35 MeV以下56Fe(n,p)56Mn反应截面及协方差评价

李小军，兰长林,*，张 玥，杨宪林，张 智，孙小东

(1.兰州大学 核科学与技术学院，甘肃 兰州 730000；2.中国原子能科学研究院 核数据重点实验室，中国核数据中心，北京 102413)

56Fe被国际合作评价工作组列为最重要的6个核素之一，Fe及其合金会作为加速器和核反应堆结构材料中重要组成部分。一方面，56Fe(n,p)56Mn的反应截面数据作为标准截面来为活化法监督中子通量，该反应截面数据对于其他实验数据测量和数据的评价建库具有重要意义；另一方面，当结构材料受到快中子辐照时，会产生中子辐照损伤，引起中子辐照效应，如使材料发生硬化和脆化、辐照肿胀、辐照生长等。中子引起的发射带电粒子的核反应截面对评价核设施的材料损伤具有重要意义，对正在研发的四代核反应堆以及核聚变装置的设计具有重要应用价值。

为适应日益增长的对高精度核数据的需求，国际上主要核大国和地区均成立了核数据中心，专门从事包括中子数据库在内的各种核数据的评价、建库和不断更新[1]。中子数据由于其应用面广，特别是核能利用的需求，国际上评价数据库都是从中子核数据库的建立开始的。

目前，国际上5大核数据中心最新的评价库版本为：中国核数据中心2020年发布的CENDL-3.2，包含272种核素；美国核数据中心2018年发布的ENDF/B-Ⅷ.0，包含557种核素；日本核数据中心2012年发布的JENDL-4.0u2，包含406种核素；欧洲核子中心2017年发布的JEFF-3.3，包含562种核素；俄罗斯核数据中心2016年发布的BROND-3.1，包含686种核素。这些不同评价核数据库均采用统一的评价数据格式ENDF-6格式建立，便于存储、检索、国际交流和进行数据处理。不同的数据库覆盖的靶核数有差别，覆盖的中子能区也有所不同，个别库所给的文档也会有差别。之前各评价中子数据库所覆盖的中子能区是10-5eV～20 MeV，2017年更新的欧洲库JEFF-3.3和2018年更新的美国库ENDF/B-Ⅷ.0分别将能区扩展到200 MeV和150 MeV，2020年我国更新的CENDL-3.2补充了56Fe的评价数据，56Fe(n,p)56Mn的覆盖能区为3.5～20 MeV，但五大评价数据库中仅CENDL-3.2无配套56Fe的协方差数据，本文对未来弥补相关数据评价建库工作这一空白奠定基础。

本文在调研文献、数据库中56Fe(n,p)56Mn反应截面直接测量实验数据的基础上，对收集到的所有实验数据按照测量年代、测量方法、中子源、中子通量测量方法(监视器)和产物活度测量方法等多个方面进行汇总，对数据的可信度进行评价，舍弃部分测量结果及不确定度大的数据；进一步对可信度高的实验测量结果相对最新分支比、标准截面和自然丰度进行校正和修正；接着利用分段拟合方法，对56Fe(n,p)56Mn激发曲线进行拟合，并和实验数据及评价数据库中的推荐值进行比较分析；给出了35 MeV以下56Fe(n,p)56Mn反应截面的实验数据评价结果。

1 实验数据评价

1.1 测量方法

收集IAEA中EXFOR数据库[2-3]中的56Fe(n,p)56Mn反应截面实验测量数据，共65组数据，364个数据点，对收集到的实验数据从测量年代、测量方法、中子源、中子通量测量方法(监视器)和产物活度测量方法等方面进行归纳总结，将65组364个实验数据点以入射中子能量为横坐标，以反应截面为纵坐标画图，如图1所示(1 mb=10-24cm2)，同时对参考文献[4-68]这65篇文献以完成时间统一编号为No.1～65。

图1 EXFOR中收录的56Fe(n,p)56Mn反应截面实验测量数据汇总Fig.1 Summary of experimental measurement data of 56Fe(n,p)56Mn reaction cross section included in EXFOR

由图1可得，EXFOR中收录的56Fe(n,p)56Mn反应截面实验测量数据的入射中子能量范围为3.43～49 MeV，其中主要数据集中在3.43～20 MeV，在3.43～12.1 MeV和15～20 MeV能量段内数据变化趋势明显，具有明显的上升与下降趋势；在12.1～15 MeV范围内数据点较多且离散，分歧明显；超过20 MeV的仅3组10个数据点。

1.2 不合理分歧数据的筛选

EXFOR数据库中的56Fe(n,p)56Mn反应截面的实验测量数据，共65组数据，共计364个数据点，由图1可得，有9家数据明显偏离整体趋势，这9家数据测量信息表明，因其测量年代较早，使用的探测器等设备分辨较差，所以应给出较大的评价不确定度。依据权重为不确定度平方倒数的统计原则，这几家应给出较小的权重，本文将其舍弃，舍弃原因等相关信息列于表1。

表1 舍弃的实验数据信息Table 1 Abandoned experimental data information

1.3 实验数据不确定度分析

对相应的65篇文献结合EXFOR的编纂结果与文献中的不确定度分析，部分文献中的数据与EXFOR的编纂结果不一致，部分文献中没有数据表格，只有能量与反应截面的关系图，编纂结果和不确定度是根据取点得到的，故本文以EXFOR的编纂结果为基准，有此情况的文献有No.7、No.12和No.60；部分文献中没有写不确定度分析，仅1个实验结果，数据不够可靠，将其舍弃，依此舍弃的文献有No.2、No.12、No.14、No.25和No.44；部分文献中不确定度太大，本文将不确定度超过10%的数据舍弃，由于同一篇文献在不同能量点时的不确定度也不相同，因此在筛选数据时以不确定度最大的能量点为准，依此排除文献No.5～7、No.9、No.11、No.28、No.32、No.42、No.49、No.53、No.60和No.62。

1.4 筛选后的数据汇总

经筛选后留用的文献数据共有18篇文献，157个数据点，分别为No.1、No.15、No.17、No.18、No.19、No.21、No.22、No.27、No.31、No.37、No.46、No.51、No.52、No.55、No.57 、No.58、No.59和No.63。

将原文献中未写不确定度分析和不确定度超过10%的数据点舍弃后剩下的数据点重新画图，如图2、3所示。

图2 筛选后的56Fe(n,p)56Mn反应截面实验测量数据Fig.2 Experimental measurement data of 56Fe(n,p)56Mn reaction cross section after screening

由图2、3可得，筛选后的数据分歧更小，大多数不确定度在2%～8%，个别能点超过8%，相对不确定度的平均值为4.75%，数据的整体趋势更明显。

1.5 标准数据修正

分支比、监督反应标准截面(某种核素某个反应道的已知准确截面值)和同位素丰度等数据的精度和准确度均随测量技术的发展变得越来越高，对于采用标准数据的文献，由于在文献发表年代的标准数据与现在最新的数据相比会有所区别，本文对于筛选后的18篇56Fe(n,p)56Mn文献中明确使用并给出标准数据的文献用最新的标准数据进行修正，这样能提高得到激发曲线的准确度[69]。

其中有分支比数据的共有7篇文献，分别为No.46、No.51、No.55、No.57、No.58、No.59和No.63，修正用的最新的分支比数据为国际上认可的最新的2011年美国国家核数据中心NNDC发布的衰变数据信息，56Mn衰变放出能量为846.763 8 keV的分支比为98.85%[70]，修正因子列于表2。

其中有监督反应标准截面数据的分别为No.15、No.19、No.22、No.46、No.51、No.55和No.63，共54个数据点，No.15和No.63中部分数据点文献中没有监督反应标准截面数据，只修正了有监督反应标准截面数据的数据点，列于表3，没有监督反应的以原数据为主。

表3 部分监督反应标准截面修正因子Table 3 Partial correction factor of monitor standard cross section

在修正过程中反应截面数据精确到小数点后两位，比原文章更准确，修正用的评价数据为NNDC最新的评价数据库ENDF/B-Ⅷ.0[71]，由于No.15、No.19两篇文献修正数据点较多，在表3中不予展示，只展示部分监督反应标准截面数据修正因子。

其中有56Fe同位素丰度数据的文献共有4篇，分别为No.46、No.51、No.57和No.59，修正用的最新的56Fe同位素丰度数据为国际上认可的91.75%，修正因子列于表4。

表4 同位素丰度修正因子Table 4 Correction factor of isotope abundance

将最新标准数据修正过的数据替换之前未修正的数据，再次作图得到图4。

图4 修正后56Fe(n,p)56Mn反应截面实验测量数据汇总Fig.4 Summary of experimental measurement data of 56Fe(n,p)56Mn reaction cross section after correction

1.6 分歧数据归一化处理

由图4可得，保留修正后的数据较集中，但在能量13～15 MeV时数据分歧较严重，原因可能是该能量段使用的中子源是D-T中子源，单色性差，低能中子本底影响大；且一些测量方法会使能量较高的反应截面不仅受低能中子的影响，也受其他杂质产生的质子影响，从而产生较大不确定度。D-T中子源在14.5 MeV附近单色性好，修正后的数据中，在14.5 MeV附近确定1个归一点，由于修正后的数据在14.67 MeV各家数据测量较多，因此本文将归一点选在14.67 MeV，将各家数据加权平均，得到归一点的加权平均反应截面为110.55 mb，相对不确定度为7.09%。对于在14.67 MeV无测量数据的实验，可通过插值法得到在该点的数据，然后将其与归一点处的加权平均值比较，算出归一系数，再将其他能点处的反应截面乘以归一系数，就可得到数据归一后的反应截面[72]。

修正后的数据中，在归一点14.67 MeV有测量数据且使用D-T中子源的有No.21和No.37，测量范围覆盖14.67 MeV可用插值计算的有No.15、No.18、No.51、No.52和No.57，其归一系数结果列于表5。

表5 归一系数汇总Table 5 Summary of normalization coefficients

用表5的归一系数进行归一后的结果对比示于图5。

由图5可知，在14 MeV附近，经归一处理后数据分歧明显降低，数据更集中，趋势更明显。

图5 归一前、后56Fe(n,p)56Mn反应截面数据对比Fig.5 Comparison of 56Fe(n,p)56Mn reaction cross section data before and after normalization

1.7 关联协方差矩阵计算

对分歧较大的数据归一后，为给出数据不确定度的同时描述数据之间的关联，引入协方差关联矩阵，协方差是不确定度的推广，不确定度只能给出测量数据自身的精度，而协方差是各种不确定因素对整体数据影响的完整描述，一般以矩阵的形式给出，其中矩阵的对角元为该能量点的总误差，非对角元表示各能点之间的关联性，能够使实验数据的精度和可靠性得到提升[73]。对于所有保留的数据进行不确定度源项分析，将所有不确定度源项按照类型分为短程关联、中程关联与长程关联，其中短程关联为偶然误差，在每个能量点处有不同的值；中程关联在不同能量范围内有不同的固定值；长程关联为系统误差，在整个能区有相同值的误差；短程关联不具有关联性，中程关联与长程关联具有关联性，关联协方差矩阵元[74]，就是各能点彼此之间关联误差占总误差的比例再乘积。对于没有给出统计不确定度的原文献，根据发表年份以及所用仪器设备等方面进行评估，给出1个比较可靠的统计不确定度估计值，然后计算各能点之间的关联协方差矩阵元[75]，结果示于图6。

图6 关联协方差矩阵Fig.6 Correlation covariance matrix

由图6可知，关联协方差矩阵对角元均为1，是各能点自身之间的关联，各家数据自身数据之间的关联性比较强，各家数据之间关联性很弱，甚至大多数之间没有关联。

1.8 激发曲线拟合

对于不同能量的中子，56Fe(n,p)56Mn的反应截面并不相同，反应截面随入射中子的能量的变化而变化，以反应截面为纵坐标，入射中子能量为横坐标画出曲线图，这个曲线称为激发曲线。

将筛选后留用的文献数据及修正后的数据共18篇文献157个数据点用Origin绘图软件画图，然后分段对实验数据进行拟合，Origin中的曲线拟合是采用基于Levernberg-Marquardt算法(LMA)的非线性最小二乘法拟合。拟合结果如图7所示。

图7 分段拟合示意图Fig.7 Schematic diagram of segmented fitting

第1段使用指数拟合(图7中红色曲线)，R2为0.971；第2段使用7阶多项式拟合(图7中黄色曲线)，R2为0.960；第3段使用指数拟合(图7中蓝色曲线)，R2为0.961。

然后对3段拟合曲线进行合并处理，取第1段拟合曲线的3.95～8.12 MeV部分，并将其扩展到反应道56Fe(n,p)56Mn的反应阈能2.913 MeV附近；取第2段拟合曲线的8.12～16.48 MeV；取第3段拟合曲线的16.48～28.5 MeV，并将其扩展到35 MeV。将其合并扩展后如图8所示。

图8 本次评价结果与实验数据对比Fig.8 Comparison of evaluation resultsand experimental data

由图8可知，本文拟合的曲线在入射中子能量范围5 MeV左右较实验值大些，但整体与实验数据符合较好。与五大数据库和TENDL-2019评价库数据对比，入射中子能量范围为3.95～20 MeV时本文拟合结果与其他数据库的评价数据符合很好，在入射中子能量为14 MeV附近时本文较其他数据库的值大，在入射中子能量范围为20～35 MeV时，本文拟合结果较TENDL-2019评价库数据和ENDF/B-Ⅷ.0评价库数据都小，但与实验结果符合得更好。

目前，评价结果的不确定度分析国际上有多种方法，本文针对56Fe(n,p)56Mn进行了两个方面的分析：一是以现有实验数据不确定度为依据，取18家测量结果中不确定度的平均值，可得不确定度为4.75%，只能给出1个笼统的估值；二是取评价数据中与实验测量能量相同的数据的平均相对偏差，可得不确定度为3.62%。两种方法在14 MeV附近时数据准确度更高，不确定度约2%。两种方法均不能给出整个激发曲线全能量区间的评价反应截面值的不确定度，关于该方面工作需进一步完善。

2 56Fe(n,p)56Mn激发曲线的理论计算

目前，核反应激发曲线计算主要依靠系统学研究和理论模型研究两种方式，本文使用的TALYS程序就是理论模型程序中的一种。TALYS程序是由荷兰原子能研究咨询集团开发的，通过可靠的核模型模拟核反应，要求能量在1 keV～200 MeV范围内，核素质量A不小于12，入射粒子为中子、光子、质子、氘核、氚核、3He和α粒子[76]。同时基于TALYS程序建有评价核数据库TENDL，该库最新版本为2019年发布的TENDL-2019。

2.1 默认参数计算

首先使用TALYS-1.95版的默认参数计算56Fe(n,p)56Mn的反应截面，并与TENDL-2019评价库数据对比，结果如图9所示。

由图9可得前半段的计算结果是平滑连续的，但后半段曲线存在波浪状不平滑、不连续的现象，峰位较TENDL-2019评价库高，且峰位不平滑有凸起。

2.2 使用参数优化命令best y计算

由于TALYS程序有自带的参数优化命令best y，使用程序自带的参数优化命令进行计算并与默认参数及TENDL-2019评价库进行对比，如图9所示。

由图9可知，程序自带的参数优化命令的计算结果明显好于默认参数，与TENDL-2019评价库的数据也符合更好，但后半段曲线存在波浪状不平滑、不连续的现象和峰位凸起的现象。

图9 TALYS调参计算结果、TENDL-2019与本文评价结果对比Fig.9 Comparison of TALYS tuning calculation results, TENDL-2019 and evaluation results of this work

2.3 手动参数计算

曲线在后半段呈现有规律的形变，且形成等长的弧段，每个弧段间有明显的间隔。分析主要与能级有关，bins是调整连续激发能量仓数量的参数，equidistant是每个剩余核的连续体采用等距或非等距(对数)激发能量网格的标志。默认情况下，bins是40，equidistant是关闭状态，通过将bins调到60和命令equidistant y将其打开解决该问题。在TALYS程序包的best文件夹中有56Fe优化命令best y的源文件，结合TALYS-1.95使用手册对文件内容进行分析后认为ldmodel、rvadjust、aadjust和gnadjust 4个参数对计算结果影响比较大，56Fe优化命令best y中这4个参数的默认值分别为ldmodel 2、rvadjust p 0.99、aadjust 25 56 1.12和gnadjust 26 57 0.90。ldmodel是能量密度公式模型的选择，ldmodel 1使用恒温费米气体模型，而默认ldmodel 2使用B-S 型费米气体模型。rvadjust是倍增调整光核模型中光学势参数的rv项(实部势参数)，后接调整的对象，rvadjust p就是对质子操作，对56Fe操作就是rvadjust 26 56，最后加上要调整参数的倍增值；rv为光学模型中的光学势半径，其值越大，两个粒子之间相互作用的概率越大。aadjust是倍增调整能级密度参数a，其值越大，峰位越高。gnadjust是倍增调整部分能级密度参数gv，该值影响高能部分，其值越大，结果越大。

为使TALYS计算结果与TENDL-2019评价库的数据符合较好，对以上4个参数进行调整，最终得到1个较好的计算结果，将手动调参计算结果与TENDL-2019评价库的数据及本文的评价数据进行对比，如图9所示。

由图9可知，经手动调参后，TALYS计算结果的波浪状不平滑、不连续的问题得已解决，且峰位也与实验数据能很好符合。在入射中子能量范围为3.95～20 MeV时手动调参计算的结果、TENDL-2019评价库的数据与本文拟合的结果符合很好，但在入射中子能量范围为20～35 MeV时本文拟合的结果与实验结果符合得更好。

3 总结

本文对收录在EXFOR实验数据库中56Fe(n,p)56Mn反应截面的实验数据不确定度来源进行汇总分析，根据数据可信度将一些不确定度大、明显偏离的数据舍弃；用最新的标准数据修正了以往的一些56Fe(n,p)56Mn反应截面的实验数据，在评价实验数据的基础上得到与实验数据符合较好的56Fe(n,p)56Mn反应激发曲线的评价推荐值，配套关联协方差矩阵，并得到1组计算结果能与实验数据、评价数据较好地符合的TALYS程序计算56Fe(n,p)56Mn反应激发曲线的优化参数。