王红霞,赵婷婷
(哈尔滨师范大学)
盐酸改性HZSM-5及Mo-基催化剂的MDA反应活性*
王红霞**,赵婷婷
(哈尔滨师范大学)
采用盐酸溶液在303 K对HZSM-5分子筛进行预处理,并以处理后的分子筛制备相应的Mo-基催化剂.分子筛和催化剂采用XRD和NH3-TPD等手段进行表征,利用甲烷无氧芳构化(MDA)反应评价Mo-基催化剂的催化活性.结果表明,指定实验条件下的盐酸处理在一定程度上降低了分子筛的结晶度,降低了分子筛上的B酸量,改性后的Mo-基催化剂在MDA反应中表现很好的稳定性.
盐酸;预处理;HZSM-5分子筛;Mo-基催化剂;甲烷无氧芳构化
Mo/HZSM-5催化剂是甲烷无氧芳构化的传统催化剂,自1993年报道以来[1]得到了人们的广泛关注.分子筛上的Brōnsted酸(B酸)中心和Mo物种在反应过程中起着协同催化作用,但分子筛上B酸的酸量过多,容易导致催化剂积碳.[2-3]目前直接调变HZSM-5分子筛上B酸的方法主要有酸处理和水蒸气处理等方法.[4-8]刘红梅等[7]采用HNO3溶液对HZSM-5分子筛进行预处理,结果表明,改性的Mo/HZSM-5催化剂在MDA反应中表现出很好的稳定性,显著地抑制了积碳物种在催化剂表面的形成.原因是酸处理使部分Al物种脱离分子筛骨架,从而使HZSM-5分子筛上Brönsted酸中心的数量明显减少.舒玉瑛等[9]采用 HNO3对 HMCM-22分子筛的酸性进行了改性,以改性后的分子筛作为载体制备的Mo/MCM-22催化剂在反应中表现出了很好的稳定性和芳烃选择性.但由于硝酸具有易分解,浓度不宜控制的特点,该文采用盐酸对分子筛进行处理,以期对分子筛的酸性位进行调……