基于D-T中子源的板状铌样品的评价数据基准检验实验

赵 齐，聂阳波,,*，丁琰琰，任 杰，阮锡超,，胡志杰，徐阔之

(1.中国原子能科学研究院 核数据重点实验室，中国核数据中心，北京 102413；2.兰州大学 核科技与技术学院，甘肃 兰州 730000)

中子核数据的建库与评价是核物理基础研究的重要工作之一，这些数据库中的核数据广泛应用于模拟计算[1]。近来，随着计算机性能的不断提升，使用评价数据库中的数据进行模拟计算带来的优势越明显，这类模拟计算较大型实验更易进行，且成本更低，在许多中子学相关的研究中，如聚变堆堆芯设计、医学放射线治疗和辐射防护设计，需大量的模拟计算以确保计算结果的可靠性，这不仅需要大量的中子核数据，且对中子核数据的可靠性和精确性提出了要求。中子学基准检验实验是检验评价核数据库可靠性的重要手段之一[2]。开展不同样品的基准检验实验，不仅可评估现有核数据的质量，且可为核数据的改进提供意见，这对提高核数据的可靠性和精确度具有积极作用[3]。

铌(Nb)的热导率好、熔点高，具有很好的耐腐蚀性以及低中子俘获截面，被广泛应用于超导材料工业、航天工业以及核工业，如对HI-13串列加速器的升级中使用了Cu-Nb溅射超导腔[4]；将Zr合金中加入Nb金属提高耐腐蚀性以作为核反应堆堆芯材料使用[5]；美国SP-100太空反应堆动力系统的快中子增殖堆中，使用了Nb合金作为管道材料[6]。国外在20世纪70年代就已开展了Nb样品的中子学积分实验，如在美国利弗莫尔研究所开展的脉冲球实验中，测量了Nb金属球(φ25 cm)的泄漏中子谱[7]，NASA测量了Am-Be中子源在Nb球的中子泄漏谱[8]，之后大阪大学在2001年发表了14 cm厚Nb金属球的泄漏中子谱的测量结果[9]。但以上实验均采用球形样品，实验结果无法检验核数据中关于角度的信息，核数据中有关角度的信息检验需利用板状样品在不同角度测量实验。目前国际上还未有使用板状Nb样品来开展的基准检验实验，因此，本文将利用板状Nb样品来开展不同角度的中子泄漏谱实验测量，以检验弹性散射角分布以及双微分截面信息，为Nb评价数据的改进提供更为丰富的参考信息。

1 泄漏谱实验测量

1.1 实验设计

中国原子能科学研究院高压倍加器平台具有很好的开展基准检验实验的条件[10]，实验装置布局如图1所示，利用该实验装置，核数据国家重点实验室已开展一系列基准检验实验[11]。在Nb样品的基准检验实验中对泄漏中子谱测量，实验装置主要由氘氚中子源、板状Nb样品、准直屏蔽系统以及探测器系统组成。

图1 Nb样品积分实验布局Fig.1 Layout of Nb sample integral experiment

中子源采用脉冲化的氘氚中子源，中子通过T(d,α)n聚变反应产生，产生的中子能量随角度存在分布，在60°和120°方向上平均中子能量约14.5 MeV，入射氘束流能量为300 keV，流强约20 μA，脉冲频率为1.5 MHz，脉冲宽度约为2 ns，中子产额约109s-1。

实验所用Nb样品为直径13 cm，厚度分别为5、10、15 cm的板状样品，样品密度约8.57 g/cm3，其中核素93Nb的纯度为99.9%，具体成分列于表1。

准直屏蔽系统包括前级准直系统(影锥和准直器)和墙体准直系统，其作用是减少实验测量中的散射中子本底和散射γ[12]。实验过程中，对每个厚度的样品在不同角度多次测量效应谱(有样测量谱)，在更换样品时测量本底谱(无样测量谱)，图2所示为5 cm厚的样品在60°的方向时的效应谱和本底谱的比较。除弹性散射峰附近稍小于5外，其余能区在不同角度和厚度的整体实验测量效应/本底比好于5。

图2 60°方向上5 cm厚度Nb样品测得的效应谱和本底谱Fig.2 Experimental spectra of foreground and background at 60° with 5 cm Nb sample

实验采用的探测系统电子学线路如图3所示。Nb样品的泄漏中子飞行时间谱由BC501A液闪探测器搭建的主探测系统完成，对于每个探测事件，分别获得脉冲高度(PH)、脉冲形状甄别(PSD)和飞行时间(TOF)，经CAMAC总线送入获取系统。主探测器BC501A产生的信号先分为两路，一路由打拿级引出，经由前置放大器(自主设计)和ORTEC 672放大器送入获取系统，作为泄漏中子的能谱。另一路由阳级引出，经Philips 744扇入扇出插件再分为两路，一路送入MPD-4插件作脉冲形状甄别，另一路则经恒比定时器ORTEC 935作为飞行时间谱的开门信号。为降低探测系统的死时间，实验中实际测量的是反飞行时间谱，时幅变换器ORTEC 567的开门信号由主探测器输入，ORTEC 567的关门信号由束流拾取信号送入ORTEC VT120快速定时前置放大器后，延迟适当时间后输入。拾取信号的获取通过加速器管道内拾取桶中的铜环产生，氘离子脉冲束团经过铜环，在铜环上感应出电荷，铜环上的感应电荷引出形成束流拾取信号。

图3 积分实验探测器系统电子学线路Fig.3 Electronic circuit of integrated experimental detector system

除主探测器BC501A外，还有其他3个探测器用于测量中子源的脉冲时间分布和中子产额。为测量中子源的脉冲时间分布，在与氘束流呈0°方向上距离8 m的位置上放置芪晶体测量0°方向的中子飞行时间谱；在垂直于束流方向上约4 m的位置上放置BaF2探测器测量源中子伴随产生的γ射线的飞行时间谱。在与束流呈135°的方向上放置金硅面垒半导体探测器探测T(d,α)n产生的α粒子，通过伴随粒子法可获得中子源的产额，得到的中子产额在数据处理中用来作归一化处理。

1.2 实验数据处理

实验处理中，最后的飞行时间谱由以下公式得到：

其中：TOFin为实际进入到探测器的中子谱；εN为探测器效率；K为用伴随粒子法测量中子产额时的系数；Nα为测量得到的α粒子数；S为探测器面积。最后得到的飞行时间谱为单位中子在单位面积(cm-2)的中子通量。

2 MCNP模拟

利用MCNP-4C模拟程序对实验结果进行模拟，该程序是美国洛斯阿拉莫斯实验室开发的模拟粒子在物质中输运过程的程序[13]。采用CENDL-3.1[14]、ENDF/B-Ⅷ.0[15]和JENDL-4.0[16]3个数据库的数据进行了Nb样品泄漏中子谱的模拟，模拟模型如图4所示。

MCNP模拟计算采用点探测器，在模拟过程中，对中子源考虑了靶结构、中子能量与角度分布以及中子脉冲时间分布[12]；对实验样品，按实际尺寸及表1的成分进行描述；对液闪探测器，按探测器的位置和直径进行描述，并考虑了实际的探测器效率曲线[17]。这样计算得出的飞行时间谱为通过点源的单位面积中子通量，且已归一到单位源中子，可直接和实验处理得到的飞行时间谱进行比较。

3 标准样品测量及误差分析

3.1 标准样品测量

可靠的基准检验系统是开展评价数据库检验的重要先前条件。对于已搭建好的实验系统，需利用标准样品对实验系统的可靠性做出检验。由于中子和氢只有弹性散射1个反应道，因此通常将中子与氢的弹性散射截面作为标准截面来对积分实验系统的可靠性进行检验。常用的可用来测量的含氢物质为聚乙烯和水，利用测量聚乙烯样品(标准样品)泄漏中子谱获得n-p散射峰，再与模拟计算获得的散射峰进行比较，实验系统的可靠性通过聚乙烯样品实验结果和模拟结果的比较来验证。用与Nb样品表面积相同的聚乙烯样品(φ13 cm×6 cm)进行了60°方向泄漏中子谱的实验测量[18]。聚乙烯样品的泄漏中子谱的模拟结果和实验结果如图5所示，n-p散射峰面积实验结果和模拟结果符合很好，n-p散射峰偏差小于2%。

图5 φ13 cm×6 cm聚乙烯样品泄漏中子谱实验结果与模拟结果的比较Fig.5 Comparison of experimental and simulation results for φ13 cm×6 cm polyethylene sample leakage neutron spectrum

3.2 误差分析

需考虑的实验误差分为统计误差和系统误差[19]。统计误差包括：1) Nb样品泄漏中子谱的统计误差，统计误差根据样品角度厚度不同略有差异，每道的统计误差除弹性散射峰附近及低能区(≥650 ns)为10%左右，其余道的统计误差均小于6%，不同区间的积分值统计误差小于5%；2) 聚乙烯样品n-p散射中子实验测量统计误差(<0.5%)；3) 聚乙烯样品n-p散射中子模拟计算统计误差(<0.5%)；4) 聚乙烯样品伴随α粒子测量统计误差(<0.5%)；5) Nb样品伴随α粒子测量统计误差(<0.5%)。在对实验数据的处理中采用的归一系数为相对系数，相对系数为标准样品n-p散射峰面积的实验测量结果与模拟结果的比值，这样可以消除包括绝对探测效率、中子探测和α粒子探测所张立体角带来的系统误差。剩下的系统误差包括相对中子探测效率误差(≤3%)和散射角误差(≤1%)。

4 实验结果

将泄漏中子谱的模拟结果和实验结果进行比较。在比较前先利用NDPlot[20]软件获得14.5 MeV与Nb样品作用后的不同反应道的次级中子能谱，然后通过不同反应道次级中子能谱对总能谱的贡献将飞行时间谱划分能量区间，最后获得每个能量区间的模拟值/实验值(C/E)，根据C/E的大小来评估各数据库的可靠性。

4.1 Nb的次级中子能谱

图6示出了14.5 MeV中子与Nb作用后不同反应道的次级中子能谱以及总的(total)次级中子能谱。

图6 CENDL-3.1数据库给出的14.5 MeV中子入射Nb不同反应道次级中子能谱Fig.6 Contribution of different reaction channels at incident neutron energy of 14.5 MeV from CENDL-3.1 library

图6反映了不同反应道对总能谱的贡献，根据这种贡献将能量区间划分如下：13～17 MeV，次级中子能谱主要是弹性散射中子的贡献，称此区间为弹性散射区间(n,el)；12～13 MeV，主要贡献来自分立能级非弹性散射的中子，反应式记为(n,inl)D，称为分立能级非弹性散射区间(12～13 MeV区间内，为各个分立的能级的次级中子谱，在图中未画出)；约6～12 MeV，次级中子能谱主要由发生连续能级非弹性散射的中子贡献，反应式记为(n,inl)C，称为连续能级非弹性散射区间；低能区0.8～6 MeV，主要贡献来自(n,2n)反应的中子，称为(n,2n)区间。

4.2 中子谱模拟结果和实验结果

Nb样品泄漏中子谱的模拟结果和实验测量结果如图7所示。

图7 Nb样品实验结果与模拟结果比较Fig.7 Comparison between experiment and simulation results of Nb sample

根据中子能量和两个角度的飞行距离(60°为8 m，120°为8.34 m)，可将不同反应道贡献的中子能量区间转化为中子的飞行时间区间，得到能量区间和飞行时间区间列于表2。

表2 不同反应道的能量区间和飞行时间区间Table 2 Energy range and flight time range of different reaction channels

4.3 C/E

通过次级中子能谱所划分的区间，对不同区间的模拟值和实验值积分并作比较，得到各反应道的C/E，列于表3、4。

表3 60°方向C/ETable 3 C/E in 60° direction

1) 在弹性散射峰能区，ENDF/B-Ⅷ.0数据库在60°方向上C/E较小，在120°方向上C/E稍大；CENDL-3.1数据库在两个方向上计算出的模拟值均高了约10%，而JENDL-4.0数据库在120°方向上的模拟值比实验值高了约20%。

2) 在分立能级非弹性散射能区，ENDF/B-Ⅷ.0数据库和CENDL-3.1数据库给出的评价数据较真实值存在较大高估，这种高估现象在120°方向上变得更严重。

3) 在连续能级非弹性散射能区，ENDF/B-Ⅷ.0数据库模拟结果的C/E在60°和120°的差异较大，而CENDL-3.1数据库的模拟结果整体偏低。

4) 在(n，2n)反应区间，ENDF/B-Ⅷ.0数据库的模拟结果偏高，CENDL-3.1数据库的模拟结果偏低。

5) 在3个数据库中，JENDL-4.0数据库给出的模拟结果与实验值符合较好。

4.4 比较结果分析

根据C/E的结果，对不同数据库给出的相关反应道的角分布、次级中子能谱或双微分谱进行比较，以寻找模拟结果与实验结果存在偏差的原因，继而对各数据库提出合理的改进建议。

在弹性散射能区，通过NDPlot软件给出了各数据库的弹性散射角分布，如图8所示，弹性散射角分布比较表明ENDF/B-Ⅷ.0数据库在60°附近给出的截面最小，这可能是ENDF/B-Ⅷ.0数据库的模拟结果在该反应道60°方向较实验值偏低了约40%的原因，而在120°附近JENDL-4.0数据库给出的截面最大，这也可能是JENDL-4.0数据库C/E接近1.2的原因。

图8 不同数据库给出的14.5 MeV中子入射Nb样品次级中子角分布Fig.8 Angular distribution of elastic cross section for Nb at incident neutron energy of 14.5 MeV retrieved from ENDF/B-Ⅷ.0, JENDL-4.0 and CENDL-3.1

在分立能级非弹性散射区间，ENDF/B-Ⅷ.0、JENDL-4.0、CENDL-3.1数据库给出的分立能级非弹性散射反应道的总截面分别为0.061、0.022、0.12，3个数据库中，JENDL-4.0数据库给出的截面最低且模拟结果与实验符合最好，其他两个数据库均有极大高估。图9示出了14.5 MeV中子入射Nb样品分立能级非弹性散射次级中子总能谱，根据该中子能谱分析，由于ENDF/B-Ⅷ.0数据库给出的次级中子能谱能量范围更宽，其能谱的分布大部分在12～13 MeV内，在C/E计算时对分立能级非弹性散射所划分的区间(12～13 MeV)内，所以ENDF/B-Ⅷ.0数据库模拟结果偏大。

图9 不同数据库给出的14.5 MeV中子入射Nb样品分立能级非弹性散射次级中子能谱Fig.9 Neutron spectra of (n,inl)D reaction for Nb at incident neutron energy of 14.5 MeV retrieved from ENDF/B-Ⅷ.0, JENDL-4.0 and CENDL-3.1

在连续能级非弹性散射能区，通过软件画出了14.5 MeV中子与Nb作用后不同数据库在60°和120°方向上的连续能级非弹性散射双微分谱，如图10、11所示。从双微分谱可看出，CENDL-3.1数据库给出的能谱大部分分布在低能部分，这可能导致连续能级非弹性散射积分区间(5.5～12 MeV)CENDL-3.1数据库的模拟结果较实验结果低约20%。而对于ENDF/B-Ⅷ.0数据库，在60°和120°方向上给出的双微分能谱相同，ENDF/B-Ⅷ.0数据库对连续能级非弹性散射给出的Nb的次级中子角分布是各向同性的，所以ENDF/B-Ⅷ.0数据库在120°方向上给出的截面过大，反映在C/E上，ENDF/B-Ⅷ.0的模拟值较实验值高60%。

表4 120°方向C/ETable 4 C/E in 120° direction

图11 不同数据库给出的14.5 MeV中子入射Nb样品120°方向上的连续能级非弹性散射双微分谱Fig.11 Neutron spectra of (n, inl)C at 120° with incident neutron energy of 14.5 MeV retrieved from ENDF/B-Ⅷ.0, JENDL-4.0 and CENDL-3.1

图12示出了不同数据库在14.5 MeV中子与Nb作用后发生(n,2n)反应的次级中子能谱。从图12可得，CENDL-3.1数据库给出能谱较软，中子能量大部分分布在1 MeV以下，造成了CENDL-3.1数据库的C/E在(n,2n)区间普遍低约15%。相反，ENDF/B-Ⅷ.0数据库给出的能谱较硬，对应ENDF/B-Ⅷ.0库的模拟结果在该区间过大。

图12 不同数据库给出的14.5 MeV中子入射Nb样品(n,2n)反应次级中子能谱Fig.12 Neutron spectra of (n,2n) reactions at incident neutron energy of 14.5 MeV retrieved from ENDF/B-Ⅷ.0, JENDL-4.0 and CENDL-3.1

5 总结

基于中国原子能科学研究院高压倍加器平台良好的实验条件，开展93Nb的基准检验实验。选用直径13 cm，厚度分别为5、10、15 cm的天然Nb样品，在60°和120°方向上的测量14.5 MeV中子入射的泄漏中子谱。为检验CENDL-3.1、ENDF/B-Ⅷ.0和JENDL-4.0评价数据库的相关数据，利用MCNP-4C模拟软件计算泄漏中子谱并与实验结果比较。之后通过NDPlot软件绘制Nb样品的次级中子能谱，根据不同反应道的次级中子能谱对总能谱的贡献将飞行时间谱划分区间，对各区间的模拟结果和实验结果进行积分比较，得到C/E作为该反应道数据可靠性的衡量标准，天然Nb样品的C/E结果显示：

1) JENDL-4.0数据库的数据整体上与实验值符合较好，推荐使用；

2) 对于CENDL-3.1数据库，需改进弹性散射反应道给出的截面高出约10%、分立能级非弹性散射截面过高、连续能级非弹性散射和(n,2n)反应出射中子能谱较软、次级中子能谱大部分分布在低能部分等问题；

3) 对于ENDF/B-Ⅷ.0数据库，存在给出的弹性散射角分布在60°给出的值较小、分立能级非弹性散射反应道给出的截面较大、连续能级非弹性散射和(n,2n)反应给出的能谱较硬等问题。