Pt/TiO2光催化甲烷重整水气制氢

李曹龙 陈 威 袁 坚 上官文峰,*

(1上海交通大学燃烧与环境技术中心,上海200240;2中国药科大学基础部无机化学教研室,南京211169)

Pt/TiO2光催化甲烷重整水气制氢

李曹龙1,2陈 威1袁 坚1上官文峰1,*

(1上海交通大学燃烧与环境技术中心,上海200240;2中国药科大学基础部无机化学教研室,南京211169)

在室温下以太阳能替代传统的高温高压热反应条件,在固定床装置中实现连续动态光催化甲烷重整水气(PSRM)制氢反应:CH4+2H2O(g)→4H2+CO2.产物的主成分是H2和CO2,同时检测到微量或痕量的C2H6、C2H4和CO.重点考察了以光沉积法负载Pt的TiO2(p-Pt/TiO2)为光催化剂,该反应体系在不同CH4/H2O进料摩尔比、进料的总流速、光照波长、催化剂用量以及贵金属的负载方式等的实验条件对氢气产率的影响.最优化的反应条件为:CH4/H2O进料摩尔比为4;进料总流速为0.5 mL·min-1;光沉积负载要优于浸渍法;相同的负载方式Pd和NiOx为比较优异的助催化剂;最佳催化剂用量为20 mg·cm-2.最后循环实验结果表明,p-Pt/TiO2及反应体系都具有比较高的稳定性.

光催化重整;氢气;甲烷;水气;TiO2

1 引言

基于环境保护和能源的可持续发展考虑,以可再生资源生产氢能是一个具有发展潜力的新途径. 1972年Honda-Fujishima效应1的发现,揭开了光催化分解水制氢气的序幕.Sakata和Kawai2报道从混有牺牲剂的水中更能有效地产生氢气.牺牲剂主要是一些含碳的固体物质(活性碳、2糖、淀粉、纤维素、3焦炭、柏油沙4)和含碳的化学物质(MeOH、5EtOH、6C2H4、7CO、8甘油9).虽然EtOH、糖、淀粉、纤维素被认为是可再生资源,但到目前为止还没有系统的实际应用.

在众多的牺牲剂中,以……