北山地下水中Tc的形态分布及影响因素

黄支刚，王永利，陆春海

成都理工大学 地球化学系，四川 成都 610059

随着国家核电事业的发展，产生了越来越多的高放核废物，高放核废物中有大量的锝，其中99Tc是β放射体，半衰期为2.14×105a，能量为0.292 MeV，可在动物体内富集，对环境具有长期危害性[1]。麻省理工学院研究组研究尤卡山废物处置库后指出，Tc作为长期照射风险源比大多数锕系元素更重要，它在第一个7万年间是主要贡献者，因此Tc受到高放废物地质处置的特别关注[2]。

核素主要在地下水中迁移，而Tc在地下水中的形态及分布是影响核素迁移的关键。很多学者对Tc在水溶液中的存在形态及分布做过研究，如：20世纪70年代Owunwanne等[3]研究了Tc在地下水中的存在形式；2003年Guillaumont等[4]更新了Tc的热力学数据；章英杰等[5]进行了Tc溶解度的研究；刘德军等[6]研究了Tc在介质中吸附与扩散方面的迁移行为。

目前北山作为国内首选的高放预选场址，本工作拟针对北山地下水中Tc的存在形态及影响形态分布的因素进行研究，以掌握Tc的迁移特性与规律。

1 模拟方法及其相关参数

1.1 模拟方法

由于Tc在地下水中的浓度很低，影响因素很多，形态分布很复杂，直接测量很困难，采用地球化学软件可以方便快速的计算出核素的形态及分布[7]。

目前比较流行的地球化学模拟软件有PHREEQC、GWB、EQ3/6等，其中PHREEQC凭借自身强大的模拟和计算能力、友好的界面等优势赢得了很多地球化学家的喜爱。本工作把日本原子力学研究所于2010年9月公布的热力学数据库嵌入到PHREEQC中，进行北山地下水中Tc的存在形态研究，并研究不同pH、pe条件下对Tc的存在形态的影响，以了解Tc在地质介质中的迁移行为。……