROSFOND-2010和CENDL-3.1[20]等评价库数据、Talys 1.95程序默认参数计算结果以及从EXFOR数据库[21]中检索的Mihailescu等[22]、Lashuk、Simakov、Owens、Thomson、Rosen、Shi和Prokopets等的实验数据的对比。由图10可看出：在4 MeV以下，评价数据和实验数据符合得较好；在4～8 MeV能量范围内，评价数据与实验数据之间存在很大差异；ENDF/B-Ⅷ.0和CENDL-3.1评价库数据与Talys 1.95程序的计算结果在8 MeV以下符合得较好。在8～16 MeV能量范围，Talys 1.95程序的计算结果与Mihailescu等的实验数据符合得较好，而ENDF/B-Ⅷ.0等评价库的数据要明显偏高。本研究得到的9.0 MeV和10.5 MeV中子的实验结果与Talys 1.95程序的计算结果及Mihailescu等的实验数据更加接近，12.0 MeV中子的实验结果与ROSFOND-2010评价库数据的更加接近。

图10 209Bi(n，n′)截面随中子能量的变化Fig.10 Change of 209Bi(n, n′) cross section with neutron energy

4 结论

基于中国原子能科学研究院HI-13串列加速器瞬发γ射线实验平台，利用D-D反应产生中子，通过瞬发γ射线法测量了9.0、10.5和12.0 MeV的中子与209Bi的非弹性散射截面，并与多家实验数据、ENDF/B-Ⅷ.0等评价库数据以及Talys 1.95程序计算结果进行了比较。实验测量数据与Talys 1.95程序的计算结果符合得最好。目前，铋的中子非弹性散射截面实验数据比较匮乏，在8～14 MeV只有Mihailescu等的数据，本工作增加了这个能区的实验数据，可为209Bi中子核数据的评价提供支撑。针对评价数据与实验数据之间存在的较大差异，需要在相应能区开展更多高精度的实验测量来加以澄清。

感谢北京串列加速器核物理国家实验室提供良好的实验条件。感谢加速器运行人员为实验顺利进行所做出的努力。感谢北京大学吴鸿毅博士对数据获取系统参数设置提供的支持。