水热法合成13X型沸石的相变转化机理

黄志良，石 月，鲁 冕，李 伟，詹 刚，陈巧巧，杨 秀，池汝安

(1. 武汉工程大学材料科学与工程学院，湖北 武汉430074； 2. 武汉工程大学化工与制药学院，湖北 武汉430074)

0 引 言

13X型沸石是沸石分子筛家族的一员，其独特的晶体结构使其具有良好的离子交换性、吸附性、催化性等众多优异性能，在石油化工、医药、建材、农业、环保等部门的应用十分广泛[1-3].随着科技的进步，13X型沸石分子筛的合成方法层出不穷[4-5]，但有关其相变转化机理的研究却相对甚少.

由于沸石分子筛形成的晶化体系十分复杂，其中既有固相又有液相，固相又有无定型凝胶相和沸石晶体相，液相含有硅酸根(有不同的聚合态)、硅铝酸根(有不同的结构和状态)，加之合成沸石多数处于介稳相，容易相变，这都给沸石形成机理的研究带来很多困难[6-7].目前关于沸石分子筛的形成机理存在着固相转化机理[8-9]与液相转化机理[10-11]之争.固相转化机理认为，在各种反应原料混合的初始阶段，体系中的硅酸根离子与铝酸根离子首先聚合并生成硅铝酸盐初始凝胶，而同时产生的凝胶间液相不直接参与沸石的成核与晶体生长，在OH-离子的作用下解聚重排的初始凝胶形成某硅铝酸盐骨架，进而形成沸石晶体；液相转化机理认为，沸石晶体是从溶液中生长的，混合初始阶段的凝胶部分地溶解到溶液中，形成溶液中活性的硅酸根离子和铝酸根离子，并进一步缩聚重排成沸石基本结构单元从而形成沸石晶体.

本文……