强干扰下的196Au和44Scm放射性活度测量装置研制

姜文刚，解 峰，白 涛，马 越，梁建峰，张小林，徐 江，何小兵，师全林

(西北核技术研究所，陕西 西安 710024)

197Au和45Sc等核素常被用于监测核装置的中子注量，其(n,2n)反应可用于监测阈能以上的高能中子[1-3]。用活化法监测中子注量时，需用到活化反应的中子谱平均截面。197Au(n,γ)198Au和45Sc(n,γ)46Sc反应截面大，中子谱平均截面实验数据很多[4]，但(n,2n)反应的谱平均截面实验数据很少且不确定度很大[5-7]。197Au(n,2n)196Au和45Sc(n,2n)44Scm反应截面难以准确测量的主要原因是：197Au和45Sc的(n,2n)反应截面小，活化产物196Au和44Scm的活度很低，同时197Au和45Sc的(n,γ)活化产物198Au和46Sc的活度很强，这会造成测量196Au和44Scm时，γ射线特征峰信噪比很差，导致196Au和44Scm活度测量不确定度较大。

针对上述问题，本文研制在198Au和46Sc强干扰下准确测量196Au和44Scm活度的实验装置，用于准确测量197Au(n,2n)196Au和45Sc(n,2n)44Scm反应裂变谱中子等的平均截面。

1 实验装置

198Au和46Sc均是100%的β-衰变核素，β-衰变的同时发射γ射线。198Au衰变主要发射411.8 keV能量的γ射线，而46Sc衰变主要发射889.3 keV和1 120.5 keV两个能量的γ射线，这两条γ射线存在强级联关系[8-9]。用γ能谱法测量196Au和44Scm活度时，198Au和46Sc发射较高能量γ射线形成的康普顿本底是最主要的干扰源。因为分离同位素非常困难，所以要根据196Au和44Scm的衰变特性采取针对性的方法来降低干扰。

196Au的衰变纲图如图1a[10]所示，有两个衰变分支，一个是通过轨道电子俘获(EC)衰变为196Pt，另一个是通过β-衰变为196Hg。196Au衰变主要发射两条能量分别为355.7 keV和333 keV的γ射线，这两条γ射线均来自于轨道电子俘获衰变分支，相互是级联关系。44Scm的衰变纲图如图1b[11]所示，也有两个衰变分支，一个是通过轨道电子俘获(EC)衰变为44Ca，另一个是通过激发态退激衰变为44Sc的基态。44Scm衰变发射的γ射线能量为271.1 keV，来自于激发态退激过程。

图1 196Au(a)和44Scm(b)的简化衰变纲图Fig.1 Simplified decay scheme of 196Au (a) and 44Scm (b)

为降低198Au和46Sc衰变所发射γ射线形成的康普顿本底，活度测量装置采用反符合测量原理，结构如图2所示。其中，主探测器选择阱式HPGe探测器以提高探测效率，可通过机械平台调节位置；环形NaI探测器环绕在主探测器周围，用于反康普顿作用；顶盖NaI探测器亦用于反康普顿作用；液闪探测器安装在阱式高纯锗主探测器中心，用于β-射线的测量。该装置采用3层物质屏蔽，用于吸收环境本底γ射线和各种由于散射和原子激发产生的X射线，从而尽可能降低环境本底计数。

1——主探测器；2——环形NaI探测器；3——顶盖NaI探测器；4——光电倍增管；5——液闪探测器；6——0.5 cm的铜；7——0.5 cm的钢材质外壳和10 cm的铅屏蔽层；8——1 cm的有机玻璃图2 基于反符合活度测量装置的结构图Fig.2 Structure diagram based on anti-coincidence activity measuring device

用数字谱仪将两套反符合系统融合为一，使得双重反符合的效果可叠加。首先，在液闪测量体系下，探测待测样品中198Au或46Sc衰变发射的β-射线，利用β-信号反符合扣除主探测器对198Au或46Sc的探测信号；其次，阱式HPGe探测器作为主探测器被置于环形NaI探测器中，利用反康普顿原理抑制康普顿本底。

用阱式HPGe探测器测量196Au时，两条相互级联的γ射线之间存在符合相加效应，同样，γ射线与同时发射的多条X射线之间也存在符合相加效应，符合相加效应会造成全能峰的探测效率损失。图3为196Au在阱式HPGe中γ-γ和X-γ符合相加效应的实验测量能谱。而测量44Scm时，不存在由于符合相加效应造成的探测效率损失。

图3 196Au在阱式HPGe中的符合相加效应Fig.3 Coincidence addition effect of 196Au in well HPGe

2 性能测试

2.1 反符合抑制比

将符合测量与原始γ能谱中康普顿本底的比例定义为反符合抑制比，反符合的效果可通过反符合抑制比评价。图3比较了活度测量装置对198Au和46Sc两种核素的反符合效果。图4a为198Au的β-反符合效果，反符合抑制比为62.5%；图4b为46Sc的β-反符合效果，反符合抑制比为55.6%；图4c为测量198Au的反康普顿效果比，反符合抑制比为65.7%；图4d为测量46Sc的反康普顿效果，反符合抑制比为70%。图4b、d中的低能区能谱为177Lu的γ能谱，用于监测阱型HPGe探测器100～300 keV能区的探测效率。

图4 β-反符合和反康普顿效果比较Fig.4 Comparison of β- anti-coincidence and anti-Compton

反康普顿系统的反符合抑制比与主探测器在环形NaI探测器中的位置密切相关。通过机械传动结构改变主探测器的高度，可获得反符合抑制比随探测器高度的变化曲线，如图5所示，当探测器高度在15 cm位置时，可获得较好的反符合抑制比。

图5 反符合抑制比随探测器高度的变化关系Fig.5 Relationship between anti-coincidence rejection ratio and detector height

在测量196Au或44Scm时，液闪的β-反符合和NaI的反康普顿效果可叠加，两者共同组成反符合探测系统。对于198Au和46Sc，实验测量的反符合抑制比例分别为87.1%和86.9%。

2.2 探测效率

针对测量196Au时存在的特征γ射线与低能X射线之间的符合相加效应，可在主探测器晶体和γ放射源之间放置一定厚度的铅屏蔽层吸收X射线，如图6所示，铅屏蔽层对X射线吸收系数较大，而对能量较高的特征γ射线影响较小，这会降低符合相加概率，增加γ射线的探测效率。

图6 X射线屏蔽层结构示意图Fig.6 X-ray shielding layer structure schematic

196Au的X射线能量最大为77 keV，主要特征γ射线的能量为355.7 keV，最佳屏蔽厚度d应满足以下条件。

(1)

使用铅作为屏蔽材料，则μ77=2.419 cm2/g，μ355.7=0.232 3 cm2/g，ρ=11.4 g/cm3，可算出最优的铅层厚度为0.09 cm。此时，77 keV的X射线衰减到原来的6.3%，而355.7 keV的γ射线仅衰减到原来的76.7%。

为标定主探测器对196Au和44Scm的探测效率，使用中国原子能科学研究院的高压倍加器，通过197Au(n,2n)和45Sc(n,2n)反应生产196Au和44Scm。将包含两种核素的样品溶解制源，然后由中国原子能科学研究院计量与校准技术重点实验室的Ge γ谱仪标准装置对待测样品中196Au和44Scm的比活度进行校准，最后用校准后的样品标定主探测器的效率。探测效率ε的标定结果列于表1，主探测器对44Scm的探测效率为31.3%；增加屏蔽层后，主探测器对196Au的探测效率从无屏蔽层时的5.5%提升到了11.9%。

表1 196Au和44Scm探测效率标定结果Table 1 Calibration results of detecting efficiency of 196Au and 44Scm

2.3 探测灵敏度

探测系统的探测灵敏度一般用其最小可探测活度(MDA)来表示，MDA按下式计算[12]。

(2)

其中：B为本底计数；εD为探测效率；pγ为γ射线发射几率；tm为测量时间，s-1。

355.7 keV或271.1 keV全能峰能区本底计数率B与待测样品中198Au或46Sc的活度呈正比例关系，正比系数ρ=εpγηexp(-λtm)。其中η为γ射线全能峰净计数(411.8 keV或889.3 keV)与康普顿本底计数(355.7 keV或271.1 keV能区)的比例，λ为衰变常量。

表2列出了计算正比系数ρ所需要的相关参数，其中ε和η都是实验测量值。据此，结合式(2)可获得活度测量装置对196Au或者44Scm的MDA随着198Au或46Sc活度和测量时间的变化情况，具体如图7所示。可见，在待测样品中存在高达0.2 MBq198Au或46Sc的强干扰条件下，测量24 h活度测量装置对196Au和44Scm的MDA分别小于0.7 Bq和0.3 Bq。

表2 198Au和46Sc的关键探测参数Table 2 Key detection parameters of 198 Au and 46Sc

图7 MDA随干扰同位素活度的变化Fig.7 Change of MDA with background isotopic activity

3 装置在44Scm活度测量中的应用

45Sc样品放置于西安脉冲反应堆辐照腔内[13-14]，2 MV功率稳态运行辐照3 h。样品回收冷却24 h，经溶解、除杂等化学流程，被制备成标准液闪源。液闪源被置于图2中的位置5处进行测量，获得约0.1 MBq46Sc强干扰下的γ能谱，如图8所示，44Scm的271.1 keV特征γ射线经过反符合后，康普顿本底被抑制到原来的1/5左右。这说明，经过液闪β-反符合和NaI反康普顿双重作用，可显著抑制46Sc等核素造成的康普顿本底，降低44Scm等(n,2n)活化产物的测量不确定度。

图8 强干扰下44Scm测量γ能谱Fig.8 γ-spectrum of 44Scm under strong Compton background

4 结论

为在强放射性同位素干扰下微量196Au和44Scm活度的准确测量，从核素的衰变特性出发，研究建立了融合β-射线反符合和反康普顿技术的活度测量装置，大幅提高了196Au或44Scm的探测灵敏度，对196Au和44Scm探测的MDA分别小于0.7 Bq和0.3 Bq。本文建立的双重反符合测量装置应用到196Au和44Scm等核素的活度测量，可有效降低197Au(n,2n)196Au和45Sc(n,2n)44Scm等反应中子谱平均截面测量的不确定度。