UO2不同表面的磁结构和稳定性研究

刘 兵, 戴振宏, 王 森, 徐 雷

(烟台大学光电信息科学技术学院,山东 烟台 264005)

UO2是一种目前广泛应用的陶瓷核燃料,近几年在实验上和理论上都对其结构、导电性、磁学和光学等性质做了广泛的研究[1-8].实验上光学性质的分析证实,块体材料UO2为绝缘体,带隙约为2.1 eV[1].

铀元素属于锕系金属,存在强局域性和强关联性的f壳层电子,导致其氧化物UO2中晶体为强关联体系,使得原本为不满填充的导带发生了能带分裂,产生带隙,发生了导体向绝缘体的转变,即UO2为一种Hubbard-Mott绝缘体.又由于其f壳层是未满填充的能带,所以UO2是一种反铁磁体系[3].因此传统的密度泛函理论计算[9]无法准确预测其带隙宽度.近年来,越来越多的研究者采用不同的理论方法,即LSDA+U[10]、杂化泛函[2]的方法得到了正确的结果,证实了它的绝缘体性质.

UO2晶体结构为萤石结构,如图1所示.UO2作为核燃料,处在核反应堆中的高温高压下,其内部存在大量的缺陷,晶体可能会沿不同的晶面发生解离,形成表面结构.因此,对表面的研究有助于理解晶体的解离行为与晶体内部的晶界缺陷结构,并能对实验起到指导和参考的作用.本文应用vasp软件[11],使用LSDA+U[12]方法,对不同表面的表面能、结构、电荷分布和磁矩性质等做了研究.

图1 萤石结构的UO2

对于体材料磁性的研究, 大多数人的研究结果[1-6,8]表明反铁磁态为基态,而Skomurski F N等[7]的研究结果表明铁磁性为基态.本文对反铁磁态和铁磁态都进行了计算,铁磁比反铁磁在能量上低约0.04 eV,而这……