渤海中部底质沉积物重金属环境质量

刘 明,张爱滨,范德江*,邓声贵,王 亮,张喜林,赵全民 (.中国海洋大学海底科学与探测技术教育部重点实验室,山东 青岛 6600；.国家海洋环境监测中心,辽宁 大连 603)

近岸海域是海陆交互作用的重要地带,也是人类活动最为活跃的地带,是人类活动产生的重金属等污染物质的重要聚积区.近岸海域沉积物中重金属的研究具有十分重要的意义,一方面沉积物中的重金属通过水-沉积物的交换反应在液相与固相间迁移,影响水体的环境质量;另一方面大多数重金属化合物为非降解型有毒物质,生态效应的浓缩和累积作用使其沿食物链被生物体吸收、富集,最终成为生命体积累和慢性中毒的源头[1].同时,沉积物中重金属的含量可以判断研究区受污染的程度,其含量的水平分布可以追踪污染源,了解其扩散范围,甚至可以作为陆源物质的示踪元素[2].近年来国内外许多学者开展了河口及海湾底质沉积物环境质量的研究,并试图对沉积物中重金属的污染程度进行评价[2-15].

渤海是一个半封闭的陆架边缘海,仅以渤海海峡与黄海相通.每年有1.3×109t的泥沙由黄河、海河、滦河、辽河等注入;同时,环渤海经济圈的快速发展,大量的污染物质通过河流、沿岸排污口及大气沉降等途径进入渤海,其近岸海域陆源污染物约占入海污染物总量的 87%[3].本研究拟通过对渤海中部表层沉积物中重金属元素含量和空间分布的研究,旨在丰富该区陆海相互作用特征,加深认识人类活动对近海特别是半封闭陆表海的影响,为合理利用和开发海上资源、加强污染防治及渤海的可持续开发利用提供一定的理论依据.

1 材料与方法

1.1 研究区和样品采集

样品采集于2006年8月,使用挖泥斗获得,共计386个样品.采集范围覆盖了渤海湾中北部、渤海中央盆地(中央泥质区)的一部分、渤中浅滩的一部分及辽东湾南部辽东半岛沿岸海域,具体站位见图 1.样品采集后装入聚乙烯瓶中带回实验室待测.

图1 底质沉积物采样站位示意Fig.1 The locations of sampling sites

1.2 重金属元素分析

重金属元素测试采用能量色散型台式偏振X荧光光谱仪(德国 SPECTRO 公司)完成.将测试的样品在106°C下烘干过夜,取4～5g克研磨至65μm,装入直径为32mm的聚乙烯样品杯内压实,保证底面绝对压平,之后上机测试.

采用的测试方法为TurboQuant-Geo[16],测试过程中通过水系沉积物国家标准 GBW 07315 (GSMS-2)[17]和平行样进行质量控制,每分析 10个样品中加1个标样、1个平行样.对标准物质的多次重复测试表明,Cu、Pb、Zn、Cr、V、Ni相对标准偏差在分别为 1.20%、1.64%、1.28%、4.12%、10.53%、1.39%;相对误差分别为13.23%、14.7%、18.18%、10.58%、39.93%、10.04%.对平行样分析结果比较显示,各元素的绝对误差均较小,分别为2.27,1.06,1.01,9.01,7.63,1.38μg/g.

2 结果与讨论

2.1 表层沉积物中重金属元素含量和空间分布

由表 1和图 2可见,Cu含量为 2.88～39.70μg/g之间,平均 22.50μg/g.在海河口及天津沿岸附近、渤海湾中部、渤海中央泥质区的含量较高;其次是辽东半岛近岸区域,高含量区呈平行于岸边的条带状或者斑状分布;在研究区的东部渤中浅滩和渤海湾北部的含量较低.最低点位于渤海湾北部,最高值出现在中部泥质区.该元素标准偏差为8.93%,站间差异较小.

表1 研究区重金属元素含量的统计特征Table 1 The statistic characters of heavy metals concentrations in study area

Pb含量为 10.33～48.20μg/g,平均 24.26μg/g.该元素的含量整体较高,渤海湾北部和研究区东部的渤中浅滩含量较低,在20μg/g以下外;其余海域的含量均较高,多在25μg/g以上.最低点位于渤海湾北部,最高值出现在大连北部沿岸海域.Pb含量的标准偏差为4.98%,站间差异也较小.

Zn含量为15.76～110.10μg/g,平均64.27μg/g.其分布较为杂乱,在渤海湾北部和研究区的东部渤中浅滩含量较低;辽东半岛近岸区域含量较高,高含量区域呈斑块状分布,大连南北两岸含量相对较高;在海河口及天津沿岸附近、渤海湾中部、渤海中央泥质区的含量最高.最低点出现在研究区东部的渤中浅滩砂质区,最高值出现辽东半岛沿岸长兴岛附近海域.该元素的标准偏差较大,为 19.60%,站间差异较大.

图2 表层沉积物Cu、Pb、Zn、Cr、V、Ni含量分布Fig.2 The concentrations of Cu, Pb, Zn, Cr, V, Ni in surface sediments单位为μg/g

Cr含量为13.18～93.56μg/g,平均59.66μg/g.渤海湾北部和研究区东部含量较低;在海河口及天津沿岸附近、渤海湾中部、渤海中央泥质区含量较高,辽东半岛近岸区域含量也较高但分布不均匀.最低点在渤海湾北部,最高点在研究区的中部泥质区.该元素的标准偏差也较大,为 15.97%,站间差异也较大.

V含量为6.99～140.7μg/g,平均67.91μg/g.在渤海湾北部和研究区东部的渤中浅滩的含量较低;渤海中央泥质区的含量最高;海河口及天津沿岸附近及辽东半岛近岸区域的含量也较高.最低值出现在渤海湾北部,最高值出现大连南部附近海域.该元素的标准偏差为 18.54%,站间差异也较大.

Ni含量为 5.95～53.96μg/g,平均 30.57μg/g.该元素的分布与 Cu较为相似,在渤海湾北部和研究区东部的渤中浅滩含量较低;而在在海河口及天津沿岸附近、渤海湾中部、渤海中央泥质区及辽东半岛近岸区域的含量较高.最低点在渤海湾北部,最高点出现在河海口附近.该元素的标准偏差为13.01%,站间差异较大.

总体上各重金属元素的含量在海河口及天津沿岸附近、渤海湾中部、渤海中央泥质区及辽东半岛近岸区域的含量较高,而在渤海湾北部和研究区东部的渤中浅滩含量较低.

2.2 渤海表层重金属含量与国内外部分海域的比较

与国内外其他海域和河口的研究结果相比(表 2),研究区重金属含量处于中等水平.该区重金属水平与黄河口海域的含量最为接近,这与渤海中部沉积物主要来源于黄河有关[18];长江口和珠江口的重金属含量相对较高,可能是由于两江流域尤其是三角洲地区经济较为发达,重金属排放较多引起的.

与国外的海湾和河口相比,研究区高于加拿大James湾和美国Egypt湾,低于其他海域,美国Narrangansett湾和英国Thames河口重金属含量较高,污染较为严重.

表2 与国内外部分河口海湾近岸沉积物重金属浓度比较(μg/g)Table 2 The concentrations of heavy metals in surface sediments of estuaries/bays in the world (μg/g)

2.3 渤海重金属来源分析

重金属元素的来源一般有自然来源和人类活动来源两大类.Al2O3是大陆分化产物,在地壳中较稳定,多数学者认为铝从大陆到海洋是一个相对稳定的元素,并将其作为海洋中陆源成分的指标[4].Fe2O3与Al2O3具有类似的地球化学特性,常用来反映细颗粒物质的迁移规律.

采用数理统计软件SPSS对重金属元素以及Al2O3、Fe2O3和平均粒径(Mz)之间进行了Pearson相关性分析,结果见表3.各重金属之间的相关性非常高,体现了它们相似的来源及迁移搬运规律.各重金属与Al2O3、平均粒径之间也均有较好的相关性,表明了它们均以自然来源为主,并受到了沉积物粒度大小的显著制约.

表3 研究区重金属元素与Al2O3、Fe2O3和平均粒径(Mz/Ф)的相关性Table 3 The correlations between heavy metals and Al2O3, Fe2O3, and mean grain size (Mz/Ф)

为考察人类活动对研究区重金属元素的贡献,对Cu、Pb、Zn、Cr、V、Ni等元素进行Al2O3标准化处理,对比标准化前后的元素分布态势,见图3.

Cu标准化前后的分布态势基本一致,相比较而言,海河口及天津沿岸海域、辽东半岛沿岸的部分站位和渤海中央泥质区的值较高,表明这些区域受人类活动影响较大.

Pb标准化前后分布形式变化较大,标准化后整个研究区域的值都较高,大部分介于1.8～2.2之间,海河口及辽东半岛沿岸等近岸海域,尤其是渤海湾北部的近岸区域增加明显.标准化前,Pb与Cu的平均含量相差较小,而标准化后却明显大于后者.表明整个研究区域Pb来源均受到了人类活动的显著影响.

Zn标准化前后分布形式变化也较大,与 Pb较为类似.标准化后的值在整个区域均较大,表明整个研究海域Zn的来源均受到了人类活动的较强影响;增加较为明显的是渤海湾北部和辽东半岛沿岸,表明这些海域 Zn的来源受人类活动影响更为强烈.

Cr标准化前后分布形式变化有所变化,但较Pb,Zn小,表明Cr的来源也受到了人类活动的影响;海河口及天津沿岸和大连南部附近海域的值较高,表明这些区域受人类活动影响更大.

V标准化前后分布形式变化较大,较大值出现在辽东半岛沿岸和渤海中部泥质区,辽东半岛沿岸增加尤为明显.表明了V元素受到了人类活动的显著影响.

Ni标准化前后分布态势基本一致,同样是在渤海湾北部和研究区东部的渤中浅滩值较低,渤海中央泥质区和辽东半岛南部沿岸的值相对较高,海河口及天津沿岸附近海域的值则最高.表明该元素在海河口附近海域受人类活动影响较显著.

由此可见,研究区重金属元素的来源虽以自然源为主,但也受到人类活动的影响.海河口及天津沿岸、辽东半岛南部沿岸海域及渤中泥质区是人类活动影响较为显著的区域.

2.4 底质重金属环境质量评价

国内外评价沉积物中重金属污染的方法很多,包括地质累积指数法、潜在生态危害指数法、生物效应浓度法、脸谱图法、元素相关图法、回归过量分析法、综合指数法、尼梅罗综合指数法、污染负荷指数法、沉积物富集系数法和次生相富集系数法等[19].而地质累积指数法和潜在生态危害指数法的应用较多,尤其是潜在生态危害指数法的应用更为广泛.

2.4.1 地质累积指数法 地质累积指数的计算公式如下[20]:

式中:Igeo为地质累积指数;Cn是元素在沉积物中的含量;Bn为该元素的地球化学背景值;K为考虑成岩作用可能会引起背景值的变动而取的系数(一般值为1.5).根据Igeo数值的大小,可以将沉积物中重金属的污染程度分为7个等级,即0～6级,如表4.

表4 地质累计指数Igeo与重金属污染分级Table 4 The grades of heavy metal pollution by geological cumulative index (Igeo)

本研究采用的重金属元素 Cu、Pb、Zn、Cr、V、Ni的环境背景值为全球岩石圈沉积层(页岩为主)的元素丰度,分别为 40,15,72,63,90, 56μg/g[21].

图3 表层沉积物Cu、Pb、Zn、Cr、V、Ni等重金属Al2O3标准化分布Fig.3 The spatial distributions of the heavy metals contents standardized by Al2O3

通过计算得出6种重金属的地质累计指数Cu为-4.38～-0.60,平均-1.56;Pb为-1.12～1.10,平均0.08;Zn为-2.78～0.03,平均-0.86;Cr为-2.84～-0.01,平均-0.72;V 为-4.27～0.06,平均-1.06;Ni为-3.82～-0.64,平均-1.61.由图4可见,地累积指数表明研究区为未污染或仅轻微污染,顺序为Pb＞Cr＞Zn＞V＞Ni＞Cu.其中,Pb在整体上为轻度污染,在海河口及天津沿岸附近、渤海湾中部、渤海中央泥质区及辽东半岛近岸区域均为轻度污染,在辽东半岛沿岸个别站位出现 Pb的偏中度污染,其余站位无污染;Zn和V均有一个站位出现轻度污染,Zn位于辽东半岛沿岸的北部,V出现在大连沿岸海域,其余站位无污染;Cu和Ni未出现污染.

2.4.2 潜在生态危害评价法 单因子指数法和综合污染指数法的计算公式分别见式(2)和(3)[22]:

图4 重金属地质累计指数Igeo分布Fig.4 The spatial distributions of the geological cumulative index (Igeo) of heavy metals

因此,某一区域沉积物中第 i种重金属的潜在生态风险参数及沉积物中多种重金属的潜在生态综合危害指数ERI的计算方法分别见公式(4)和(5):

表5 潜在生态危害评价参数及其对应的污染程度Table 5 The potential ecological risk assessment index and their relative pollution grades

6种重金属的单因子污染物污染指数分布如图5所示,Pb除在渤海湾北部砂质区为轻度污染外,在其余站位均为中等污染,在辽东半岛南部长兴岛沿岸的个别站位出现重度污染; Zn、Cr污染情况较为类似,在海河口及天津沿岸附近、渤海湾中部、渤海中央泥质区及辽东半岛南部近岸区域出现中等污染,其余站位为轻度污染;V在中部泥质区的大部分站位、大连沿岸海域部分站位,以及海河口至渤海湾中部的部分站位出现中等污染,其余站位均为轻度污染;Cu和Ni污染程度较轻,均为轻度污染.

6种重金属的综合污染指数Cd为1.66～8.02,平均5.32,为低度污染,只有研究区中部泥质区一个站位为中等污染,污染指数为8.02.

6种重金属的潜在生态综合危害指数ERI的值为5.82～26.99,平均17.92,远远小于150,总的潜在生态风险程度为低度.

2.4.3 研究区重金属污染分区 2种评价方法相比较,地质累积指数法与潜在生态危害评价法中的单因子评价较为一致,主要考虑人为活动对环境的影响.而潜在生态风险参数考虑了生物对不同底质条件下重金属的毒性响应特征和不同重金属的毒性的差别,揭示了各种重金属的生态危害效应[19];但是潜在生态危害评价法中的两类综合指数Cd和ERI显然受到评价元素个数的制约,因而本研究以单因子指数和潜在生态参数为主.通过以上 2种方法的质量评价,可以得出研究区重金属污染以低度污染为主,主要污染元素为 Pb,其次为 Zn、Cr和V,但尚未造成生态危害.相比较而言,海河口附近、中部泥质区以及辽东半岛南部沿岸的重金属污染相对较严重.

依据研究区重金属的污染程度,结合利用SPSS软件对386个站位重金属含量的Q型聚类分析,可将研究区划分为 3个区域,如图 6所示.Ⅰ区为渤海湾北部砂质沉积区和研究区中东部的渤中浅滩,Ⅱ区为辽东半岛南部沿岸海域,Ⅲ区为渤海湾西部海河口附近、渤海湾中部和渤海中部泥质区.各区域重金属含量及各污染指数的统计见表6.

重金属在沉积物中的分布除了受到物源的影响外,还被各种黏土矿物及氧化物吸附,在细颗粒物质中富集,因而往往与细颗粒沉积物的分布相对应.渤海沉积物的分布受海流、潮流、波浪等沉积动力因素的显著影响,潮流是其最主要的影响因素[24-25].导致了细颗粒物质主要分布在渤海湾中南部及其向辽东湾呈条带状延伸的区域(渤中泥质区),而粗颗粒物质主要分布在辽东和渤中浅滩等强潮流区[26].

图5 重金属单因子指数和综合污染指数Cd分布Fig.5 The spatial distributions of single factor index () of the heavy metals and comprehensive indice (Cd)

表6 各区域重金属浓度及各污染指数统计Table 6 Heavy metals concentrations and pollution index in the 3 zones

Ⅰ区重金属元素基本无污染,仅在渤海湾北部部分区域出现轻度污染.渤海湾北部沉积物主要来自滦河,以砂质为主[24],且在沿岸环流的影响下,该区域的沉积物粒度较粗,不利于重金属元素的赋存.但在唐山海港开发区沿岸海域和曹妃甸西南附近海域出现了Pb、Zn、Cr的轻度污染,该区域Pb、Zn的含量在Al2O3标准化后增加显著,其污染可能是由于沿岸排污所导致.渤中浅滩由于水动力较强,沉积物粒度粗、分选差,重金属较难在此沉积,各元素含量均较低,单因子综合污染指数均小于1,为无污染或轻度污染.

Ⅱ区重金属整体为轻度污染,也有部分站位重金属含量较高,呈斑状分布,出现偏中度污染,甚至重度污染.较为严重的是长兴岛南北两岸和大连沿岸,出现Pb的地累积指数的偏中度污染和单因子污染物污染指数的重度污染,以及Zn、Cr的单因子污染物污染指数的中度污染.另外在离岸稍远的海域(121°E)出现了Pb、Zn、Cr的偏中度污染,呈南北向的条带状分布.辽东半岛沿岸海域水深较浅,水动力较强[23],河流入海物质很少在此沉积,该区重金属多来自沿岸人类活动的排放,各重金属元素含量在 Al2O3标准化前后有明显的差别,显然受到人类活动的影响.以大连为中心的辽东南经济区现已逐渐成为当地重要的石化基地、先进装备制造业基地、造船基地和高新技术产业基地,污染物质的排放使得临近海域出现了重金属的污染.

Ⅲ区各重金属元素在该区均有较高的含量,Pb、Zn、Cr、V在该区都出现单因子污染物污染指数的中等污染.一方面,在潮流为主的水动力作用下,入海的细颗粒物质在渤海湾中南部及其向辽东湾呈条带状延伸区域沉积,形成了渤中泥质沉积[26-27],且与沉积物分布有关的地球化学元素也呈条带状分布[27].因而大量的重金属元素在细颗粒物质的吸附作用下在此沉积,使得该区域具有较高的重金属含量.另一方面,海河口及天津沿岸等近岸海域重金属多来自人类活动的排放,海河流域尤其是京津冀经济区工业发达,环保部称流域内约60%的监测河流断面污染严重[28],大量的污染物被携带入海,在河口及沿岸地区沉积;天津等沿岸排污口也排放了大量的污染物质,使得近岸海域重金属含量较高.海河口附近及天津沿岸各重金属元素在Al标准化前后均有较高值,显示了自然过程和人为活动的双重影响.该区域尤其是海河口附近为研究区污染最为严重的区域.

图6 研究区重金属环境质量分区Fig.6 The subdivisions of heavy metal environment quality in the study area

3 结论

3.1 重金属在海河口及渤海湾中部泥质区、渤海中部泥质区及辽东湾沿岸区域的含量较高,而在研究区东部的渤中浅滩和渤海湾北部砂质沉积区的含量较低.重金属以自然来源为主,同时受到人类活动的显著影响.

3.2 地质累积指数法评价表明,渤海中部未受重金属污染或仅轻微污染,污染程度为 Pb＞Cr＞Zn＞V＞Ni＞Cu.Pb在研究区中部泥质区及辽东半岛南部沿岸大部分站位出现轻度污染,在辽东半岛南部沿岸个别站位出现偏中度污染;Zn和V均有一个站位出现轻度污染,其余站位无污染;Cu和Ni未出现污染.

3.3 潜在生态危害评价法中单因子污染物污染指数 Pb＞Cr＞＞Zn＞V＞Cu＞Ni.Pb、Zn、Cr、V以中度和轻度污染为主,Pb在大连附近个别站位已达到了重度污染,Cu和Ni为轻度污染;综合评价为低度污染.单因子污染物生态危害程度为Pb＞Cu＞Ni＞Cr＞Ni＞Zn,尚未造成生态危害;总的潜在生态风险程度为低度.

3.4 根据污染程度的不同,将研究区分为3个不同等级的区域:渤海湾北部砂质沉积区和研究区中东部的渤中浅滩无污染或者污染程度较轻;辽东半岛南部沿岸海域为轻度污染,个别站位有中度或重度污染;渤海湾中部、渤海中央泥质区为中等污染.

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