焦冬梅,韩林芯,吴立报,曹发海
(1.华东理工大学 化工学院,上海 200237;2.中国石化 洛阳分公司,河南 洛阳 471012)
尿素燃烧法Co-Mo/Al2O3-TiO2催化剂的加氢脱硫性能
焦冬梅1,2,韩林芯1,吴立报1,曹发海1
(1.华东理工大学 化工学院,上海 200237;2.中国石化 洛阳分公司,河南 洛阳 471012)
以尿素燃烧法制备了Co-Mo/Al2O3-TiO2催化剂,采用低温N2吸附、HRTEM、XPS等方法对催化剂的表面结构和电子状态进行了表征,在微型固定床反应器上对Co-Mo/Al2O3-TiO2催化剂的活性进行了评价。考察了尿素添加量、TiO2添加量、n(Co)∶n(Mo)、反应温度和液态空速(LHSV)等对催化剂结构和加氢脱硫活性的影响。实验结果表明,采用n(尿素)∶n(Co+Mo)=10.0时制备的Co-Mo/Al2O3-TiO2催化剂表面负载的金属组分密度大,孔径大,对二苯并噻吩的脱除率达94%以上;添加TiO2降低了Mo与载体的相互作用;在Al2O3-TiO2载体中TiO2的质量分数为20%,n(Co)∶n(Mo)=0.35~0.55、反应温度300~380℃、LHSV=3~6 h-1的条件下,Co-Mo/Al2O3-TiO2催化剂的加氢脱硫活性最好。
加氢脱硫;尿素燃烧法;钴-钼催化剂;二苯并噻吩;复合载体
目前,国内工业装置正在使用的加氢脱硫催化剂主要是采用传统浸渍法制备的Co(Ni)-Mo(W)/Al2O3催化剂,运行效果尚可,但对于成分愈加复杂的原油,催化剂的更换周期缩短,增加了生产成本。催化剂活性组分的分散状态及与载体间的相互作用强弱对负载型催化剂的性能影响较大。而采用浸渍法不易控制活性组分的分散状态,因此新的催化剂制备方法日益备受关注[1-3]。
González-Cortés 等[4-6]通过尿素燃烧法制备了Co-Mo/Al2O3催化剂,研究结果表明,尿素燃烧法制备的催化剂的加氢脱硫活性高于传统浸渍法和乙二胺四乙酸螯合剂法。……