氢分子团簇的研究进展及其应用

张 强，曹茂启，谢 阳，李玉全，赵玉杰，单晓斌，刘付轶，盛六四，王振亚

（1.中国科学技术大学国家同步辐射实验室核科学技术学院，合肥230029；2.中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光谱学实验室，合肥230031）

1 引 言

团簇是由几个乃至上千个原子、分子或离子通过物理或化学结合力组成的稳定或近于稳定的集合体.团簇介于原子、分子和固体之间，其空间尺度在亚纳米或纳米量级，它的许多性质既不同于单个原子分子，又不同于与液体或固体，具有自己独特的结构和物理化学性质.研究团簇的各种性质，弄清团簇的形成过程和尺度效应对凝聚态物理、表面物理和原子分子物理等基础学科的研究有重大意义.

氢分子作为宇宙中结构最简单、数量最多的分子，是团簇结构、能量和动力学的标准系统以及分子团簇研究的原型［1-7］.氢分子团簇产生的机理及生长过程，团簇尺寸与束源温度﹑压力的变化规律一直是人们的研究热点.同时，氢分子团簇是潜在的超流体.由于氢的固化温度是13K，而超流性需要低温，这使得在大块氢物质上观察超流现象几乎不可能.然而2000年Grebenev等人报道了掺杂仲氢团簇在0.15K 的超流性［5］，为研究量子现象和认识微观物质世界提供了新途径.更为重要的是，氢分子团簇也有着极为广阔的应用前景［8-10］.化石能源是目前全球消耗的主要能源，但化石能源是有限的、不可再生能源.由于人类活动对能源的需求越来越大，能源短缺成为各国发展不可回避的问题；同时，化石能源的使用排放大量的CO2和污染物，导致全球温室效应和环境恶化.这都促使人们寻找一种持久、高效、清洁的新能源.经过多年的研究，人们认为核聚变是解决人类社会发展所遇到的能源瓶颈的有效途径.目前可控的激光核聚变和托克马克受控热核聚变被认为是最有希望的聚变方式.氢作为这两种核聚变的原料，在注入过程中形成和生长的氢分子团簇对核聚变的效率有着极大的影响［11-14］.这都促使着人们对氢分子团簇的产生、特性、以及激光与团簇相互作用等进行深入的研究.

2 氢分子团簇的研究领域

氢分子团簇在基础科学领域和应用中都有着广泛的研究，下面简要介绍其在基础研究、超流体研究、托克马克研究和激光核聚变研究中的研究情况.

2.1 团簇的产生条件和性质研究

氢分子是分子量最小﹑结构最简单的分子.1956年，Becker［15］等人通过改变束源压力和温度在超声束中首次发现氢分子团簇.此后，人们对氢团簇的形成条件，团簇尺寸与喷嘴中气体的压力、温度、喷射束密度的关系以及团簇的结构等方面开展 了 大 量 的 实 验 和 理 论 研 究［16-25］.Hagena 和Obert首先用经验参数Γ［26-28］来描述气体喷流中团簇尺寸与外界条件的关系：

式中d 为喷嘴直径（单位为μm），α 为喷流膨胀半角，P0为气体滞压（单位为mbar），T0为初始气体温度（单位为K），k 为与键形成有关的常数.然而此式并不能准确表征团簇的大小，只能对实验的设计提供参考数据.对于氢气而言，k=184.分子团簇一般在Γ＞100～300时开始产生［26-28］.由于氢的k值较小，氢分子团簇的形成对实验条件的要求较高，即产生氢团簇要求一个很好的团簇源，它能提供产生氢分子团簇的低温及压力.此外，由弱的范德华力结合形成的氢分子团簇很不稳定，容易碎裂，它对团簇的检测技术也提出了挑战.所有这些都为人们研究氢分子团簇尺寸与生长条件的关系以及超声束中不同大小尺寸团簇的分布信息带来了困难.然而，新技术和实验方法的研究和发展，为人们深入认识氢分子团簇带来了希望.

2006年和2008年，Toennies等人［29，30］采用一种新的检测方法分别对氘和氢分子团簇进行了详细的研究.氢分子通过液氦循环冷却的喷嘴超声膨胀形成分子团簇，随后通过光栅到电离区，用电子轰击电离质谱检测.利用光栅将不同尺寸的分子团衍射到不同的角度上，在电离区，采用电离碰撞电离的方法使分子团簇发生电离，再用探测器在相应的角度上对特定尺寸大小的团簇进行研究，于是就排除了不同大小分子团簇解离碎片间的相互干扰.通过对特定尺寸分子团簇的电离解离碎片进行分析，得到了碎片强度的泊松分布.他们还利用碎片的分布函数，详细计算了中性团簇的分布信息及其与实验条件的关系.这项研究使人们对喷射束中不同尺寸氢分子团簇的分布以及氢分子团簇的生长条件有了更深的认识.

在氢分子团簇的生长过程、以及分子团簇结构等方面的研究也同样有进展.2004 年Tejeda 等人［31-33］的研究表明，可以在不破坏团簇的情况下观测氢分子团簇尺寸的时间和空间分布，并研究了氢分子团簇在初始时刻的生长过程.人们首次把拉曼光谱技术用于氢分子团簇的观测.纯的仲氢分子通过液氦冷却的直径50微米小孔的喷嘴超声绝热膨胀生成分子团簇，随后用激光激发氢分子束，用CCD 探测器接受拉曼散射光.他们利用实验得到的拉曼位移和蒙特卡洛的计算结果，确定了N=2，…，8个尺寸大小的团簇，证实了这种方法研究氢分子团簇的可行性.在随后的一系列实验中，Tejeda等人又对氢分子团簇的生长过程进行了详细的研究，提出了大尺寸团簇形成的三体碰撞理论，为团簇生长过程中的碰撞反应速率积累了数据.

原则上讲，把实验得到的氢分子团簇的电离能和出现势与量子化学计算相结合可以确定团簇的结构和碎片产生的路径.然而，这些方面的研究并不多.1980年，Anderson等人［34］采用光电离技术得到H3+的出现势（14.09eV），其他尺寸团簇的出现能量信息却并不知晓.最近Fiegele等人［35］采用电子轰击电离的方式，得到了氢和氘尺寸大小为11个原子及以下的奇数团簇离子出现能.令人惊讶的是，这些结果与理论值相差太大，需要人们对此进行更深入的研究.

2.2 氢超流体的研究

1938年，苏联物理学家彼得·卡皮查等人在低温物理研究中发现，当温度低于2.2K 时，液氦的流动没有粘滞性，呈现出超流体性质.这种奇异的性质引起人们极大的兴趣.随后London［36］提出：低温下液氦的超流现象可能是氦原子玻色-爱因斯坦凝聚（BEC），它为人们寻找其他超流体物质提供了依据.

1972年，Ginzburg和Sobyanin计算得到了仲氢分子的BEC 临界温度（6K）［37］.理论计算同时表明，块状体的仲氢（pH2）向超流体转变的温度约为1.1K［38，39］，而在小团簇中约为2K［40-42］.然而，氢的凝结温度T≈13K，它是观察氢的超流体的重大障碍.在还没有达到氢的超流体转变温度之前，氢就已经凝结了，这导致人们在相当长的时间内对观测到氢的超流性持悲观态度.1991 年，Sindzingre［40］等人预言了氢分子团簇的超流性，在分子数低于20时，氢分子团簇却表现出液相，这使得利用氢分子团簇研究氢的超流体成为可能.在此理论的激励下，2000年，Grebenev等人［5］成功观察了掺杂仲氢团簇在0.15K 的超流动性.在正常情况下，线形的（硫化羰基）OCS分子振动光谱在相同转动量子态间的跃迁是不存在Q 支的.当形成硫化羰基-氢团簇后，由于硫化羰基和氢分子的相互作用，OCS分子的轴向上存在角动量分量，导致Q 支的存在.硫化羰基-氢分子团簇中的氢分子团簇变为超流体后，氢分子团簇与硫化羰基的相互作用便消失.Grebenev等人正是通过观察硫化羰基-氢分子团簇中Q 支振动光谱的消失从而确定了氢分子团簇的超流化.这一实验结果随后在Kwon和Paesani的等人的计算中再次得到了证实［43，44］.

尽管人们在氢分子超流体上做了大量的实验以及理论工作，但是在对氢分子超流体的认识仍然不够透彻.由于氢分子超流体的实现对实验条件有极高的要求，主要表现在氢超流体的转变温度极低，同时需要克服极低温下氢的凝结，氢分子超流体的实现确实有难度.另外，鉴别氢分子超流体也有困难.虽然利用分子的超流性［45］可以鉴别，但是必须要有探针分子如硫化羰基.而对于纯氢分子超流体的鉴别则难度更大，需要对超流体的特性进行深入的理论研究.

2.3 氢分子团簇在托克马克中的研究

托卡马克是当前开发核聚变能最具竞争力的磁约束装置，在装置运行期间需要不断地为受约束的高温等离子体补充燃料，并要求尽可能将燃料送到等离子体的中心，实现等离子体密度峰化和约束改善，而密度峰化又取决于加料方法［46，47］.故燃料的注入方式和效率成为人们研究的热点之一.托克马克试验装置的燃料注入方法主要有三种［48］：1）常规喷气，2）冰弹丸注入，3）高能中性粒子束注入.常规喷气注入效率低，弹丸注入和中性束注入所需技术和设备复杂，造价昂贵.因此寻找一种简单，经济，可靠的注入方法就显得很迫切.

1992年超声分子束注入作为一种新的加料方法由中国科学家首次提出并于当年在中国环流器一号（HL-1）装置演示成功，由于这种加料技术具有结构简单、成本低、加料效果好等优点，随后相继应用于中国环流器新一号（HL-1M）和中国科学院超导托卡马克HT-7 装置以及国外著名的聚变装置如ASDEX2U［49］，W72AS［50］等.超声分子束采用Laval脉冲喷嘴，通过高压射流产生超声分子束流，提供比较强的粒子源，可以穿透到比较深的等离子体区域.研究表明，超声分子束注入可以很好的提高等离子体性能，如形成密度峰化，电子温度中空分布，提高能量约束时间等［46，51，52］.同 时超声分子束注入明显改善等离子体的性能，它可能与分子束中团簇的形成有关系.由于超声分子束中团簇的出现，注入粒子的“消融”和电离过程需要消耗更多的等离子体电子能量，从而延伸了注入深度，改善注入效果［11］.由此，超声分子束注入中团簇的研究引起人们极大的兴趣.

近年来，中国科学院等离子体物理研究所和核工业西南物理研究院对超声分子束流注入过程中的团簇现象已进行了详细的研究，如分子束的绝热膨胀，束的静电屏蔽效应和冷通道效应等［11，46，47，51，52］.这些研究结 果 不 仅 为 分 子 束 加 料 实验提供指导，而且还有助于分子束加料技术的发展.然而目前仍然需要对一些重要的基础研究和应用基础研究开展深入研究，例如，分子束注入角度和扩散过程；粒子的注入深度和加料效率；脉冲超声分子束产生氢团簇的大小和它们在束流中所占的比例等.另外，在现有的托克马克装置的超声分子束注入研究中，也需要知道超声分子束产生的氢团簇的质谱，以及它的团簇尺度与束源温度和气压的关系等.这些研究对于了解氢分子团簇的形成过程，提高超声分子束注入的性能十分重要.

2.4 氢分子团簇在激光核聚变中的研究

激光核聚变是利用激光照射核燃料使之发生核聚变反应.其基本原理是利用强激光脉冲照射内含氘、氚燃料的靶粒表面.利用表面产生的高温等离子体向外膨胀而产生向内聚心的反冲力，将靶丸内的燃料以极高速度均匀对称地压缩至高密度和热核燃烧所需的高温，并在一定的惯性约束时间内，完成核聚变反应，释放出大量的聚变能.激光核聚变主要在以下几个方面有着重要应用：一是为人类找到一种高效，持久的清洁能源.激光照射下的氘核发生聚变时会放出大量的能量，是人类可持续发展的最理想的新能源；二是激光核聚变的产物聚变中子可以作为一种新的中子源供科研和生产之用；三是可以研制真正的“干净”的核武器，特别是研制新型氢弹.因为相比原子弹作为氢弹点火装置实现的核聚变反应，高能激光点火的核聚变反应不会产生放射性污染.四是通过激光核聚变可以部分代替核试验.在实验室内模拟核武器爆炸的物理过程、爆炸效应及内爆动力学等，为研究核武器物理规律提供依据.因此，激光核聚变在能源、科技、军事上都具有十分重大的意义.

氢作为激光核聚变的原料主要以分子靶、固体靶、团簇靶的形式出现，而团簇靶由于其高效的中子产率更是引起人们的注意［53］.特别是近几年来，超短脉冲激光与团簇相互作用的研究已引起人们极大的重视.Ditmire等人［54］对超短脉冲强激光与团簇相互作用理论进行了较详细的描述，这一相互作用过程大致分为三个过程：激光能量的吸收，原子的离化和团簇的膨胀.当激光打到团簇上时，首先使它发生光电离，产生的电子在团簇内部会与其他粒子碰撞，又会产生电子碰撞电离.这两种电离产生的电子在激光作用下得到加速向外膨胀从而推动冷的重离子一起向外运动.同时，失去电子的团簇会沉积大量的库仑能产生库仑爆炸并发射高能离子，如果激光场中团簇的尺寸和密度达到一定的值就可以获得足够能量的离子并实现核聚变反应.虽然激光团簇聚变在实验上很早就已经观察到，但离实际应用还有很大的距离，人们首先要解决的是提高团簇的聚变效率.Ditmire等人［8］最近的研究向实现小型激光核聚变迈进了一大步.他们利用一台功率密度约为2×1016W·cm-2的强激光辐照氘气喷流的出射口处，出射的氘气被低温冷却至-170 ℃产生直径约为50Å 的氘团簇.利用中子探测器，在最佳的实验条件下，得到了每焦耳激光能量产生105个中子的效率，为实现小型激光核聚变奠定了基础.

超短脉冲激光与团簇相互作用研究是最近十几年的事，为了解释实验现象以及优化实验设计，人们同时开展了大量激光与团簇的理论研究.然而激光与团簇相互作用过程与激光与气体或固体的相互作用不同，大致说来，团簇中离子在激光场中的作用机制主要有库仑爆炸理论和流体动力学扩张理论［13］.然而这些模型只能解释实验中的部分现象，哪种机制在团簇爆炸，加速离子中起主导作用仍然是争议的焦点之一.对于激光与团簇的相互作用机制，还有很多未知的领域有待开拓，理论模型还需要不断完善.理论及实验研究同时表明，团簇的尺寸及分布信息对激光核聚变的效率同样有着重要影响［55］，例如增大团簇尺寸可以提高氘氘碰撞截面进而提高聚变效率.这就需要对团簇源本身的信息有着深入的了解.

3 结 论

氢分子团簇的研究对于基础理论研究有着重大意义，同时，在解决能源危机中有着重要作用.本文对氢团簇在基础研究、超流体研究、托克马克研究和激光核聚变研究中的研究意义，研究内容和研究现状进行了简要介绍.这些研究中均需对氢分子团簇源的特性、团簇的生长过程、团簇尺寸及分布信息有着深刻的认识.然而目前，对这部分内容的研究还不够深入，对实验结果有着重大影响的电离源还有待改进.现在应用最多的电子轰击电离会对团簇造成大的破坏，产生大量碎片，造成实验结果的复杂性与不确定性.未来如果采用同步辐射光作为电离源，利用同步辐射光的高亮度，连续可调，软电离等优势，可以极大地减少碎片离子的产生，在氢分子团簇的研究中或许大有作为.

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