基于实验与模拟相结合的气体样品(n,α)反应截面测量方法研究

胡益伟，崔增琪，刘 杰，白浩帆，夏 聪，江浩雨，陈金象，张国辉

(北京大学 物理学院 重离子物理研究所 核物理与核技术国家重点实验室，北京 100871)

气体广泛存在于核设施中，如氦气被用作气冷快堆的冷却剂[1]，235U裂变会在反应堆燃料包壳内产生惰性气体，还会渗透到冷却剂中[2]。惰性气体难于以固体形式存在，因此研究气体样品(n,α)反应截面测量方法尤为重要。

近50年来，基于屏栅电离室在快中子能区测量气体样品反应截面的工作，国内没有相关工作开展，国外仅有2个实验。日本东北大学的Sanami等[3-4]最先在11.5、12.8、14.1 MeV能点测量了12C(n,α0)、16O(n,α0)、16O(n,α123)反应，利用中子准直器和阴、阳极信号的时间信息，分离出了扣除壁效应后的气体样品事件，结合反冲质子探测器[5]测量了中子注量，但未得到系统性的截面测量结果。俄罗斯IPPE的Khryachkov等[6-9]在2006—2013年间采取了与Sanami等[3-4]类似的方法系统测量了多种气体样品的(n,α)反应，但测到的截面相比评价库有系统性偏差。如16O(n,α)反应截面较ENDF/B-Ⅶ高出80%[7]，14N(n,α0)反应截面在4～6 MeV能区仅前人测量结果以及ENDF/B-Ⅶ评价结果的1/3[7]。分析表明，气体样品测量中主要存在3个方面的问题，即样品核数的确定问题、待测事件挑选问题以及中子注量测量问题。本文基于本课题组固体样品测量的经验，建立一套气体样品(n,α)反应截面实验测量方法。为解决前人数据测量中存在的问题而采用实验与模拟相结合的方法，并利用该方法对14N(n,α0)反应的相对截面进行系统的测量。

1 测量原理

屏栅电离室是测量气体样品核反应的常用探测器，本工作使用的屏栅电离室及信号获取沿用固体样品测量系统[10]。待测气体混入屏栅电离室工作气体内，气体样品核受中子辐照会发生核反应，产生带电粒子，带电粒子在工作气体内沉积能量，在其径迹上产生大量电子-离子对。在电场作用下，阴极与栅极之间的电子会穿过栅极抵达阳极，并在阴、阳极上产生感应电荷。理想情况下，阴极信号在电子团产生时刻就出现，而阳极信号则在电子团穿过栅极时才出现，阴、阳极信号最大幅度比值与电子团的电离密度重心到栅极的距离呈正比[11]。

当核反应发生在靠近极板边缘(电场不均匀)区域时，带电粒子的能量不能被全部收集，因此有z方向(D+离子束流方向)、r方向(垂直z方向)壁效应。壁效应导致待测事件因能量较低而脱离事件区，被本底覆盖而难以统计。测量气体样品(n,α)反应截面，首先要选出在阴-栅极之间无壁效应的空间区域并计算样品核数，再分离并统计出有效区域内待测核反应事件数，最后测量有效区域内的中子注量。

1) 样品核数。测量工作气体的温度与气压，并根据有效区域体积和气体成分计算样品核数。2) 待测核反应事件数。放置中子准直器使电场不均匀区域内的中子通量下降3个数量级，有效减少事件区内有r方向壁效应的事件份额，并结合模拟将其扣除；再分析阴、阳极信号的起始时间差，消除z方向壁效应。

3) 中子注量。采用238U样品测量238U(n,f)裂变事件数，通过标准裂变截面得到238U样品处中子注量，再用SuperMC模拟计算气体样品有效区域与238U样品位置的中子注量比，得到有效区域内的中子注量。

2 测量装置

实验布局如图1所示，实验装置由中子源、准直器、屏栅电离室、液体闪烁体组成。图1中最左边为D气体靶中子源，准直器靠近中子源，屏栅电离室阴极极板距离中子源45 cm，液体闪烁体距离中子源3 m，中轴均与D+离子束流方向重合。

2.1 中子源与液体闪烁体

为测出14N(n,α0)反应激发函数[12]的共振结构，需要中子源的主中子单能性好于0.1 MeV。本实验基于北京大学4.5 MV静电加速器，采用直径1.0 cm、长度2.0 cm、压强60.79 kPa的D气体靶，通过2H(d,n)3He反应产生准单能中子。实验选取能量2.145～2.774 MeV，流强1.0～1.5 μA的氘离子束流，在主中子区平均能量为4.71、4.87、5.00、5.12、5.29、5.45 MeV的6个中子能点对14N(n,α0)反应截面进行测量。实验中用EJ309液体闪烁体探测器采用反冲质子解谱法[13]对中子能谱进行实时测量，以扣除低能中子干扰。测量得到的6个能点的能谱如图2所示，图中相对强度根据主中子强度进行了归一。

图2 测量得到的中子能谱Fig.2 Measured neutron energy spectra

2.2 屏栅电离室

屏栅电离室由1对共阴极电离室组成，靠近中子源的一侧为01侧，另一侧为02侧。阳极、阴极、栅极均为边长156 mm的正方形，极板的中心法线均与中子源的中轴重合。阴极-栅极间距为(62.03±0.55) mm，栅极-阳极间距为(14.22±0.02) mm，屏蔽极-阳极间距为(10.45±0.49) mm(极板间距取多次游标卡尺测量的平均值，误差为平均值与测量值的最大偏差)。工作气体选用在26.4 ℃下200.1 kPa的10.5%Kr+4.3%CO2+85.2%N2。238U标准样品放置在01侧的屏蔽极上，与01侧阳极构成平行极板电离室，通过238U裂变测量中子注量。238U样品内的核数为(2.064±0.009)×1019[14]。图1中高度均为h，由虚线方框标出的两个圆柱区域为无z方向壁效应区域，h为(31.02±0.28) mm，与阴极和栅极的距离均为15.0 mm。在h确定的前提下各取半径R为40 mm的圆柱形区域为有效区域(图1黄色区域)。有效区域为根据实验条件选择出来的在阴极、栅极之间，气体样品的核反应不会产生z方向、r方向壁效应的区域，每个有效区域的14N核数均为(1.287±0.012)×1022。

2.3 准直器

采用准直器对4π立体角内的源中子进行准直，从而减少r方向壁效应事件份额。准直器材料和形状的选择基于SuperMC[15-17]模拟，以确保满足实验需要。本工作首先制作了长30 cm、宽和高均为20 cm的聚乙烯准直器，准直器距中子源2.0 mm，距电离室外壁8.0 mm，准直器入口半径8.1 mm，出口半径21.7 mm；随后利用一块BAS-TR2025荧光屏[18]与质子转换屏的复合结构测量中子，另一块BAS-TR2025荧光屏测量γ本底，采取快中子照相方法[19]验证准直器的准直性能。快中子照相实验采用直径1.0 cm、长度2.0 cm，压强303.975 kPa的D气体靶，主中子能量为5.00 MeV，利用流强1.0～1.5 μA的氘离子束流照射6 h，成像的空间分辨率为1.0 mm。最后利用EJ-309液闪探测器测量了准直后的中子能谱。实验表明，准直器的准直效果与模拟符合良好(图3a)，且未降低中子能谱的单能性(图3b)。根据SRIM模拟[20]，5.00 MeV的α粒子在该实验工作条件下射程为17.6 mm，在中子强度的一半处产生的核反应产生点到极板边缘的距离为51.0 mm，该距离较α粒子射程更大，不会有r方向壁效应。经以上验证，该准直器的性能满足实验需求。

图3 中子束经准直器后在238U样品所在平面的中子强度分布实验测量与模拟结果(a)及准直器对中子能谱的影响(b)Fig.3 Experimental and simulated results of neutron intensity in 238U sample after collimator (a) and effect of collimators on neutron energy spectra (b)

3 实验模拟

模拟可优化实验方案，保证待测事件不会被本底覆盖。处理实验数据时，也可根据模拟划分事件区。若待测事件被本底覆盖，模拟也可给出探测效率。且模拟可用来扣除r方向壁效应份额，提高测量精度。模拟方法已经实验验证[11]，本次模拟考虑到了工作气体中的14N(n,α0)、14N(n,α1)、14N(n,p)、16O(n,α)和78,80,82,83,84,86Kr(n,α)等核反应，得到整个屏栅电离室内的气体样品实验测量谱预测结果。模拟基于蒙特卡罗方法，代码采用Matlab-2019b[21]构建，核反应角分布由TALYS-1.95[22]计算，核反应截面由ENDF/B-Ⅷ.0评价库归一，带电粒子在工作气体内的射程及能损用SRIM-2013[20]计算，中子通量随空间的分布利用SuperMC计算，中子能谱采用液闪探测器测量结果(图2)。模拟考虑到了屏栅电离室极板对带电粒子的阻挡，对进入电场均匀区域的事件进行了详细模拟。

准直后，屏栅电离室内部各空间点单位面积相对平均中子数Φ的模拟结果示于图4，横坐标为空间点在z方向上的投影(以阴极中心为原点，根据阴极中心点归一)，纵坐标为空间点z方向的垂线距离。SuperMC模拟考虑了D气体靶金属靶头、D气、聚乙烯准直器、中子大厅空气对中子的影响。

蒙特卡罗模拟时，会根据核反应产生点的位置，按照图4的Φ赋予权重，最终预测得到阴极-阳极幅度二维谱和阳极幅度-阴极、阳极信号起始时间差二维谱。作为例子，图5为在5.00 MeV 02侧的模拟结果。由图5a可知，该实验条件下14N(n,α0)反应在有效区域内的事件区不会被本底覆盖。

图4 电离室内部单位面积相对平均中子数Fig.4 Relative average number of neutrons per unit area inside ionization chamber

图5 5.00 MeV的模拟结果Fig.5 Simulation result at 5.00 MeV

4 实验数据处理

4.1 实验过程

本次实验系统地在中子能量为4.71、4.87、5.00、5.12、5.29和5.45 MeV的能点测量了14N(n,α0)反应的相对截面，在每个能点，实验步骤如下：

1) 调整D+离子束流能量到各能点对应值，并打开EJ309液体闪烁体探测器检验中子能谱，检验完成后关闭EJ309液体闪烁体探测器；

2) 打开电离室的阴极、阳极信号获取系统，测量气体样品事件；

3) 与步骤2同时打开电离室屏蔽极信号获取系统，测量238U(n,f)反应的裂变事件；

4) 与步骤2同时打开EJ309液体闪烁体探测器信号获取系统，测量中子能谱；

5) 步骤2后3 h，同时关闭所有获取系统，保存并备份数据。

4.2 信号处理

电离室的阴极、阳极信号幅度会随着电子学系统的放电呈e指数衰减[23]，不仅影响信号幅度大小，且影响信号起始点的选取。本工作对测量得到的阴、阳极波形信号先通过傅里叶滤波方法过滤掉高频噪声得到Aorigin(n)，再拟合信号衰减端得到e指数衰减系数RC，最后通过退卷积的方法得到修正信号Areal(n)：

(1)

其中：Aorigin(n)为原始信号在第n个采样点的幅度；Ct为相邻采样点的时间差，10 ns；diffAreal(n)为退卷积以后的微分信号在第n个采样点的幅度；Areal(n)为退卷积以后的修正信号在第n个采样点的幅度。

根据修正后的波形信号，得到待测事件的时间和幅度信息，图6给出阴极、阳极信号修正处理实例。

图6 阴极、阳极信号修正处理Fig.6 Schematic diagram of correction processing of cathode and anode signals

利用阴极-阳极幅度二维谱，可将待测14N(n,α0)事件和本底分离。作为例子，图7a为5.00 MeV能点实验测量得到02侧的阴极-阳极幅度二维谱。通过与模拟结果比对得知，上部方框内部为14N(n,α0)事件区。为消除z方向壁效应，只选取有效体积内产生的14N(n,α0)反应事件。由阴阳信号的起始点时间差即可得到核反应产生点到阴极板的距离，如图7b所示。若阴极信号起始点与阳极信号起始点同时，则核反应在栅极处(距离阴极60 mm)发生；若阴极信号起始点与阳极信号起始点时间差最大，则核反应在阴极产生。由于有效区域到阴极、栅极的距离均为15 mm，故阳极幅度-阴阳信号起始点时间差二维谱中间的1/4到3/4宽度为在有效体积内发生的核反应。

实验测量的阴极-阳极幅度二维谱(图7a)以及阳极幅度-阴阳信号起始点时间差二维谱(图7b)与模拟结果(图5a、b)相比均有所倾斜，原因是由于相比起栅极，在阴极附近产生的电子团到达栅极的漂移时间更长，电子会被工作气体吸附更多[23]，导致阳极幅度更低。测量结果在300～450道之间有一部分事件在模拟中不存在，可能是本次实验采用的聚乙烯准直器含氢，其本身就是1个中子散射体，会在整个能区均匀产生散射中子。因此，在4.00～4.99 MeV区间仍有少量未被液闪探测器分辨的低能中子，其事件的份额难以通过模拟扣除。

图7 5.00 MeV的实验测量结果Fig.7 Measurement results at 5.00 MeV

由于未能完全扣除低能中子的干扰，且α粒子面向栅极出射时的事件区有所偏移，本方法统计事件数时将会存在系统性偏差，故本次工作得到了相对测量结果。

4.3 待测事件

图8 模拟的中子能点为5.00 MeV时02侧的有效区域和无z方向壁效应区域的阳极幅度谱Fig.8 Simulation result of anode amplitude spectra of 02 side of active area and area without z axial wall effect at 5.00 MeV

(2)

4.4 单位面积平均中子数

本工作把通过02侧有效区域与238U样品位置的中子注量比值称为转换系数G，计算公式如下：

(3)

其中：φU为238U样品处的加权中子注量；φ02为02侧的有效区域内的加权中子注量；r为空间点到中子束流中心轴的距离；z为空间点到阴极极板垂线距离，求和号表示对指定r和z范围内模拟的Φ离散值求积分；Φc为用作强度归一的阴极中心的Φ。

通过G，结合裂变计数，即可得到02侧有效区域内产生核反应的φ02：

(4)

图9 5.00 MeV 中子能点测量238U样品的屏蔽极信号得到的阳极投影谱和阳极模拟谱Fig.9 Measured and simulated anode amplitude spectrum for measurement of 238U(n,f) reaction at 5.00 MeV

4.5 相对截面

由式(2)～(4)，气体样品核(n,α)反应相对截面σα的计算公式如下：

(5)

根据误差传递和合成公式，相对截面σα不确定度可由式(5)中各项的不确定度合成得到：

(6)

14N(n,α0)反应相对截面实验测量结果在图10中给出，灰色圆点为k取1时(相对截面修正系数为1时)的结果，与Gabbard等[26]的结果在误差范围内符合，但由于未扣除低能中子本底对14N(n,α0)反应事件的影响，相比起评价库(ENDF/B-Ⅷ.0、ENDF/B-Ⅶ.1、JEFF-3.3、CENDL-3.1和RONSFOND-2010)[12]及其他前人数据(Morgan[27]、Scobel等[28]、Khryachkov等[7])均偏高。红色三角为k=0.897 9时的结果，可看到所有能点均在误差范围内与ENDF/B-Ⅷ.0库相符；5.29 MeV能点相对偏高，是由于该反应在5.1～5.3 MeV能区，14N(n,α0)反应截面急剧下降，微小的能量差别将引起反应截面的巨大变化，因此低能中子在事件区产生的干扰更严重，可能导致实验结果偏高。

图10 4.7～5.5 MeV中子能区14N(n,α0)反应截面实验测量结果与前人数据、评价库对比Fig.10 Present 14N(n,α0) cross sections compared with evaluations and existing measurements between 4.7-5.5 MeV

5 结论

本工作建立了快中子诱发气体样品(n,α)反应截面测量方法，解决了以下问题。

1) 气体样品核数确定，利用准直器、信号时间信息选定气体样品有效区域，确定核数。

2) 中子注量测量，结合238U样品的238U(n,f)反应测量和SuperMC模拟，并利用液闪探测器测量的中子能谱扣除低能中子裂变事件，确定有效区域的中子注量。

3) 待测事件挑选，利用模拟扣除了无z方向壁效应区域产生的事件在有效区域的份额，消除了极板边缘事件对结果的影响。本次测量的绝对截面相对于评价库偏高，目前认为比较大的可能性是本次实验在主中子能区附近含有被聚乙烯准直器散射而引发的低能中子。虽然其相对强度低至难以测量，但由于14N(n,α0)反应截面较大，会产生难以扣除的低能中子事件本底，最终只能得到了相对截面。相对截面的相对趋势与各评价库均符合良好。

在后续实验中，将会改用铜质准直器，通过减少准直器引发的低能散射中子来解决低能中子事件干扰的问题，使14N(n,α0,1)反应均不会被低能中子产生的14N(n,α0)反应的事件覆盖。并通过以上改进，在下次实验中将系统性地测量14N(n,α0,1)反应的绝对截面。

感谢俄罗斯杜布纳联合核子所的Yu. M. Gledenov教授和E. Sansarbayar博士提供实验所需的双屏栅电离室。