用于中国散裂中子源闪烁体中子探测器的6LiF/ZnS(Ag)闪烁屏性能研究

蒋俊杰,黄 畅,魏亚东,唐 彬,于 潜,周诗慧,蔡小杰,邓 强

(1.东莞理工学院,广东 东莞 523808;2.华南师范大学,广东 广州 510006;3.散裂中子源科学中心,广东 东莞 523803;4.中国科学院 近代物理研究所,甘肃 兰州 730000;5.兰州大学,甘肃 兰州 730000;6.郑州大学,河南 郑州 450001;7.西南科技大学,四川 绵阳 621010;8.深圳大学,广东 深圳 518060)

与X射线相比,中子具有穿透能力极强、对轻元素敏感、同位素分辨以及磁结构微观分析等不可替代的优势,被称为研究物质结构和动力学性质的理想探针[1-2]。自1932年查德威克发现中子以来,中子散射、中子成像等中子科学技术在凝聚态物理、高分子化学、生命科学、纳米材料科学、航空等领域中获得了广泛应用[3-4]。我国先后建成了3大中子源:中国先进研究堆、中国绵阳研究堆和中国散裂中子源(CSNS)[2,5-7]。其中,CSNS作为一个大科学装置平台,目前正在进行用于服务不同研究领域的多种中子谱仪建设。中子探测器是中子谱仪中最重要的设备,其性能优劣将直接决定中子谱仪分辨能力的强弱。基于新型闪烁材料和光电技术的大面积闪烁体型中子探测器,可实现对热中子的高效率、高分辨率、实时探测[8],而其中基于6LiF/ZnS(Ag)闪烁体和波移光纤结构的大面积位置灵敏型热中子探测器是近些年的研究热点[9-10]。CSNS正在建设的中子谱仪中,工程材料中子衍射谱仪和能量分辨中子成像谱仪均采用6LiF/ZnS(Ag)闪烁体型中子探测器作为谱仪的主探测器。

6LiF/ZnS(Ag)闪烁屏是闪烁体型中子探测器的重要组成部分,其中子探测效率及发光产额会直接影响探测器的应用[7]。英国的AST公司是当前主流的6LiF/ZnS(Ag)闪烁屏供应商,其生产的6LiF/ZnS(Ag)闪烁屏被广泛运用于中子谱仪探测器,为了提高闪烁体中子探测器的性能进而实现CSNS中子谱仪性能的改善,需要研究不同类型的闪烁屏的相对热中子探测效率和发光产额。本文利用CSNS的20号束线,系统研究AST公司多种6LiF/ZnS(Ag)闪烁屏样品的相对热中子探测效率和中子信号积分谱,并通过刻度XP2020多阳极光电倍增管得到这些样品的出射光产额,选取出用于闪烁体中子探测器的最佳闪烁屏材料。

1 实验测试

1.1 闪烁屏样品

实验测试AST公司样品11种,待测样品中,ZnS(Ag)与6LiF的质量比包括3种,分别为2∶1、3∶1、4∶1;闪烁屏厚度也包括3种,分别为200、300、400 μm。衬底类型包含两种,塑料(PE)和铝(Al)。由于塑料基材对闪烁光到漫反射效率更高,厂家提供的市场化标准样品更多采用塑料基材,但实际应用中,考虑到铝金属对热中子的杂散截面更小,所以也定制了若干铝基材产品。表1为被测闪烁屏样品的相关参数。

表1 被测闪烁屏样品的相关参数

1.2 CSNS 20号束线

CSNS的BL20中子束线采用了退耦合窄化液氢慢化器,慢化器出来的中子经多次准直与吸收后到达距离慢化器8.95 m的束流出口,出口处中子束斑直径为φ20 mm,中子注量率约为106cm-2·s-1,中子波长范围为0～10 Å,相关指标能有效满足闪烁体中子探测器的研究需求[11]。

1.3 XP2020光电倍增管

XP2020多阳极光电倍增管具有良好的线性、背景噪声低、单电子能谱好等特性[12],作为实验使用的光电转换器件,其主要性能参数列于表2。

表2 XP2020多阳极光电倍增管主要性能参数

1.4 实验装置

设计的闪烁屏性能测试装置如图1所示。CSNS的20号束线的中子注量率较大,为确保实验正常进行需要降低中子束流通量。中子束流经限束孔的限束后能实现第1次通量降低效果,然后入射到云母单色器上,基于云母单色器的单晶特性,当单色器与入射中子束流呈45°时,出射方向将会筛选出具有特定波长的中子,同时中子通量将会再次降低。中子通量经过两次降低后,与位于光电倍增管(PMT)前端的闪烁屏发生核反应产生闪烁光。闪烁光被PMT收集后,PMT+多功能采集卡+PC所共同组成的探测器系统能获得中子束流的飞行时间谱(TOF)及中子信号的积分面积谱,这两个重要数据则显示出闪烁屏的两个重要指标:相对热中子探测效率和出射光产额[8]。

图1 闪烁屏性能测试装置

2 测试结果与分析

2.1 相对热中子探测效率

根据图1装置依次更换闪烁屏样品,能获得不同样品的TOF。图2～4为按照ZnS(Ag)∶6LiF质量比分类的若干样品的TOF。

中子波长:a——1.6 Å;b——2.8 Å;c——4.7 Å

中子波长:a——1.6 Å;b——2.8 Å;c——4.7 Å

中子波长:a——1.6 Å;b——2.8 Å;c——4.7 Å

通过TOF计算出不同波长下被测样品的中子计数率,该样品和标准闪烁屏(AST-23172(Al))相比,可计算出该样品对于标准闪烁屏的相对热中子探测效率,由此判断出待测样品之间热中子探测效率性能的优劣。图5为按照ZnS(Ag)∶6LiF质量比分类的若干样品的相对探测效率对比。

ZnS(Ag)∶6LiF质量比:a——4∶1;b——3∶1;c——2∶1

由图5a可知,当ZnS(Ag)∶6LiF质量比较高时,增加闪烁屏厚度对于闪烁屏的热中子探测效率具有明显提升作用,对于短波长中子的探测效率提升效果优于长波长中子。如对于波长为1.6 Å的中子,当闪烁屏厚度从200 μm增加到400 μm时,热中子探测效率提升约56%;而对于波长为4.7 Å的中子,热中子探测效率仅提升约38%。由图5b可知:随6Li成分增加,当闪烁屏厚度从200 μm增加到300 μm时,其热中子探测效率会有显著提高,同时对长波长中子探测的提升效果小于短波长中子;但当闪烁屏厚度从300 μm增加到400 μm时,提升效果不再显著,且闪烁屏厚度为300 μm与400 μm时热中子探测效率差异较小。这说明当ZnS(Ag)∶6LiF质量比为3∶1时,300 μm的闪烁屏厚度足够达到较高热中子探测效率,继续提升闪烁屏厚度无法满足热中子探测效率的提升要求。由图5c可知:当ZnS(Ag)∶6LiF质量比达2∶1时,300 μm厚度的闪烁屏对长波长中子的探测效率高于400 μm的闪烁屏,对短波长中子的探测效率略低于400 μm的闪烁屏,这表明在用于探测长波长的中子时闪烁屏厚度为300 μm更适宜,探测短波长中子时使用400 μm厚度闪烁屏更佳。由图5可知,无论ZnS(Ag)∶6LiF质量比为多少,厚度为200 μm的闪烁屏的热中子探测效率均明显低于厚度为300 μm和400 μm的闪烁屏。这主要是因为当闪烁屏厚度较小时,核反应产生的次级粒子会有部分逃逸出去,无法沉积在闪烁屏中,故次级粒子退激发后无法产生足量的闪烁光。

图6为按照闪烁屏厚度分类的若干样品的相对探测效率对比。由图6a可知:当闪烁屏厚度为200 μm时,对于波长较短的中子,ZnS(Ag)∶6LiF质量比为2∶1的闪烁屏热中子探测效率更高,对于波长较长的中子,ZnS(Ag)∶6LiF质量比为3∶1的闪烁屏热中子探测效率更高。由图6b可知:当闪烁屏厚度为300 μm时,无论是探测波长较短还是波长较长的中子,提升6Li比重对热中子探测效率的增加具有促进作用。由图6c可知:当闪烁屏厚度为400 μm时,对于探测波长较短的中子而言,ZnS(Ag)∶6LiF质量比为2∶1的闪烁屏热中子探测效率更高,而对于探测波长较长的中子而言,增加6Li含量对提高热中子探测效率作用不大。

闪烁屏厚度:a——200 μm;b——300 μm;c——400 μm

图7为相同厚度、质量比时基材类型对样品中子探测效率影响的对比。可看出,当闪烁屏的ZnS(Ag)∶6LiF质量比和闪烁屏厚度相同时,闪烁屏的基材类型对闪烁屏的热中子探测效率影响较大,PE基材明显好于Al基材,这可能与AST公司的生产工艺有关,因为AST公司的闪烁屏基材类型以塑料为主,塑料基材的闪烁屏生产工艺更完备,样品的热中子探测效率相对更佳。

图7 相同厚度与质量比下不同基材类型的闪烁屏的相对探测效率

上述实验结果表明:所测样品中,6LiF∶ZnS(Ag)质量比为1∶2,基底材料为塑料,闪烁屏厚度为300 μm的AST-26139闪烁体样品的热中子探测效率最高。6LiF/ZnS(Ag)闪烁体的热中子探测效率和两个参数存在关联,闪烁体中6Li占比和闪烁体的有效厚度。理论上可通过增加6Li比重或增加闪烁屏厚度来提高闪烁体的热中子探测效率[13]。实际中子探测时由于ZnS(Ag)的透光性较差,要保证闪烁体的出射光产额达到后端信号获取要求,闪烁体的厚度不能超过ZnS(Ag)的光衰减长度,故无法通过不断提高闪烁屏的厚度来提高探测效率[7]。当ZnS(Ag)∶6LiF质量比(≥2∶1)较高时,单纯增加厚度对效率改善效果不显著(受自身光吸收长度影响),此时应采用斜入射方式在不改变出射光产额下增加有效厚度来提高探测效率。

2.2 出射光产额

根据图1实验装置进行样品测试同时获得不同样品的出射光电荷谱(图8),对出射光电荷谱进行寻峰获得出射光电荷谱的峰位道数,再按照式(1)[12]计算得到闪烁屏的出射光产额。

ZnS(Ag)∶6LiF质量比:a——2∶1;b——3∶1;c——4∶1

(1)

其中:N为出射光产额;Xmax为出射光电荷谱的峰位道数;ec为每道所代表的电荷量(ec与采集卡种类有关,取0.165 496 pC);G为PMT的增益;e为元电荷;η为量子效率。

图8为不同ZnS(Ag)∶6LiF质量比时若干样品的出射光电荷谱,图9为PMT在不同波长光子下的量子效率图,利用该图获得计算发光产额的η。闪烁体发射闪烁光峰值波长为450 nm,计算时PMT的η取20%。

图9 XP2020光电倍增管量子效率图

为了计算样品的出射光产额,还需对PMT进行刻度,刻度的目的是通过改变PMT的工作电压以获得单个光子经过PMT多级放大后产生的光电子信号个数。PMT增益测试原理图如图10[14]所示,其基本原理为:脉冲发生器产生两路同频信号,一路信号用于驱动LED产生近似单光子峰的微弱光信号进而触发PMT,PMT由高压源提供工作高压,PC端与高压源相连接用于控制高压升降;另外一路信号先经过逻辑转换电路将TTL信号转换为NIM信号,然后进入门产生器转换为门信号作为触发信号。PMT的输出信号经过延时后和门信号共同进入QDC进行数据采集,通过改变PMT工作高压,得到PMT的增益刻度曲线(图11)。

图10 XP2020刻度原理框图

图11 XP2020刻度曲线

刻度获得PMT在2 200～3 000 V的增益曲线,由图11可知,PMT线性度良好,同时能推算出工作电压为1 700 V时,PMT的增益为9×106,即式(1)中的G取该值。将上述参数的取值代入式(1),计算获得各样品的出射光产额,结果列于表3。

表3 AST系列闪烁屏的出射光产额

中子核反应6Li(n,α)T产生的次级带电粒子,在ZnS(Ag)闪烁体中电离沉积4.78 MeV能量产生闪烁光子约为1.6×105[15]。由表3可知,所测样品的光产额约为3×103～5×103,仅为产生的光子数的1.875%～3.125%,由此可知,绝大多数产生的光子都被闪烁体自吸收[13]。总体而言,塑料基材的闪烁屏发光产额要高于铝基材。同一种基材的闪烁屏即使其他参数有差异,但对于PMT而言,被测的不同样品之间发光产额差距并不大。在探测器优先考虑热中子探测效率基础上再兼顾一定发光产额,AST-26139闪烁屏仍旧是性能更佳的闪烁屏材料。

3 结论

利用CSNS 20号束线研究了英国AST公司的11种6LiF/ZnS(Ag)闪烁体样品的性能,包括相对热中子探测效率和出射光子数。测试结果表明,ZnS(Ag)∶6LiF质量比为2∶1、闪烁屏厚度为300 μm,基材类型为塑料的闪烁体样品AST-26139热中子探测效率最佳,出射光产额约为4.558×103,是性能较高的闪烁体型中子探测材料。实际应用中,可以采用斜入射结构进一步提高热中子探测效率以满足探测器的物理设计需求。