对山东省第四纪史家沟组划分的再认识

蒙永辉，于得芹，王庆兵，王振涛，杨晓娟

(1.山东省国土空间生态修复中心，山东 济南 250014；2.山东省地质调查院，山东 济南 250014)

0 引言

第四纪史家沟组是全国地层清理工作中厘定的第四纪火山岩层，以蓬莱城西史家沟村命名[1-2]。从20世纪80年代开始，许多专家学者针对“第四纪玄武岩”的形成年代开展了大量的研究工作，形成了系列成果[3-5]，但玄武岩的形成时代仍存在一定争议。1984年，丁梦麟等[6]对蓬莱红石山剖面2个玄武岩喷发旋回之间的“黄土烘烤层”进行了热发光年代测定，其年龄在1.14～0.83 Ma之间,故将其确定为早更新世末至中更新世；1985年，陈道公等[7]对蓬莱地区的玄武岩进行了K-Ar测年，得到的年龄范围为5.70～4.39 Ma，并将蓬莱火山活动划分为2个旋回及若干个韵律，在时代上分别为上新世和更新世；2003年，宋明春等[8]将山东省新生代火山岩分为古近纪沙河街旋回和新近纪牛山旋回、尧山旋回及第四纪史家沟旋回,其中牛山旋回火山岩的K-Ar年龄为19～16 Ma,尧山旋回火山岩的K-Ar 年龄为12～4 Ma，史家沟旋回火山岩的年龄为1.03～0.73 Ma。总的来看，由于测年方法的差异和采样位置的不同，蓬莱玄武岩年龄存在明显差异，需要进一步深入研究。

为系统梳理史家沟组的各项研究成果，重新厘定地层时代，有效保护典型地质剖面，在山东省史家沟组地层出露区系统采集了前人所划史家沟组的样品，对其进行了K-Ar和ESR测年，为史家沟组的合理划分提供了同位素年龄依据。

1 史家沟组地层及其特征

史家沟组主要分布于山东蓬莱市沿海的北沟镇、史家沟、刘家沟及黄城羊岚一带，少量分布于长岛的黑山岛、无棣县大山等地(图1)。1958年，长春地质学院将该组划分为第三系；1976年，山东省地质局805队将其划分为新近系，其后有研究者将该组中的玄武岩归为第四系[9]；1991年，山东省地质矿产局区域地质调查队在1∶20万蓬莱、烟台、砣矶岛幅区域地质调查报告中，将蓬莱一带的玄武岩称第四纪赤山组[10]；1995年，在山东省地层清理研究中，将该组确定为第四纪史家沟组，创名地点为蓬莱市城西史家沟村[11]。

1.第四系沂河组；2.第四系寒亭组；3.第四系旭口组；4.第四系临沂组；5.第四系大站组；6.第四系史家沟组；7.新近系尧山组；8.白垩系曲格庄组；9.震旦系香夼组；10.震旦系南庄组；11.南华系铺子夼组；12.滹沱系陡崖组；13.滹沱系野头组；14.滹沱系禄格庄组；15.新太古界郭家庄岩组；16.白垩系花岗闪长斑岩；17.白垩系石英闪长玢岩；18.白垩系细粒二长花岗岩；19.白垩系含斑中细粒二长花岗岩；20.白垩系斑状中粗粒二长花岗岩；21.白垩系斑状中细粒含黑云二长花岗岩；22.白垩系斑状粗中粒含黑云花岗闪长岩；23.侏罗系伟晶不等粒花岗岩；24.侏罗系中粗粒二长花岗岩；25.侏罗系中粒含黑云二长花岗岩；26.古元古界细粒含黑云二长花岗岩；27.新太古界细粒二长花岗岩；28.新太古界中细粒变辉长岩；29.采样位置及编号。图1 研究区地质图Fig.1 Geological map of research area

史家沟组层型位于蓬莱市上魏家—五里桥剖面。该组的上覆地层为第四系山前组残坡积含砾砂质黏土，下伏地层为新近系临朐群尧山组玄武岩层，该组与上覆和下伏地层均呈角度不整合接触。史家沟组厚152.7 m，自上而下分为12层，主要岩性为橄榄玄武岩、玄武质角砾熔岩夹数层红色风化壳。共有6个火山喷溢韵律，厚者达55 m，薄者仅1 m，说明火山喷发强度具有差异性。不同地区史家沟组的岩性、岩相、厚度略有差异。在前人的研究中，蓬莱红石山海边剖面红石山玄武岩K-Ar年龄为5.17～4.39 Ma，蓬莱栾家口玄武岩K-Ar年龄为5.02～4.25 Ma[12]。

在无棣大山一带，史家沟组厚50～150 m，向北玄武岩很快变薄至30 m左右。在大山剖面的史家沟组可分为4大层：第一层为致密状、粒状霞石质玄武岩，以黑灰色为主，次为紫红、褐灰色；第二层为灰绿、紫红色气孔状玄武岩；第三层为暗绿、绿灰色致密块状玄武岩；第四层为灰绿、紫红色砾状及气孔状玄武岩，由火山弹、火山豆、火山灰组成[13]。玄武岩的K-Ar同位素年龄为0.86～0.84 Ma，处于古地磁松山负极性带中，贾拉米亚时之上，时代为早更新世晚期[13]。

2 采样及分析方法

2.1 样品采集

在蓬莱、长岛和无棣等前人所划史家沟组分布区的11个剖面露头系统采集了样品(图1)，重点对出露典型的蓬莱铜井海岸玄武岩剖面(红石山海边玄武岩剖面)进行了详细研究，在该剖面上采集了2件砂样和1件玄武岩样品(图2)。该剖面自下而上出露有9个岩性层，基底为花岗岩，其上依次为砂砾石层、棕黄色细砂夹小砾石层、棕黄色细砂层、土黄色砂层、黄色火山碎屑岩风化壳、肉红色火山碎屑岩风化壳、红-棕红色火山碎屑岩风化壳以及玄武岩，其中棕黄色细砂层与上覆的细砂夹小砾石层和下部的砂砾石层分别呈整合接触，为一套完整的山前河流冲洪积-湖泊沉积体系。砂砾石层为近源的河流冲洪积物，而后过渡到细砂湖相沉积物，其间所夹砾石层透镜体反映了山前冲洪积物的存在，表明在铜井剖面火山喷发之前处于山前地带，地势相对低洼，发育山区河流和湖泊。

1.玄武岩;2.红-棕红色火山碎屑岩风化壳;3.肉红色火山碎屑岩风化壳;4.黄色火山碎屑岩风化壳;5.土黄色砂层;6.棕黄色细砂夹小砾石层;7棕黄色细砂层;8.砂砾石层;9.基岩;10.采样点位置及编号。图2 蓬莱铜井玄武岩剖面Fig.2 Basalt section of Penglai Tongjing

通过对蓬莱地区其他剖面的调查，发现在老的基底上面普遍发育河湖相沉积物。

2.2 K-Ar同位素测年方法

所有样品的Ar同位素比值测试均由中国地震局地质研究所实验中心完成。对于原始样品，首先去除玄武岩表皮的风化层，将内部新鲜的岩石样品粉碎至60目；用1 mol/L稀硝酸浸泡1 h，对于气量较大的样品用超声波震荡5 min，用清水冲洗3次，加入1.7 mol/L的氢氟酸，在室温条件下侵蚀5 min，再用清水冲洗5次，并浸泡过夜，换水并用超声波震荡5 min，以除去可能残存的硝酸和氢氟酸，再用去离子水洗净并低温烘干；最后,将烘干得到的样品用磁选法和镜下挑选法除去早期形成的橄榄石以及辉石斑晶和捕掳晶，以避免过剩氩和继承氩的影响。在MM1200质谱仪上采用同位素稀释法测定氩的同位素，38Ar稀释剂纯度优于99.9%。利用HG-5型火焰光度计或原子吸收光谱测定钾。MM1200质谱仪与全金属萃取系统及纯化系统连接。萃取系统为内外双真空系统，采用电子轰击炉方式加热，包括圣诞树的内真空系统与纯化系统和质谱仪相连通，外真空系统用于电子轰击加热，利用补偿法精确控制温度，误差为±5 ℃。

将处理后的样品装入圣诞树形的样品管中，在250 ℃温度条件下加热去气12 h以上。每个样品分别投入装有钼钳锅内衬的钽钳锅中，样品在外真空系统的电子轰击下加热。释放出的气体先通过冷阱除去水与CO2，然后通过钛海绵体去掉其他活性气体，最后通过Zr-Al吸气剂做第三级纯化。提纯的惰性气体被导入到MM1200质谱仪测量Ar同位素，在静态下分别记录40Ar、38Ar和36Ar信号，经线性回归计算其初始值，并根据K-Ar年龄公式计算出样品年龄。年龄计算中用到的衰变常数及其他系数为：40Ar/36Ar=295.5，λ=5.543×10-10，λβ=4.962×10-10，λe=0.581×10-10，40K/K=1.167×10-10。

2.3 石英热活化ESR测年方法

石英ESR测年方法是一种微波吸收技术，用来检测和研究含有未成对电子的顺磁性物质；它也是一种物理现象，是电子自旋能级在外磁场的作用下发生塞曼分裂，同时在外加微波能量的激发下电子从低能级向高能级跃迁的共振现象。首先将样品低温烘干，利用化学方法提纯石英颗粒[14-15]，筛取粒径为105～200 μm的样品颗粒；分别用30%的H2O2溶液浸泡24 h去除有机质，用40%的HCl溶液浸泡24 h去除碳酸盐类物质，用40%的HF溶液浸泡40 min去除长石矿物和石英颗粒外部α辐射贡献的表层部分；蒸馏水洗至中性后低温烘干，用磁选仪去除磁性矿物；然后用多钨酸钠进行重液分离，分选出石英颗粒样品，低温烘干。为了考察此次采集样品的Ti-Li心和Al心ESR信号晒退情况，设计了光晒退实验。

石英ESR法测年的前处理和测试均在成都理工大学应用核技术研究所电子自旋共振测年实验室完成。顺磁测定使用德国ER-200D-SRC型电子自旋共振谱仪，测试参数：微波功率5 mW，微波频率9.46 GHz，调制频率100 kHz，调制幅度0.16 mT；石英Al心ESR信号的测量位置为其超精细线结构的第1个峰的峰顶至第16个峰的峰底；石英Ti-Li心ESR信号的测量位置为g=1.979的峰顶至g=1.913的峰底。天然放射性核素含量用CIT-3000F数字化全自动铀钍钾能谱仪测定，微机α数据采集系统，通过测量样品中的U、Th、K含量获得环境剂量率。

张有瑜等[16]报道了K-Ar同位素测年的可靠性。尽管ESR测年受到多种不确定因素的影响，目前的研究表明，该方法测定中生代以来的年龄仍然具有一定的可信度[17-18]。

3 测试结果

K-Ar测年结果显示，研究区玄武岩的同位素年龄介于9.24～0.87 Ma(表1)，落入中新世—更新世范围，时间跨度较大。其中，长岛黑山岛地区的玄武岩年龄为9.24～7.98 Ma，属中新世托尔托纳期；蓬莱五里桥一带的玄武岩年龄为6.12～5.59 Ma，属中新世墨西拿期；蓬莱铜井—史家庄一带的玄武岩年龄为5.29～5.05 Ma，属上新世赞克尔期，为新近纪最大规模的玄武岩喷发活动。五里桥一带的玄武岩年龄表明，该区域存在2个喷发旋回。第四纪的火山活动较为微弱，无棣大山和蓬莱北林院2个样品获得了0.87 Ma和1.51 Ma的年龄数据，这个结果和前人在该地区的测年数据基本一致，属更新世卡拉布里雅期；但这2个年轻岩石样品中40Ar所占比例并不高，分别只占16%和12.72%，对测得的年龄可能存在一些影响，本次测试结果还无法准确约束这种年轻岩石的年龄。本次测试结果仅做参考，今后工作中将采用Rb-Sr同位素测年，以获取其准确年龄。

表1 山东省第四纪史家庄组分布区玄武岩K-Ar法同位素年龄Tab.1 K-Ar isotope dating of basalt distributed in Shijiagou Formation of Quaternary in Shandong

根据实验测量获得的石英Ti-Li心ESR信号强度，利用指数拟合得到的等效剂量响应曲线，结合样品的环境剂量率，计算出样品年龄。通过ESR测年获得了(3.50±0.35) Ma和(2.97±0.25) Ma两个蓬莱地区的湖相沉积物形成年龄(表2)，大致形成时代为新近纪上新世皮亚琴察期。

2种测年结果所得到的玄武岩同位素年龄和湖相沉积物年龄与研究区地层年龄存在明显差异，部分地层年龄产生了倒置，主要原因是由于ESR测年受制于样品制备、测试条件、残留信号、累积剂量确定技术等多方面的影响存在误差。因此，本文以K-Ar测年结果为准。

表2 石英热活化ESR测年实验数据Tab.2 Thermal activation and ESR dating of quartz experimental data

4 讨论

通过K-Ar和ESR测年，史家沟组绝大部分的玄武岩形成于新近纪中新世—上新世而非第四纪，期间主要发生了3次喷发旋回，年龄分别为9.24～7.98 Ma、6.12～5.59 Ma和5.29～5.05 Ma，形成了较大规模的玄武岩台地，直接覆盖在花岗岩基底之上。进入第四纪更新世，蓬莱地区发生了一定规模的火山活动，但相比于中新世—上新世，喷发规模较小，局限于北林院地区。

在对玄武岩及下伏地层的研究中，应该清楚地认识到野外地质现象，不要把研究第四纪黄土的方法套用到新近纪研究上，这会导致最终研究结果出现偏差。另外，本次研究仅对铜井海边玄武岩剖面下部的湖相沉积物做了ESR测年，未做磁化率测试，其形成年龄可能存在一定误差，但不影响上部玄武岩的年龄，建议今后加强该方面的研究工作。

研究成果具有“以点论面”的缺陷。本文的玄武岩测年结果显示，前人对山东的玄武岩做了大量的研究工作，测年结果大多真实可靠，蓬莱地区史家沟组玄武岩的测年结果大多数早于2.6 Ma，充分说明了蓬莱地区的玄武岩大部分形成于第四纪之前的新近纪，第四纪以来蓬莱地区仅在北林院迎口山附近存在火山喷发活动。根据K-Ar测年结果，研究区大面积玄武岩属中新世—更新世，建议将长岛黑山岛、蓬莱五里桥一带和铜井—史家庄一带的玄武岩划为新近纪中新世晚期，将无棣大山、蓬莱北林院迎口山区域玄武岩划为第四纪，并修改蓬莱地区玄武岩下的“烘烤层”的说法[19]。

5 结论

(1)山东新生代火山岩的主要喷发活动发生在新近纪的中新世和上新世的早、中期(9.24～5.05 Ma)，属陆相喷发性质；新近纪上新世的晚期和第四纪更新世的活动较弱，第四纪更新世火山活动仅发生于无棣大山(0.87 Ma)和蓬莱北林院迎口山(1.51 Ma)，因此，山东省新生代火山岩属于典型的中新世喷发。

(2)建议将山东境内的第四纪史家沟组地层划入新近纪中新世晚期(无棣大山、蓬莱北沟镇迎口山除外)，重新分组，并修改蓬莱地区玄武岩下的“烘烤层”的说法。

(3)本研究尚有不足，表现在第四纪黄土研究方法的讨论、测年误差及“以点论面”的缺陷。

致谢：十分感谢中国地质科学院地质力学研究所赵希涛研究员对该项目野外工作及成文的指导和帮助，同时感谢中国地震局地质研究所和成都理工学院应用核技术研究所对样品分析测试所付出的大量心血。