铀化合物与不同氟化剂反应的高温热力学

戴建兴 张焕琦 李晴暖 吴国忠

（中国科学院上海应用物理研究所 上海 201800）

熔盐反应堆是六种第四代反应堆堆型之一，具有本征安全性高、放射性废物少、出口温度高、可实现钍增殖利用、防止核扩散等优点，近年来倍受国内外关注。其采用熔融氟化物盐作为燃料载体和冷却剂，由于氟化物熔融盐的特点，其乏燃料后处理工艺可使用干法技术，而非传统的水法技术。干法后处理过程中不用水作溶剂，其主要分离步骤在高温下进行。流程具有耐辐照、低临界风险、放射性废物少等优点，适宜处理高燃耗、短冷却期的乏燃料。

高温氟化物挥发法，是利用铀氟化物与裂变产物的氟化物的不同挥发性而实现分离的技术，可得到高纯度的UF6，回收率大于99%，去污系数可达108以上[1]。相对于其他干法(如高温电解、真空蒸馏等)，高温氟化物挥发法具有工艺流程简单、铀分离效率高、去污效果好等优点，是具有良好发展前景的干法后处理工艺，可从金属元件、MOX元件、熔融盐等类型的燃料中高效地回收铀，适合快堆和熔盐堆等堆型乏燃料的处理，美国、日本、捷克等国相继开展了此类研究[2]。

但是，高温氟化的反应条件对设备材质的腐蚀性很强，该方法并未得到很好的发展。高温氟化挥发工艺使用F2作为氟化剂[1]，F2与金属反应会生成致密的氟化物层具有钝化效果，可减少金属材质的进一步腐蚀。但熔融盐体系的熔融氟化物会溶解破坏钝化层，加剧腐蚀作用，使处理熔融盐燃料时的设备材料腐蚀问题尤为突出[3]。……